魏信祥 王紅海 張麟熹 匡福祥 許乃政

(1.江西省核工業(yè)地質(zhì)局測(cè)試研究中心，江西 南昌 330002；2.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局南京地質(zhì)調(diào)查中心，江蘇 南京 210016)

1 引言

我國(guó)煤炭資源分布廣泛，儲(chǔ)量居世界第一，是世界上少數(shù)幾個(gè)以煤為主的國(guó)家之一[1，2]。石煤是一種特殊的煤炭資源，是在五億年前的地質(zhì)時(shí)期由低等生物為主要質(zhì)料，在淺海環(huán)境下形成的腐泥無煙煤，是一種低熱值的能源，并含有多種伴生礦[3]。鈾是煤中一種特殊的伴生資源，由于地質(zhì)條件的差異，不同類型的鈾—煤共生礦中的含鈾量差別較大[4-7]。江西是全國(guó)石煤資源儲(chǔ)量大省，含石煤地層面積約6200km2，主要分布在贛西北、贛東地區(qū)，全省石煤資源綜合考察可靠?jī)?chǔ)量80141萬噸，可能儲(chǔ)量603262萬噸，合計(jì)儲(chǔ)量683403萬噸[8]。1991～1993年，國(guó)家環(huán)保總局和中國(guó)核工業(yè)總公司共同合作，組織開展了“放射性伴生石煤礦開發(fā)和利用對(duì)環(huán)境影響”的調(diào)查，結(jié)果表明石煤放射性核素比活度較高，石煤的開發(fā)與綜合利用過程使環(huán)境輻射水平增高和居民受照劑量增加[9-11]。上饒縣石煤資源儲(chǔ)量達(dá)到5.92億噸，且石煤開采和利用歷史悠久，形成了石煤開采、燒石灰、燒磚瓦、生產(chǎn)碳化磚的規(guī)?；a(chǎn)，近年來又進(jìn)一步擴(kuò)展為化工原料、肥料和建筑材料而廣泛利用。為了查明上饒縣石煤開發(fā)利用過程中所造成的輻射環(huán)境影響，本文選擇某一處石煤礦區(qū)開展放射性環(huán)境調(diào)查與評(píng)價(jià)，基于此次評(píng)價(jià)結(jié)果為礦區(qū)輻射環(huán)境保護(hù)提供指導(dǎo)性建議。

2 調(diào)查方法及質(zhì)量保證

2.1 調(diào)查內(nèi)容

本次工作的主要調(diào)查內(nèi)容如下：(1)礦區(qū)土壤、石煤、煤矸石等固體環(huán)境介質(zhì)取樣調(diào)查，分析檢測(cè)指標(biāo)為238U、232Th、226Ra、40K；(2)礦區(qū)及周邊地表水、地下水等水體介質(zhì)取樣調(diào)查，分析檢測(cè)指標(biāo)為238U、232Th、226Ra、40K、總α、總β。

2.2 點(diǎn)位布置

土壤樣品主要布設(shè)在石煤礦山周邊的農(nóng)田、菜地，樣品采樣深度為20～50cm，重量約為1kg；石煤、煤矸石等其他固體環(huán)境介質(zhì)，主要取自石煤礦區(qū)或受石煤礦影響的周邊地區(qū)，采樣點(diǎn)處按梅花型采集混合成一個(gè)樣品，保證樣品的代表性，樣品重量約為1kg。水樣分為地表水和地下水，主要采集區(qū)內(nèi)重要河流水、湖泊水、水庫(kù)水、礦坑水及礦區(qū)附近農(nóng)村井水等，取樣容量為10L。

2.3 儀器及質(zhì)量保證

不同調(diào)查項(xiàng)目所采用的測(cè)量?jī)x器及分析方法列于表1。工作中使用的分析、測(cè)量?jī)x器均經(jīng)檢定合格后，并在有效期內(nèi)使用。樣品分析測(cè)試嚴(yán)格執(zhí)行《地質(zhì)礦產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室測(cè)試質(zhì)量管理規(guī)范》(DZ/T0130.4-2006)及《放射性礦產(chǎn)地質(zhì)分析測(cè)試實(shí)驗(yàn)室質(zhì)量保證規(guī)范》(EJ/T 751-2014)，各元素分析方法的檢出限均達(dá)到規(guī)范要求。準(zhǔn)確度控制各元素分析結(jié)果的合格率為100%；精密度控制其平均對(duì)數(shù)差(△lgC)和對(duì)數(shù)差的標(biāo)準(zhǔn)偏差合格率均為100%，各點(diǎn)均未超過實(shí)際的監(jiān)控限，無明顯的系統(tǒng)誤差。

