曾正魁，蔣潔瓊，王海霞，陳思澤，王志剛，李 斌，黃群英,*

(1.中科院核能安全技術(shù)研究所，中子輸運(yùn)理論與輻射安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，合肥 安徽 230031；2.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥 安徽 230026)

雙功能冷液態(tài)鋰鉛(DFLL)包層是由中科院核能安全技術(shù)研究所·鳳麟團(tuán)隊(duì)(以下簡(jiǎn)稱鳳麟團(tuán)隊(duì))提出的可用于中國(guó)聚變工程實(shí)驗(yàn)堆(CFETR)[2]的高性能產(chǎn)氚包層設(shè)計(jì)方案[3]。DFLL包層使用液態(tài)鋰鉛共晶體(Li17Pb83，簡(jiǎn)寫為L(zhǎng)iPb)和高壓氦氣作為冷卻劑，同時(shí)LiPb也是包層氚增殖劑[4]。氚增殖比(TBR)是衡量包層氚自持能力的重要指標(biāo)，是聚變堆設(shè)計(jì)的關(guān)鍵設(shè)計(jì)參數(shù)之一?？紤]到氚的衰變、滯留、泄漏、循環(huán)提取效率、燃耗等效應(yīng)，要求聚變堆包層TBR必須大于1.1[5]，CFETR第一階段要求TBR≥1.2[2]。

鳳麟團(tuán)隊(duì)針對(duì)CFETR開展了DFLL包層的概念設(shè)計(jì)，并對(duì)屏蔽層進(jìn)行了初步優(yōu)化[6,7]，本文將在上述設(shè)計(jì)基礎(chǔ)上(以下簡(jiǎn)稱初始設(shè)計(jì))對(duì)影響TBR的幾何尺寸和材料成分進(jìn)行敏感性分析，并開展鋰鉛包層中子學(xué)模型的產(chǎn)氚率實(shí)驗(yàn)，為DFLL包層的優(yōu)化設(shè)計(jì)提供數(shù)據(jù)參考。

1 包層設(shè)計(jì)與中子學(xué)模型

CFETR等離子體大、小半徑分別為5.7 m和1.6 m；堆本體包括等離子體區(qū)、增殖包層模塊、真空室和縱向場(chǎng)線圈等；裝置主要物理參數(shù)及設(shè)計(jì)目標(biāo)由參考文獻(xiàn)[2]給出。本研究選取裝置環(huán)向上的1/16進(jìn)行建模，每個(gè)扇段環(huán)向張角為22.5°，扇段內(nèi)布置12個(gè)包層子模塊，其中內(nèi)包層6個(gè)子模塊(編號(hào)1-6)，外包層6個(gè)子模塊(編號(hào)7-12)，如圖1(a)所示。DFLL包層模塊由第一壁鎢護(hù)甲、第一壁、氚增殖區(qū)、背板氦氣聯(lián)箱、屏蔽層組成，內(nèi)外包層模塊厚度分別為900 mm和1 200 mm。包層增殖區(qū)由3個(gè)徑—極向隔板和4個(gè)環(huán)—極向隔板和一個(gè)徑—環(huán)隔板加固，在極向方向上將增殖區(qū)分成了7個(gè)氚增殖子區(qū)。氚增殖區(qū)中增殖材料為L(zhǎng)iPb(6Li富集度為90%)，隔板厚度為10 mm，內(nèi)外層為3 mm的SiC復(fù)合材料，中間為4 mm的帶氦氣孔道的CLAM結(jié)構(gòu)材料組成[8,9]，如圖1(b)所示，具體設(shè)計(jì)詳見參考文獻(xiàn)[7]。

