劉 航

（遼寧工業(yè)大學 化學與環(huán)境工程學院，遼寧 錦州 121001）

激光驅(qū)動原子、分子產(chǎn)生高次諧波是原子分子物理中非常重要的一種現(xiàn)象[1-2]。高次諧波的用途主要分為兩大類：第一，產(chǎn)生的高能平臺區(qū)可以用來獲得超短的阿秒光源[3]；第二，可作為探測原子、分子超快動力學行為的有效工具[4]。

經(jīng)過近30年的研究，原子輻射高次諧波的過程可以由電離-加速-回碰三步模型完美地解釋[5]。但是，對于分子模型，由于其最少具有2 個原子核，所以在電離和回碰的過程中會產(chǎn)生許多新的變化，這為分子諧波提供了許多有趣的現(xiàn)象。例如，Zuo等[6]研究H2+輻射諧波時發(fā)現(xiàn)了著名的電荷共振增強區(qū)域。Liu 等[7]研究H2+及其同位素諧波輻射時發(fā)現(xiàn)H2+及其同位素諧波輻射可由3 部分組成，即直接電離區(qū)域、電荷共振增強電離區(qū)域和離解態(tài)電離區(qū)域。Feng 等[8-9]在研究核信號對H2+諧波輻射中發(fā)現(xiàn)高振動態(tài)分子會輻射出更強的諧波強度，并且在諧波上升和下降區(qū)域會呈現(xiàn)諧波頻移的現(xiàn)象。

最近，利用諧波頻移現(xiàn)象，He 等[10]提出了一種監(jiān)測H2+及D2+的方法。這為分辨和監(jiān)測同位素分子提供了一種全新的方法。是否還存在其他方法可以分辨和監(jiān)測X2+分子離子(例如H2+、D2+和T2+)？通過之前的研究[8-9]可知，X2+諧波光譜除了頻移現(xiàn)象還會呈現(xiàn)振幅調(diào)制的現(xiàn)象。因此，本文提出了一種利用諧波振幅調(diào)控的方式來監(jiān)測X2+分子離子。結(jié)果表明，在不同激光強度下，X2+分子離子的諧波光譜呈現(xiàn)不同的強度，因此，可以利用這一點分辨和監(jiān)測X2+分子離子。

1 理論模型

本文理論方法為數(shù)值求解外場作用下含時薛定諤方程[11]。這里只給出主要公式：

其中，R、z為核與電子的坐標，t為時間變量。ψ(z,R,t)為波函數(shù)。H(t)為哈密頓量。利用分裂算符方法求解后諧波光譜為：

其中ω為諧波階數(shù)(或者激光頻率)。本文采用激光場頻率為ω=0.056 a.u.(a.u.表示原子單位)，激光半高全寬為20 fs，激光強度為300 TW 和600 TW。

2 結(jié)果與討論

圖1(a)給出X2+在300 TW 下70 階諧波到80階諧波的輻射強度。由圖可知，在低激光強度下，較輕的H2+具有較大的諧波輻射強度；而較重的T2+諧波輻射強度最小。這說明，在低激光強度下，諧波輻射強度隨原子核質(zhì)量增加而減小，即諧波輻射強度滿足H2+＞D2+＞T2+。圖1(b)給出X2+在600 TW下115 階諧波到125 階諧波的輻射強度。由圖可知，在高激光強度下，較輕的H2+具有較小的諧波輻射強度；而較重的T2+諧波輻射強度最大。這說明，在高激光強度下，諧波輻射強度隨原子核質(zhì)量增加而增大，即諧波輻射強度滿足T2+＞D2+＞H2+。不同激光強度下所呈現(xiàn)的不同諧波強度為分辨和監(jiān)測X2+分子離子提供了一種新的方法。

圖1 諧波光譜

為了理解X2+諧波輻射強度的變化，圖2 和圖3給出了場強為300 TW 和600 TW 下X2+諧波輻射過程。首先，對于300 TW 情況(圖2)，在低強度激光場下，諧波光譜的70 到80 階諧波主要由能量峰P1 貢獻產(chǎn)生，如圖2(b)～(d)所示。很明顯，P1 能量峰強度以H2+、D2+、T2+的順序逐漸減小。因此，在該段諧波區(qū)域會呈現(xiàn)諧波強度H2+＞D2+＞T2+的現(xiàn)象。通過分析電離幾率和核運動可知，H2+具有較快的核運動，因此，在該區(qū)域具有較大的電離增強趨勢[見圖2(a)]，這是導致H2+的P1 能量峰具有較大強度的原因。反觀T2+，由于較慢的核運動，在P1 能量峰區(qū)域電離增長趨勢小于H2+和D2+，因此導致其較小的電離幾率和諧波強度。

圖2 X2+諧波輻射過程

對于600 TW 情況(圖3)，在高強度激光場下，諧波光譜的115～125 階諧波由能量峰P1 貢獻產(chǎn)生，如圖3(b)～(d)所示。此時，P1 能量峰強度以T2+、D2+、H2+的順序逐漸減小。因此，在該段諧波區(qū)域會呈現(xiàn)諧波強度T2+＞D2+＞H2+的現(xiàn)象。分析電離幾率和核運動可知，H2+較快的核運動導致電離提前。因此，在P1 能量峰區(qū)間的電離增長趨勢變得緩慢了[見圖3(a)]，這導致H2+的P1 能量峰強度降低。對于T2+，由于其較慢的核運動，電離幾乎沒有提前，因此，在P1 能量峰區(qū)域依然具有可觀的電離增長趨勢，這導致其具有比H2+更強的諧波強度。

圖3 X2+諧波輻射過程

3 結(jié)論

提出了一種利用諧波振幅調(diào)控的方式來監(jiān)測X2+分子離子的方法。結(jié)果表明，在不同激光強度下，X2+分子離子的諧波光譜呈現(xiàn)不同的強度。這為分辨和監(jiān)測X2+分子離子提供一種新的方法。