表1 測(cè)量?jī)x器及方法

3 調(diào)查結(jié)果與分析

3.1 固體介質(zhì)放射性水平

本次調(diào)查固體介質(zhì)樣品的分析測(cè)試結(jié)果列于表2。由下表可知，各種不同介質(zhì)中核素238U、226Ra、40K含量變化很大，232Th總體差異不大。石煤、煤矸石中核素238U、226Ra含量要明顯高于其他固體介質(zhì)，然而這2類固體介質(zhì)中232Th和40K核素含量卻不高，甚至略低于土壤均值，尤其是232Th遠(yuǎn)低于其他固體介質(zhì)，與浙江、安徽及江西修水等地的石煤礦山類似，均表現(xiàn)出明顯的“鈾高釷低”特征[12-14]。礦區(qū)土壤中天然核素含量明顯偏高，特別是238U、226Ra，均值分別為江西省土壤背景值的4.5、4.2倍，232Th和40K核素含量與全省背景值則相差不大，屬正常本底水平。

表2 工作區(qū)固體介質(zhì)中天然放射性核素含量(Bq/kg)

圖1 不同類型固體介質(zhì)放射性核素含量對(duì)比

3.2 水體放射性水平

表3列出了水體樣品天然放射性核素濃度分析結(jié)果。由下表可知，不同水體中天然放射性核素濃度差異較大，同一類水體中核素濃度同樣明顯不同，分布極其不均衡，總體來看，受核素地球化學(xué)性質(zhì)活潑程度的影響，232Th在各類水體中的濃度均最低，而40K、總α、總β的濃度往往最高。礦坑水中238U、232Th、226Ra、40K的濃度均值均為所有類型水體最高，且往往高出其它水體幾倍、甚至上百倍，分別為江西省地下水背景值(0.7μg/L、0.14μg/L、6.13mBq/L、231mBq/L[16])的413、9、5、2倍。

其它3類水體中，地下井水中放射性核素濃度最高，高于河流、水庫(kù)等地表水。石煤礦區(qū)農(nóng)村井水中核素238U與226Ra濃度分別為江西省背景值的4.2、1.9倍，而232Th、40K核素濃度則相對(duì)偏低。

與江西省天然放射性水平調(diào)查江河水核素238U、232Th、226Ra、40K平均濃度(0.7μg/L、0.24μg/L、2.74mBq/L、62mBq/L[16])相比，調(diào)查區(qū)河水中232Th、226Ra核素濃度明顯更高，分別為前者的4.8倍、2.9倍，238U核素含量與水平調(diào)查接近，40K略低于水平調(diào)查均值。水庫(kù)水中天然放射性核素濃度與河水比較相近，兩者差別并不明顯，除了232Th核素低于水平調(diào)查水庫(kù)水均值外，其他3個(gè)核素均略高。

表3 石煤礦區(qū)水體中天然放射性核素濃度

注：低于檢出限的數(shù)據(jù)用檢出限的1/2參與計(jì)算平均值

3.3 輻射環(huán)境質(zhì)量現(xiàn)狀評(píng)價(jià)

3.3.1 固體介質(zhì)放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)

本次調(diào)查采用《建筑材料放射性核素限量》(GB6566-2010)[17]標(biāo)準(zhǔn)中建筑主體材料的外照射指數(shù)(Ir)、內(nèi)照射指數(shù)(IRa)限值作為評(píng)價(jià)因子。Ir按照公式(1)進(jìn)行計(jì)算，IRa按照公式(2)計(jì)算：

Ir=CRa/370+CTh/260+CK/4200

(1)

IRa=CRa/200

(2)

式中：Ir為外照射指數(shù)，IRa為內(nèi)照射指數(shù)，CRa、CTh、CK分別為建筑材料中天然放射性核素鐳-226、釷-232、鉀-40的放射性比活度，單位為貝克每千克(Bq/kg)。