根據(jù)上述設(shè)計(jì)方案，使用SuperMC軟件進(jìn)行了CFETR的中子學(xué)建模(見圖1)及TBR計(jì)算。SuperMC是鳳麟團(tuán)隊(duì)研發(fā)的一款大型通用的中子輸運(yùn)設(shè)計(jì)與安全評(píng)價(jià)軟件，它以中子及相關(guān)輻射輸運(yùn)計(jì)算為核心，并集云計(jì)算框架集精準(zhǔn)建模、可視分析、虛擬仿真、綜合數(shù)據(jù)庫(kù)于一體，已被國(guó)際ITER組織選為核設(shè)計(jì)分析基準(zhǔn)軟件[10,11]。計(jì)算數(shù)據(jù)庫(kù)選用國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)發(fā)布的聚變?cè)u(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)FENDL3.1b[12]。

在實(shí)際計(jì)算中，為方便開展不同幾何結(jié)構(gòu)及材料成分的影響因素分析，計(jì)算模型按材料體積份額在徑向方向依據(jù)表1所列的幾何尺寸和材料成分分層進(jìn)行了均勻化近似處理。為評(píng)估近似處理的合理性，選擇增殖區(qū)結(jié)構(gòu)材料占比較高的內(nèi)包層開展精細(xì)模型和均勻近似模型的TBR對(duì)比計(jì)算，結(jié)果顯示近似模型相比精細(xì)模型的TBR偏差僅為0.6%，滿足分析計(jì)算需求。后續(xù)計(jì)算全部基于均勻近似模型開展。

表1 DFLL包層及CFETR相關(guān)幾何結(jié)構(gòu)尺寸[6]和材料成分

圖1 DFLL包層全堆中子學(xué)模型(a)及DFLL包層精細(xì)結(jié)構(gòu)(b)

2 源模型、程序和數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)比計(jì)算

為了驗(yàn)證計(jì)算程序和數(shù)據(jù)庫(kù)的穩(wěn)定性，首先開展了源模型、程序和數(shù)據(jù)庫(kù)的對(duì)比計(jì)算。

2.1 中子源模型

在初始設(shè)計(jì)中，采用的中子源模型為等離子區(qū)均勻分布，該中子源描述不能夠很好地反映堆芯真實(shí)物理情況，2009年，E.Polunocskiy根據(jù)聚變堆運(yùn)行的真實(shí)物理環(huán)境，提出了基于ITER的B-lite中子源模型[13]。B-lite中子源模型在軸向和徑向上將等離子體區(qū)描述成了40×40的空間網(wǎng)格分布，等離子體處于磁流體力學(xué)平衡時(shí)，磁面在等離子體區(qū)極坐標(biāo)中的描述可參考相關(guān)文獻(xiàn)[14]。在D-T反應(yīng)中，一般認(rèn)為聚變中子的密度可以表示為：

(1)

其中，a為等離子體中心與等溫面的水平距離，A為Tokamak的小半徑，S0表示等離子體中心(R0, 0)處的中子密度，P為等離子體功率峰值因子，由等離子體運(yùn)行模式確定[14]。

目前該中子源模型被廣泛應(yīng)用于CFETR的中子學(xué)計(jì)算中[14,15]。根據(jù)以上關(guān)系式，計(jì)算得到等離子體腔室中D-T中子源的空間分布，如圖2所示，此時(shí)，總TBR等于1.232，相比采用中子源均勻分布的初始設(shè)計(jì)TBR為1.212，總TBR增加了1.6%。

圖2 40×40網(wǎng)格下中子源密度空間分布

2.2 軟件和數(shù)據(jù)庫(kù)

軟件對(duì)比選用美國(guó)洛斯阿拉莫斯實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的MCNP程序[16]。利用相同的CFETR中子學(xué)模型和FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)，采用兩款軟件在相同抽樣條件下計(jì)算得到的TBR值相差小于0.1%，具體結(jié)果列于表2中。

表2 不同軟件計(jì)算的總TBR值

數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)比選擇裂變聚變混合數(shù)據(jù)庫(kù)JEFF3.2[17]，該數(shù)據(jù)庫(kù)也是目前國(guó)際聚變研究中使用較多的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)?；诮⒌腃FETR中子學(xué)模型，使用SuperMC分別結(jié)合JEFF3.2和FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)TBR進(jìn)行了計(jì)算，在相同抽樣條件下結(jié)果相差0.7%，具體計(jì)算結(jié)果見表3。

