亚洲免费av电影一区二区三区,日韩爱爱视频,51精品视频一区二区三区,91视频爱爱,日韩欧美在线播放视频,中文字幕少妇AV,亚洲电影中文字幕,久久久久亚洲av成人网址,久久综合视频网站,国产在线不卡免费播放

        ?

        廢棄豆渣派生多孔碳對橙黃G的吸附性能與機制

        2020-06-21 15:35:06陳鋒張軍蕊王曉毅
        江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2020年9期

        陳鋒 張軍蕊 王曉毅

        關(guān)鍵詞:橙黃G;廢水處理;活化劑;豆渣派生多孔碳;孔隙吸附;化學(xué)吸附

        地球表面的水資源極為豐富,但能被人們直接利用的淡水卻只占全球水儲量的0.3%。隨著社會的不斷發(fā)展,水資源受到了不同程度的污染,其中紡織、印刷、冶金、制藥等行業(yè)產(chǎn)生的印染廢水情況嚴(yán)重。印染廢水一般色度較深,有機污染物含量高,堿性強,毒性大,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,不易去除。為了解決我國水質(zhì)污染嚴(yán)重的問題,對印染廢水進行降解和處理將具有十分重要的意義[1]。目前,常用的印染廢水處理技術(shù)主要有Fenton法、生物法、光催化降解法和吸附法等。其中,吸附法的處理效果好,操作簡單,成本低廉,且吸附劑可以重復(fù)利用[2],因此,近年來利用吸附法處理印染廢水的研究逐漸受到國內(nèi)外科研者的關(guān)注。

        吸附法的關(guān)鍵在于吸附劑的選擇。生物質(zhì)碳是指生物質(zhì)在缺氧或無氧的條件下,經(jīng)高溫裂解后得到的一種固態(tài)產(chǎn)物,其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,孔隙發(fā)達,比表面積大,表面含有很多活性基團,且制取原料來源廣泛,已被廣泛的應(yīng)用于空氣凈化、廢水處理、重金屬吸附和土壤修復(fù)等方面[3-4]。例如,蘇日嘎等以廢棄向日葵秸稈為原料,采用機械混合法制備了多元稀土/生物質(zhì)炭復(fù)合材料,并利用該材料對印染廢水中的亞甲基藍進行吸附去除,去除率可達7765%[5];李力等以玉米秸稈為原材料,分別在 350 ℃ 和700 ℃的熱解溫度下制備了生物炭BC350和BC700,并采用它們對重金屬離子鎘[Cd(Ⅱ)]進行吸附,吸附率接近100%[6]。

        因此,本試驗以廢棄豆渣為原料,利用不同種類活化劑,采用一步碳化活化法制備豆渣派生多孔碳(soybean residue-derived porous carbon,SPC),并首次將其應(yīng)用于橙黃G廢水的處理。系統(tǒng)研究不同活化劑種類、橙黃G濃度和溫度、吸附劑投加量和時間等因素對SPC吸附橙黃G的影響,并對吸附橙黃G前后SPC的結(jié)構(gòu)形貌等進行表征分析,以探討SPC對橙黃G的吸附機制。

        1 材料與試驗方法

        1.1 試驗藥品和儀器

        藥品:豆渣、碳酸鉀、無水乙醇、鹽酸、氫氧化鈉、磷酸、橙黃G等,所有試劑均為分析純,試驗用水均為高純水。

        儀器:烘箱、電子天平、循環(huán)水式多用真空泵、KTF-1700管式氣氛爐、恒溫振蕩培養(yǎng)箱、pH測定儀、多點磁力攪拌器、紫外可見分光光度計、掃描電子顯微鏡、X射線衍射儀、比表面積及孔隙度分析儀、傅立葉變換紅外光譜儀等。

        1.2 豆渣派生多孔碳的制備

        將取自餐廳的新鮮豆渣用蒸餾水反復(fù)沖洗5次,過濾后放入105 ℃的烘箱內(nèi)烘干,然后用粉碎機粉碎,過100目標(biāo)準(zhǔn)篩后備用。分別稱取20 g的干豆渣放入標(biāo)號為1、2、3的燒杯中,依次加入100 mL 1 mol/L的去離子水、磷酸溶液、碳酸鉀溶液,浸泡 5 h 后抽濾洗滌至中性,放入105 ℃烘箱內(nèi)烘干。將上述處理過的豆渣分批放入鎳坩堝中,置于氮氣氣氛保護的管式氣氛爐內(nèi),以5 ℃/min的速度升溫至700 ℃保溫1 h,降溫后的碳化樣品用一定量的稀鹽酸溶液洗滌,再用蒸餾水反復(fù)抽濾洗滌至中性,在120 ℃下烘干,即得到3種不同的碳樣品。將用清水處理得到的碳樣品命名為豆渣派生多孔碳(soybean residue-derived porous carbon,SPC),將用磷酸和碳酸鉀處理得到的碳樣品分別命名為SPC-P和 SPC-K。