按照標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定，建筑主體材料中天然放射性核素比活度應(yīng)同時(shí)滿足內(nèi)照射指數(shù)(IRa)≤1.0和外照射指數(shù)(Ir)≤1.0。表4統(tǒng)計(jì)了調(diào)查區(qū)各不同固體介質(zhì)中天然放射性核素的內(nèi)照射、外照射指數(shù)，由下表可以看到，礦區(qū)石煤、煤矸石樣品外照射指數(shù)及內(nèi)照射指數(shù)均>1，超過標(biāo)準(zhǔn)限值，不能用于作為主體建筑材料，其中石煤還超過裝飾裝修材料的限值(Ir≤2.8)，嚴(yán)禁作為任何建筑材料使用，減少公眾使用石煤建材而受到的附加輻射照射[18，19]。

表4 礦區(qū)不同固體介質(zhì)放射性核素外照射、內(nèi)照射指數(shù)

注：表中限值取自《建筑材料放射性核素限量》(GB 6565-2010)[17]

3.3.2 水體放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)

水體的放射性環(huán)境質(zhì)量直接關(guān)系到當(dāng)?shù)鼐用竦娘嬘盟踩吧眢w健康，本次調(diào)查水體樣品分為地表水、地下水兩類，地表水包含河水、水庫(kù)水、礦坑水，地下水主要為農(nóng)村井水。參照《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)[20]及《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB8978-1996)[21]，發(fā)現(xiàn)工作區(qū)的礦坑水總α、總β均超過生活飲用水指導(dǎo)值數(shù)倍，這類水體的使用應(yīng)嚴(yán)格加以限制，嚴(yán)禁直接用于生活飲用水。

另外，礦坑水的總α濃度均值為4.23Bq/L，超過《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB8978-1996)中規(guī)定的最高允許排放濃度1Bq/L，建議有關(guān)部門對(duì)這類水體的排放進(jìn)行監(jiān)管，建造污水處理設(shè)施，避免直接排放至自然水系，造成二次污染。河水和水庫(kù)水的總α、總β濃度均遠(yuǎn)低于《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》的限值，不存在放射性安全隱患。

圖2 工作區(qū)各類水體中總α、總β濃度對(duì)比

《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848-2017)[22]中根據(jù)地下水總α、總β濃度特征，將水體分為五類，具體的分類標(biāo)準(zhǔn)見表5。采用單項(xiàng)參數(shù)評(píng)價(jià)和多項(xiàng)參數(shù)綜合評(píng)價(jià)相結(jié)合的原則進(jìn)行。單項(xiàng)參數(shù)評(píng)價(jià)按本標(biāo)準(zhǔn)分類指標(biāo)將地下水水質(zhì)劃分為5類，當(dāng)不同類別標(biāo)準(zhǔn)值相同時(shí)，從優(yōu)不從劣。然后綜合對(duì)比各項(xiàng)指標(biāo)的評(píng)價(jià)結(jié)果，采用就高不就低的原則判定地下水的類別。由表6可知，工作區(qū)內(nèi)地下水放射性環(huán)境質(zhì)量總體良好，屬于II類水質(zhì)，可作為生活飲用水。

表5 地下水放射性指標(biāo)質(zhì)量分類

表6 工作區(qū)地下井水放射性環(huán)境質(zhì)量分類統(tǒng)計(jì)表

4 結(jié)論

石煤礦區(qū)固體介質(zhì)放射性核素分析結(jié)果表明，石煤及煤矸石中放射性核素238U、226Ra平均含量較高。石煤的開發(fā)利用造成礦山周邊局部地區(qū)的土壤放射性水平明顯增高。

調(diào)查區(qū)水體中放射性核素濃度整體處于正常范圍，河水、水庫(kù)水及地下井水中總α和總β核素濃度均遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的指導(dǎo)值，但礦坑水中放射性核素濃度較高，其中總α超過了污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)的限值，嚴(yán)禁不經(jīng)任何處理直接排放。

調(diào)查區(qū)不同固體環(huán)境介質(zhì)放射性核素內(nèi)照射、外照射指數(shù)計(jì)算結(jié)果顯示，石煤及煤矸石樣品的內(nèi)照射、外照射指數(shù)超過標(biāo)準(zhǔn)限值，嚴(yán)禁作為建筑材料使用。

*基金項(xiàng)目：江西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目“江西省礦山污染場(chǎng)地調(diào)查評(píng)價(jià)與生態(tài)修復(fù)大型數(shù)據(jù)庫(kù)管理系統(tǒng)研發(fā)”(S2018ZPYFE0861)；省科技創(chuàng)新基金項(xiàng)目“放射性污染場(chǎng)地生態(tài)恢復(fù)及污染防治技術(shù)研究”。