表3 使用不同評(píng)價(jià)截面數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算的總TBR值

從表2和表3結(jié)果對(duì)比可以看出，SuperMC結(jié)合FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算得到的TBR值與同類計(jì)算軟件或數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果非常接近，計(jì)算結(jié)果差別小于1%。同時(shí)使用SuperMC和FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算得到的TBR值1.232是表2和表3對(duì)比計(jì)算中的最小值，用于后續(xù)分析研究具有更好的保守性。

3 第一壁中子負(fù)載與氚增殖比分布計(jì)算

第一壁中子負(fù)載是聚變堆設(shè)計(jì)的關(guān)鍵參數(shù)，不但可用于評(píng)估部件運(yùn)行壽期、材料損傷水平，通過(guò)研究第一壁中子負(fù)載與對(duì)應(yīng)包層模塊的TBR參數(shù)關(guān)系，還可以為包層模塊的設(shè)計(jì)與優(yōu)化提供依據(jù)。圖3給出了TBR和第一壁負(fù)載的分布情況，從圖可以看出，5—12號(hào)包層的TBR分布與中子壁負(fù)載分布一致；而1—5號(hào)包層的TBR與中子壁負(fù)載分布有較大區(qū)別。原因是不同內(nèi)包層體積存在較大差異，且受外包層散射影響不同。進(jìn)一步開展去除7—12號(hào)外包層條件下的內(nèi)包層單位體積TBR計(jì)算，發(fā)現(xiàn)此時(shí)與中子壁負(fù)載分布吻合較好，具體如圖4所示。

圖3 TBR和中子壁負(fù)載在CFETR包層中的分布

圖4 去除外包層條件的內(nèi)包層單位體積TBR與中子壁負(fù)載分布

4 TBR影響因素敏感性分析

4.1 第一壁護(hù)甲厚度對(duì)總TBR的影響

聚變堆中，設(shè)計(jì)有第一壁護(hù)甲用于保護(hù)第一壁免受等離子區(qū)熱輻射、避免與等離子體直接接觸以及阻擋等離子體區(qū)逃逸電子的轟擊。鎢由于其具有耐高溫及高的熱導(dǎo)率、屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度[18]等特點(diǎn)，被選作ITER第一壁護(hù)甲的候選材料。本研究參考?xì)W洲D(zhuǎn)EMO[19]堆的設(shè)計(jì)，在第一壁前增加2 mm 鎢作為第一壁護(hù)甲。增加鎢護(hù)甲后，在保持包層厚度不變的條件下計(jì)算出總TBR為1.208，對(duì)比無(wú)鎢護(hù)甲的初始設(shè)計(jì)總TBR值1.232，可知鎢護(hù)甲對(duì)總TBR的影響為-0.012ΔTBR/mm(“-”號(hào)表示該因素對(duì)總TBR的影響為負(fù)相關(guān)；“+”號(hào)表示正相關(guān)，下同)。后續(xù)分析均是在考慮了2 mm鎢護(hù)甲基礎(chǔ)上開展的。

4.2 第一壁厚度對(duì)總TBR的影響

第一壁作為包層內(nèi)部部件的保護(hù)材料，其厚度對(duì)總TBR也將產(chǎn)生影響。初始設(shè)計(jì)的第一壁總厚度為30 mm，其中FW1為5 mm，F(xiàn)W2為15 mm，F(xiàn)W3為10 mm，如表1，圖1b所示。由于降低第一壁厚度有利于提高TBR，基于FW1、FW2厚度不變，增殖區(qū)厚度不變的條件，計(jì)算減小FW3厚度，即FW3厚度分別為10 mm(初始設(shè)計(jì)值)、8.75 mm、7.5 mm、6.25 mm、5 mm時(shí)的總TBR，見圖5所示。可以看出，總TBR隨第一壁厚度增加近似呈線性減小，平均影響率為-0.0055 ΔTBR/mm。