        1.3 材料的表征分析

        SPC-K吸附橙黃G前后的形貌和元素含量使用德國ZEISS公司的SIGMA 50型掃描電子顯微鏡(SEM)進行分析;比表面積、孔體積以及孔徑分布采用美國Quanta chrome公司的ASIQM 0010-4型比表面積及孔隙度分析儀進行分析;使用德國Bruker公司的D8 ADVANCE型X射線衍射儀(XRD)表征材料的物相結(jié)構(gòu);官能團類型測定使用美國Thermo Fisher公司的Nicolet 6700型傅立葉變換紅外光譜儀。

        1.4 靜態(tài)吸附試驗

        1.4.1 不同吸附劑種類的影響 分別稱取10 mg SPC、SPC-P、SPC-K,放入裝有50 mL橙黃G溶液(300 mg/L)的100 mL錐形瓶中,在25 ℃下以 120 r/min 的振蕩速率振蕩12 h后,取出錐形瓶,對吸附后的溶液進行過濾,然后采用紫外分光光度法測定吸附前后的橙黃G濃度,計算其相對應(yīng)的吸附率和吸附量,所用公式為

        式中:C0表示橙黃G初始濃度,mg/L;Ci表示吸附后橙黃G濃度,mg/L;η表示吸附率,%;V表示橙黃G溶液的體積,L;m表示吸附劑質(zhì)量,g;Q表示吸附量,mg/g。

        1.4.2 初始濃度和溫度的影響 稱取若干份質(zhì)量為10 mg的SPC-K放入錐形瓶中,加入50 mL濃度依次為10、20、40、45、50、70、80、100、300、500 mg/L 的橙黃G溶液。然后將錐形瓶置于恒溫振蕩箱中,分別在25、35、45 ℃條件下,以 120 r/min 的振蕩速率振蕩吸附12 h,吸附后測定橙黃G濃度并計算相應(yīng)的吸附量。

        1.4.3 吸附劑投加量的影響 向5個錐形瓶中依次加入50 mL濃度為90 mg/L的橙黃G溶液,然后分別加入質(zhì)量為1、2、5、7、9 mg的SPC-K,在室溫下以120 r/min的振蕩速率振蕩吸附12 h,吸附后測定橙黃G濃度,并計算不同SPC-K投加量下橙黃G的吸附率和吸附量。

        1.4.4 吸附時間的影響 稱取若干份質(zhì)量為9 mg的SPC-K放入錐形瓶中,并加入50 mL濃度為 90 mg/L 的橙黃G溶液,在室溫下,以120 r/min的振蕩速率分別振蕩吸附3、5、10、15、30、60、90、120、240、480、1 440 min。在不同的時間下取出相應(yīng)的錐形瓶,測定橙黃G濃度,并計算相應(yīng)的吸附率和吸附量。

        1.4.5 初始pH值的影響 稱取5份質(zhì)量為9 mg的 SPC-K放入錐形瓶中,依次加入50 mL橙黃G溶液(300 mg/L),并調(diào)節(jié)pH值分別為3、4、7、8、10,然后將錐形瓶放入恒溫振蕩箱中,在室溫下,以 120 r/min 的振蕩速率振蕩吸附12 h,吸附后測定橙黃G濃度,并計算不同pH值下相應(yīng)的吸附率。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 吸附性能的研究

        2.1.1 不同吸附劑對橙黃G吸附率的影響 由圖1可知,SPC、SPC-P、SPC-K對橙黃G的吸附率分別為74.20%、73.50%、91.70%。3種碳樣品中SPC-K對橙黃G的吸附率最高,因此,選用 SPC-K作為后續(xù)試驗中的吸附劑。