圖5 總TBR隨第一壁厚度的變化

為了進(jìn)一步分析鎢護(hù)甲和第一壁厚度影響產(chǎn)氚率的具體原因，分別計(jì)算了不同條件下增殖區(qū)外表面中子能譜，如圖6所示?？梢钥闯?，低能中子能譜差距大于高能中子，特別是1 eV以下的熱區(qū)中子份額。表4給出了分能段積分通量的具體結(jié)果比對(duì)，相比第一壁為25 mm時(shí)，在第一壁厚度為30 mm條件下，E<1 eV能區(qū)積分中子通量約降低了不到0.002 cm-2·s-1·n-1；在此基礎(chǔ)上再增加2 mm鎢護(hù)甲后，E<1 eV能區(qū)積分中子通量進(jìn)一步降低了0.002 15 cm-2·s-1·n-1；在1 eV < E < 0.1 MeV能區(qū)，積分中子通量隨壁厚增加及添加鎢護(hù)甲而提高；E>0.1 MeV能區(qū)，第一壁厚度引起的高能中子通量密度降低比鎢護(hù)甲更為明顯。從上述對(duì)比分析中可以看出鎢護(hù)甲相比第一壁有更強(qiáng)的熱中子吸收效果，而熱中子能區(qū)是影響TBR最明顯的能區(qū)，這是造成鎢護(hù)甲對(duì)TBR影響效果大于第一壁的主要原因。

圖6 第一壁和鎢護(hù)甲不同厚度下增殖區(qū)外表面中子能譜

表4 不同方案下各能區(qū)積分中子通量

4.3 包層厚度對(duì)TBR的影響

初始設(shè)計(jì)中，DFLL包層的厚度已按可用空間最大值設(shè)計(jì)，此次分析主要通過(guò)減小厚度來(lái)評(píng)估包層厚度對(duì)TBR的影響，結(jié)構(gòu)材料份額按增殖區(qū)實(shí)際比例改變。結(jié)果表明，在外包層厚度不變情況下，內(nèi)包層增殖區(qū)厚度減小6 cm時(shí)，總TBR從1.208降低到1.189，對(duì)TBR的影響為+0.003 2ΔTBR/cm；內(nèi)包層厚度不變情況下，外包層增殖區(qū)厚度減小6 cm時(shí)，總TBR從1.208降低到1.196，對(duì)TBR的影響為+0.002 0ΔTBR/cm。

4.4 6Li富集度對(duì)TBR的影響

當(dāng)TBR不滿足設(shè)計(jì)要求時(shí)，可以考慮通過(guò)提高6Li的富集度來(lái)提升總TBR。由如圖7可見，總TBR隨6Li富集度增加而增加，富集度為97.5%時(shí)，TBR為1.220，對(duì)總TBR的影響為+0.0016ΔTBR/%，遠(yuǎn)小于其他因素對(duì)總TBR的影響。可見在6Li富集度達(dá)到90%后，通過(guò)提高6Li富集度來(lái)提升總TBR的效果有限。

圖7 總TBR隨6Li富集度的變化

4.5 增殖區(qū)中結(jié)構(gòu)材料與流道插件體積份額對(duì)TBR的影響

對(duì)于液態(tài)金屬包層，需要在包層中設(shè)計(jì)流道插件(FCI)來(lái)降低磁流體動(dòng)力學(xué)效應(yīng)。由于內(nèi)外包層增殖區(qū)厚度不一致，對(duì)于增殖區(qū)中結(jié)構(gòu)材料與FCI體積份額的要求也不一致，因此有必要分析它們?cè)谠鲋硡^(qū)的體積份額對(duì)總TBR的影響。DFLL選擇CLAM作為結(jié)構(gòu)材料，SiC復(fù)合材料作為流道插件材料，圖8、圖9分別給出了內(nèi)外包層不同體積份額的流道插件和結(jié)構(gòu)材料對(duì)總TBR的影響，此處結(jié)構(gòu)材料、流道插件體積份額是通過(guò)減少增殖材料LiPb的體積份額來(lái)增加的，內(nèi)外包層材料份額單獨(dú)變化。結(jié)果表明，總TBR隨流道插件、結(jié)構(gòu)材料份額都呈線性變化趨勢(shì)，對(duì)于內(nèi)包層，流道插件體積份額由5%增加到13%時(shí)，總TBR由1.208降低到1.199，對(duì)總TBR的影響為-0.001 1ΔTBR/%；結(jié)構(gòu)材料體積份額由3%增加到11%時(shí)，總TBR由1.208降低到1.194，對(duì)總TBR的影響為-0.001 8ΔTBR/%。對(duì)于外包層，流道插件體積份額對(duì)總TBR的影響為-0.004ΔTBR/%，結(jié)構(gòu)材料體積份額對(duì)總TBR的影響為-0.002ΔTBR/%。

4.6 分析結(jié)果總結(jié)

通過(guò)使用SuperMC結(jié)合FENDL3.1b開展了一系列TBR影響因素研究，表6給出了各個(gè)因素對(duì)總TBR影響的大小，可以看出，鎢護(hù)甲第一壁對(duì)TBR的影響最大，6Li富集度對(duì)TBR的影響最小。在選擇2 mm鎢護(hù)甲條件下，模型TBR值為1.208，滿足CFETR第一階段設(shè)計(jì)要求。

圖8 總TBR隨內(nèi)包層材料體積份額的變化

圖9 總TBR隨外包層材料體積份額的變化

表5 各因素對(duì)總TBR的影響大小

5 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

5.1 中子學(xué)模塊的產(chǎn)氚率測(cè)量

6Li的產(chǎn)氚率(TPR)是影響TBR計(jì)算準(zhǔn)確性的重要參數(shù)。本論文基于HINEG[20]14 MeV強(qiáng)流D-T中子源開展了DFLL包層中子學(xué)實(shí)驗(yàn)?zāi)K的產(chǎn)氚率測(cè)量實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)?zāi)K參數(shù)詳見參考文獻(xiàn)[21]，實(shí)驗(yàn)?zāi)K距離靶39.5 cm，如圖10所示。

中子源強(qiáng)采用質(zhì)量為567 mg的Nb活化箔進(jìn)行監(jiān)測(cè)，Nb活化箔放置在與中子出射方向右側(cè)30°方向，與靶點(diǎn)距離為22.6 cm。D束能量為250 keV，經(jīng)D-T反應(yīng)各向異性修正，旋轉(zhuǎn)靶衰減修正計(jì)算，該點(diǎn)Nb活化箔活化反應(yīng)率R為6.26×10-29，結(jié)合輻照、測(cè)量條件，推算出中子源總積分產(chǎn)額為4.68×1015個(gè)中子。同時(shí)經(jīng)模擬計(jì)算，該點(diǎn)Nb的活化反應(yīng)率為6.179×10-29，與計(jì)算值相差1.3%。測(cè)量Nb活化片反應(yīng)率的HPGe探測(cè)效率采用標(biāo)準(zhǔn)152Eu源進(jìn)行刻度。

實(shí)驗(yàn)采用液閃譜儀+Li2CO3活化片的方法[22]測(cè)量了實(shí)驗(yàn)?zāi)K不同深度處的TPR。Li2CO3粉末純度為99.9%，6Li富集度為95.2%，經(jīng)高壓壓制成直徑為15 mm，厚度為1 mm的活化片。A，B，C三點(diǎn)處活化片的質(zhì)量分別為391 mg、373 mg和385 mg。經(jīng)過(guò)輻照后的Li2CO3活化片放置在20 ml的聚乙烯瓶中，采用二元酸法，即HNO3(61%濃度)和CH3COOH(100%)進(jìn)行溶解，然后加入閃爍液，避光12 h后放入Quantulus 1220液閃譜儀中測(cè)量，TPR計(jì)算公式如下：

(2)