        2.1.2 初始濃度和溫度對橙黃G吸附效果的影響 由圖2可知,在相同的溫度下,隨著橙黃G初始濃度的不斷增大,SPC-K對橙黃G的吸附量不斷增大。主要原因是在SPC-K的投加量和其他試驗條件都相同的情況下,橙黃G濃度較小時,SPC-K有足夠的活性吸附位點吸附橙黃G,此時吸附量較小;而隨著溶液中橙黃G濃度的不斷增大,為橙黃G克服水相和固相之間的傳質(zhì)阻力提供的驅(qū)動力增大;此外,橙黃G初始濃度的增加也增強了SPC-K與橙黃G之間的相互作用,從而導(dǎo)致SPC-K對橙黃G的吸附量隨之升高。

        不同溫度對SPC-K吸附橙黃G的效果影響較大,在初始濃度相同的條件下,升高溫度可以促進 SPC-K對橙黃G的吸附。橙黃G初始濃度為 500 mg/L 時,25、35、45 ℃下SPC-K對橙黃G的吸附量分別高達1 606、1 921、2 016 mg/g??赡艿脑蚴菧囟鹊纳呤沟肧PC-K表面可利用的活性位點增多或者使橙黃G的擴散速率增高。此外,有研究者也認為,溫度的升高會減小溶液的黏性,增強吸收質(zhì)的擴散速率,從而使吸附量增加[7]。

        2.1.3 SPC-K投加量對橙黃G吸附效果的影響 由圖3可知,在加入SPC-K的質(zhì)量為1、2、5、7、9 mg 時,橙黃G的吸附率分別為56.63%、64.47%、79.97%、86.80%、93.60%。隨著投加量的增多,SPC-K表面的活性吸附位點增多,吸附率隨之增大。吸附量隨著與SPC-K投加量的增加而減少,當(dāng)投加量為1 mg時,吸附量可達2 500 mg/g以上;當(dāng)投加量為7、9 mg時,吸附量均在500 mg/g左右,此時吸附量曲線逐漸趨于平緩。這是由于當(dāng)橙黃G濃度一定時,隨著SPC-K投加量的增加,單位質(zhì)量吸附劑的吸附量隨之減少。這可能是因為當(dāng)初始濃度一定時,在吸附量達到平穩(wěn)后,投加量的增多只會造成成本的增加[8]。

        2.1.4 吸附時間對橙黃G吸附效果的影響 由圖4可知,吸附時間對SPC-K吸附水中橙黃G的影響十分明顯,隨著吸附時間的延長,SPC-K的吸附率和吸附量都在不斷增大。在吸附時間達到2 h之后,SPC-K的吸附率穩(wěn)定在95%左右,吸附量穩(wěn)定在480 mg/g左右,當(dāng)吸附時間為8 h時,SPC-K對橙黃G的吸附量可達486.8 mg/g。吸附時間短時,溶液中的橙黃G去除得相對少;隨著吸附時間的延長,溶液中橙黃G的被吸附量增多,當(dāng)吸附時間延長到某一時刻時,SPC-K的活性吸附位點完全被橙黃G所占據(jù),吸附達到動態(tài)平衡,此時廢水中橙黃G的濃度不再變化。由以上分析可知,SPC-K對橙黃G的吸附在2 h內(nèi)基本可以達到平衡。

        2.1.5 不同pH值對橙黃G吸附效果的影響 由圖5可知,在酸性條件下,隨著pH值的增大,SPC-K對橙黃G的吸附率逐漸降低;pH值為3時,吸附率達到了最大值,為91.9%。在堿性條件下,SPC-K對橙黃G的吸附率略微升高;pH值等于8時,SPC-K吸附橙黃G的效率只有84%。主要是由于在堿性條件下,溶液中OH-含量較高,使得SPC-K吸附橙黃G的能力受阻,即OH-和橙黃G同時競爭SPC-K表面的吸附位點,從而降低了SPC-K的吸附能力[9]。由此可知,SPC-K吸附橙黃G的最佳pH值為3。

        2.2 吸附機制的研究

        2.2.1 吸附前后掃描電鏡分析 利用掃描電鏡(SEM)對SPC-K吸附橙黃G前后的形貌和元素含量進行表征,結(jié)果如圖6所示,可以看出,吸附橙黃G之前,所制備的SPC-K為片狀結(jié)構(gòu),尺寸大約為幾微米,表面存在著一些蜂窩狀的孔隙(圖6-a),這可能是由碳酸鉀活化作用造成的。能譜儀(EDS)檢測結(jié)果表明,SPC-K中含有碳、氧、硫元素(圖6-b)。從圖6-c可知,SPC-K吸附橙黃G之后的形貌未發(fā)生明顯的變化,仍為片狀結(jié)構(gòu)。而EDS檢測結(jié)果表明,吸附橙黃G后,SPC-K中的氧、硫元素的含量增多,且出現(xiàn)了微量的鈉元素,證實了SPC-K確實對橙黃G進行了吸附,這是由于橙黃G的分子結(jié)構(gòu)式中含有氧、硫和鈉元素[10]。