其中：C為液閃凈計(jì)數(shù)率，ε為探測(cè)效率，值為0.13，fd為衰減修正系數(shù)，值為0.999；fe為氚逃逸修正系數(shù)，經(jīng)SRIM模擬計(jì)算氚在Li2CO3活化片中射程，求得fe為0.977；fg為氣態(tài)氚損失修正系數(shù)，參考文獻(xiàn)為0.93[23]；N6為6Li核子數(shù)；N源為中子積分產(chǎn)額。液閃譜儀效率采用未輻照過(guò)的Li2CO3溶解后加入標(biāo)準(zhǔn)氚水的內(nèi)標(biāo)法進(jìn)行刻度。

產(chǎn)氚率測(cè)量的總不確定度優(yōu)于9.8%，主要由源強(qiáng)監(jiān)測(cè)不確定度(8.5%)、液閃效率不確定度(3.5%)、化學(xué)處理過(guò)程不確定度(3%)以及統(tǒng)計(jì)不確定度(<1.3%)組成，具體內(nèi)容列于表7中。

圖10 HINEG靶前的DFLL中子學(xué)實(shí)驗(yàn)?zāi)K

表6 TPR實(shí)驗(yàn)測(cè)量不確定度

5.2 模擬計(jì)算

模擬計(jì)算使用SuperMC結(jié)合FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)K進(jìn)行了建模，包括依能量角度分布的中子源、旋轉(zhuǎn)靶、可移動(dòng)定位棒、活化片等。計(jì)算值(C)與實(shí)驗(yàn)值(E)之比(C/E)的計(jì)算結(jié)果列于表8?？梢钥闯?，A、C孔道的理論計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合較好，偏差均不超過(guò)8%。B孔道C/E出現(xiàn)超過(guò)28%的偏差，其主要原因是該孔道使用的活化片在輻照過(guò)程中發(fā)生了破裂，氚逃逸量增加，導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏低。C/E結(jié)果的總不確定度優(yōu)于13.2%，具體包括實(shí)驗(yàn)不確定度(<9.8%)，理論計(jì)算統(tǒng)計(jì)不確定度(<6.4%)、鋰鉛包層截面數(shù)據(jù)庫(kù)不確定度為(6%)[26]。

表7 TPR C/E總不確定度

Table 7 Total uncertainty of C/E comparison for TPR measurements (%,2)

表7 TPR C/E總不確定度

位置計(jì)算值(C)實(shí)驗(yàn)值(E)C/E總不確定度A孔道3.70×10-283.53×10-281.0812.0B孔道1.81×10-281.49×10-281.2812.4C孔道8.54×10-297.95×10-291.0713.2

6 結(jié)論

本文通過(guò)使用SuperMC構(gòu)建了基于DFLL包層的三維CFETR中子學(xué)模型并結(jié)合FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)開展了全堆TBR計(jì)算和中子學(xué)分析工作，研究包層幾何尺寸和材料成分參數(shù)對(duì)全堆TBR的影響。計(jì)算結(jié)果顯示，全堆TBR在包含2 mm 鎢護(hù)甲條件下的計(jì)算值為 1.208，滿足CFETR第一階段設(shè)計(jì)要求。為了驗(yàn)證計(jì)算與分析工作的準(zhǔn)確性，基于HINEG強(qiáng)流氘氚中子源，進(jìn)一步開展了液態(tài)鋰鉛包層中子學(xué)實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷漠a(chǎn)氚率實(shí)驗(yàn)。采用Li2CO3活化片方法測(cè)量的產(chǎn)氚率實(shí)驗(yàn)結(jié)果與SuperMC結(jié)合FENDL3.1b蒙卡模擬結(jié)果相比對(duì)，除了出現(xiàn)活化片破碎的B孔道外，其余孔道的C/E最大偏差在8%以內(nèi)符合，初步驗(yàn)證了基于SuperMC與FENDL3.1b數(shù)據(jù)庫(kù)開展的氚增殖性能分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。

致謝

本工作得到了鳳麟團(tuán)隊(duì)其他成員的幫助和指導(dǎo)，特此感謝。