        2.2.2 比表面積和孔徑分布分析 為了進一步描述SPC-K的微觀孔隙結(jié)構(gòu),筆者測試了SPC-K的氮氣吸脫附等溫線, 結(jié)果如圖7-a所示, 可以看出,SPC-K為典型的Ⅳ型吸附-脫附等溫線,在相對壓力(P/P0)<0.1時,曲線接近于直線上升趨勢,隨著相對壓力的增加,在P/P0大于0.4時,出現(xiàn)了一個不太明顯的介孔滯后環(huán),這表明SPC-K樣品是典型的微介孔結(jié)構(gòu)碳。由比表面積(BET)方法計算得出,SPC-K的比表面積為1 247.3 m2/g,孔體積達到0.75 cm3/g。運用密度泛函理論(DFT)擬合出SPC-K的孔徑分布曲線,結(jié)果如圖7-b所示,可以看出,SPC-K大部分的孔隙直徑為0~5 nm,再次表明SPC-K為微介孔碳[11-13]。其原因可能是在碳化活化的過程中,碳酸鉀經(jīng)過一系列反應(yīng)后,生成了氣體CO2和具有較強揮發(fā)性的金屬鉀,在一定程度上增加了SPC-K的比表面積和孔隙率[14]。

        2.2.3 吸附前后X射線衍射圖對比 由圖8可知,在吸附橙黃G之前,SPC-K在角度2θ為25~30°和40~45°之間出現(xiàn)了2個峰,分別對應(yīng)著石墨的(002)和(100)晶面衍射峰,這2個衍射峰寬度較寬,強度較弱,表明SPC-K為無定型碳結(jié)構(gòu)。當(dāng)SPC-K吸附橙黃G之后,各衍射峰的位置和強度基本不變,這說明吸附橙黃G后SPC-K的無定型碳結(jié)構(gòu)基本保持不變[15]。

        2.2.4 吸附前后紅外光譜對比 從圖9可以看出,C—O—C的伸縮振動峰從1 068 cm-1移動到 1 095 cm-1,—OH的伸縮振動吸收峰從3 440 cm-1推移到3 445 cm-1。1 632 cm-1處—COOH中的 CO特征吸收峰從1 626 cm-1移動到1 629 cm-1。通過以上分析可知,SPC-K表面的羥基、羧基等含氧官能團對橙黃G產(chǎn)生了化學(xué)吸附。因此,結(jié)合上文的SEM、BET、XRD、紅外光譜(FTIR)分析,筆者推測SPC-K對橙黃G的吸附主要有孔隙的吸附及含氧官能團的化學(xué)吸附。

        3 結(jié)論

        本研究以廢棄豆渣為原材料,以碳酸鉀為活化劑,采用一步碳化活化法制備了豆渣派生多孔碳(soybean residue-derived porous carbon,SPC)-K,并首次將其應(yīng)用于橙黃G廢水的處理,得出如下結(jié)論:

        (1)經(jīng)碳酸鉀活化得到的SPC-K對橙黃G的吸附性能優(yōu)于經(jīng)磷酸處理得到的SPC-P和未經(jīng)處理得到的SPC。

        (2)SPC-K對橙黃G的吸附量隨著橙黃G濃度的增大而增加,升高溫度對吸附過程有利,25 ℃下SPC-K對橙黃G的吸附量高達1 606 mg/g;SPC-K對橙黃G的吸附率隨著投加量的增加而增大,吸附的最佳pH值為3,吸附2 h后基本可以達到吸附平衡。

        (3)SEM、BET、XRD、FTIR分析證實,SPC-K為具有片狀結(jié)構(gòu)的無定型多孔碳,比表面積為 1 247.3 m2/g,孔體積為0.75 cm3/g,且表面含有羥基和羧基等含氧官能團。

        (4)SPC-K對橙黃G的吸附主要有孔隙的吸附及含氧官能團的化學(xué)吸附。

        參考文獻:

        [1]戴 瑩. MBR處理印染廢水過程中EPS的變化規(guī)律及其控制方法[D]. 南京:南京師范大學(xué),2013:2-18.

        [2]陳曉燕,何秉宇,張 雯. 印染廢水處理研究進展[J]. 紡織導(dǎo)報,2018,3:60-62.

        [3]Shrestha G,Traina S J,Swanston C W. Black carbons properties and role in the environment:a comprehensive review[J]. Sustainability,2010,2(1):294-320.

        [4]何緒生,耿增超,佘 雕,等. 生物炭生產(chǎn)與農(nóng)用的意義及國內(nèi)外動態(tài)[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報,2011,27(2):1-7.

        [5]蘇日嘎,陳麗萍. 響應(yīng)曲面法優(yōu)化生物質(zhì)炭復(fù)合材料處理亞甲基藍廢水的研究[J]. 內(nèi)蒙古師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)漢文版),2017,46(1):64-71.

        [6]李 力,陸宇超,劉 婭,等. 玉米秸稈生物炭對Cd(Ⅱ)的吸附機理研究[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2012,31(11):2277-2283.

        [7]Tan I A W,Ahmad A L,Hameed B H. Adsorption isotherms,kinetics,thermodynamics and desorption studies of 2,4,6-trichlorophenol on oil palm empty fruit bunch-based activated carbon[J]. Journal of Hazardous Materials,2009,164(2):473-482.

        [8]史良于,韋安磊,薛科社,等. 尿素改性生物質(zhì)炭吸附水中氨氮研究[J]. 環(huán)境污染與防治,2017,39(10):1077-1081.

        [9]張 群,張平究,杜永固,等. 不同水分培養(yǎng)下添加生物質(zhì)炭濕地土壤pH的變化特征[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2018,46(11):109-111.

        [10]吳 強,蔡天明,陳立偉. HNO3改性活性炭對染料橙黃G的吸附研究[J]. 環(huán)境工程,2016,34(2):38-42.

        [11]周烈興,錢天才,王紹華. 活性炭摻雜氧化鋅對苯的吸附等溫線測定及甲苯的吸附等溫線預(yù)測[J]. 功能材料,2010,41(8):1473-1476.

        [12]曾會會,儀桂云,邢寶林,等. SiO2/還原氧化石墨烯復(fù)合材料的簡易制備及對羅丹明B的吸附[J]. 化工進展,2018,37(3):1084-1091.

        [13]Chen Y,Wang H,Ji S,et al. Harvesting a 3D N-doped carbon network from waste bean dregs by ionothermal carbonization as an electrocatalyst for an oxygen reduction reaction[J]. Materials,2017,10(12):1366.

        [14]黃一君. 豆渣基多孔炭材料的制備及其在水處理中的應(yīng)用[D]. 蘭州:西北師范大學(xué),2015:20-23.

        [15]劉 偉,楊 琦,李 博,等. 磁性石墨烯吸附水中Cr(Ⅵ)研究[J]. 環(huán)境科學(xué),2015,36(2):537-544.葛宇飛,陳 卓,謝子玉,等. 2種栽培方式對5個馬鈴薯品種營養(yǎng)成分及抗氧化活性的影響[J].

        热久久亚洲| 内射人妻无套中出无码| 日日天干夜夜狠狠爱| 婷婷五月综合缴情在线视频| 久久亚洲午夜牛牛影视| 偷拍偷窥在线精品视频| 国产精品麻豆va在线播放| 亚洲成av人片在线观看无码| 毛片无码高潮喷白浆视频| 蜜桃色av一区二区三区麻豆| 国产一区二区精品亚洲| 中文字幕人妻熟在线影院| 这里只有久久精品| 扒下语文老师的丝袜美腿| 亚洲视频在线观看一区二区三区| 亚洲熟妇自偷自拍另欧美| 午夜无码大尺度福利视频| 国产免费三级三级三级| 中文字字幕在线中文乱码解| 人妻少妇偷人精品无码| 亚洲区小说区图片区| 人妻av不卡一区二区三区| 91九色免费视频网站| 亚洲av日韩专区在线观看| 亚洲欧美日韩国产综合久| 国产我不卡在线观看免费| 加勒比hezyo黑人专区| 曰本女人牲交全视频免费播放 | 日韩av在线手机免费观看| 国产无遮挡又黄又爽高潮| 中文字幕亚洲乱码熟女一区二区| 国产激情久久久久久熟女老人| 亚洲乱妇熟女爽到高潮视频高清| 人人妻一区二区三区| 国产视频毛片| 中文字幕日韩一区二区不卡| 国产狂喷水潮免费网站www| 欧美黑人粗暴多交高潮水最多| 中国人妻沙发上喷白将av| av网站大全免费在线观看| 天天夜碰日日摸日日澡|