趙 海，高志偉，田成川

(華電電力科學(xué)研究院有限公司，杭州 310030)

0 引 言

泥料是Al2O3-C質(zhì)耐火材料生產(chǎn)過程的重要中間產(chǎn)品，它是通過將氧化物骨料、鱗片石墨、添加劑和液態(tài)酚醛樹脂進(jìn)行攪拌混合(即“混煉”)而獲得的半干顆粒狀混合料。泥料的質(zhì)量對于成型坯的層裂有重要影響，而決定泥料質(zhì)量的關(guān)鍵是酚醛樹脂結(jié)合劑的黏度特性。當(dāng)樹脂黏性過大時，泥料顆粒的流動性較差，在成型過程中模具附近的泥料隨模具壓縮而運(yùn)動，與坯體內(nèi)部泥料間發(fā)生“揉搓”現(xiàn)象，從而產(chǎn)生開裂；當(dāng)樹脂黏度過小時，鱗片石墨與骨料顆粒間結(jié)合強(qiáng)度差、易分散，在成型過程中，游離態(tài)石墨易發(fā)生層狀堆積，從而產(chǎn)生開裂。無論樹脂黏度過高或過低均會對泥料的成型性能產(chǎn)生不利影響[1]。決定酚醛樹脂結(jié)合劑黏度的因素包括溫度和揮發(fā)分含量，因此揮發(fā)分含量對于泥料的性能，進(jìn)而對耐火材料最終產(chǎn)品的質(zhì)量有重要影響[2]。

泥料揮發(fā)分控制的難點在于,混煉過程中，由于摩擦生熱、強(qiáng)制對流的作用，泥料揮發(fā)分可在5～15 min內(nèi)下降0.8%，而泥料揮發(fā)分的控制指標(biāo)通常在(1.2±0.5)%，這就對揮發(fā)分檢測的實時性提出了較高要求。目前對泥料揮發(fā)分測量普遍采用烘干失重法，利用外部熱源對待測樣品進(jìn)行快速加熱，通過測量樣品初始重量和受熱揮發(fā)后的穩(wěn)定重量得到揮發(fā)分含量，其中的外部熱源可以是微波、陶瓷管、鹵素?zé)舻?。?dāng)以鹵素?zé)糇鳛闊嵩磿r，可在5～8 min得到揮發(fā)分測量結(jié)果，但距離實時、在線測量仍有較大差距，只能作為最終的泥料質(zhì)量判斷標(biāo)準(zhǔn)，而不能實現(xiàn)混煉過程的閉環(huán)控制。

在本研究中，作者基于干燥過程機(jī)理模型對揮發(fā)分測量儀中泥料受熱失重過程進(jìn)行分析，在此基礎(chǔ)上研究建立干燥過程神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)模型，根據(jù)泥料烘干失重過程的質(zhì)量動態(tài)數(shù)據(jù)預(yù)估揮發(fā)分含量，從而實現(xiàn)耐火泥料揮發(fā)分的快速測量。本研究對于提高耐火材料產(chǎn)品質(zhì)量具有現(xiàn)實意義。

1 實 驗

1.1 樹脂結(jié)合Al2O3-C質(zhì)耐火材料泥料

實驗原料為電熔白剛玉(鄭州于發(fā)磨料集團(tuán)有限公司，60目、180目、0～325目)，鱗片石墨(黑龍江奧宇石墨集團(tuán)有限公司，+898、+198)和酚醛樹脂(圣泉海沃斯化工有限公司，4012型熱固性、5408熱塑性)。按表1比例進(jìn)行配比，在高速混煉機(jī)中進(jìn)行混煉，之后進(jìn)行篩分，得到泥料。

表1 耐火泥料的原料配比Table 1 Raw materials composition for mud

1.2 揮發(fā)分測量方法

圖1 揮發(fā)分測量裝置示意圖Fig.1 Explanatory views of sag test facility

Al2O3-C質(zhì)耐火泥料揮發(fā)分的測量方法為烘干失重法，所用設(shè)備為梅特勒-托利多HB-43S水分儀(如圖1)。該儀器由鹵素?zé)艏訜岷途芊Q重兩部分組成，與其它基于熱失重原理的揮發(fā)分測量方法相比，采用鹵素?zé)艏訜峋哂猩郎匮杆?、樣品受熱均勻的?yōu)點，從而保證測量的迅速、準(zhǔn)確。

在測試過程中以鹵素?zé)魧悠愤M(jìn)行烘干，使其中的揮發(fā)分逸失，樣品質(zhì)量的減少與樣品初始質(zhì)量的比值即為揮發(fā)分含量：

(1)

其中，M為揮發(fā)分含量；W1為被測樣品初始質(zhì)量；W2為被測樣品烘干后質(zhì)量。由于要根據(jù)已有的失重速率對最終穩(wěn)定重量進(jìn)行預(yù)估，因此需要在烘干過程中對樣品質(zhì)量進(jìn)行連續(xù)采集。水分儀測量的重量數(shù)據(jù)通過RS-232通訊協(xié)議傳輸至上位機(jī)，在水分儀上設(shè)定數(shù)據(jù)采集頻率為5次/s。

2 耐火泥料烘干過程分析

2.1 泥料干燥過程數(shù)學(xué)模型

本質(zhì)上，耐火泥料揮發(fā)分檢測過程是一個物料干燥過程。目前國內(nèi)外對干燥過程已有大量研究，并總結(jié)出了多種經(jīng)驗、半經(jīng)驗數(shù)學(xué)模型用以定量描述物料干燥規(guī)律，如表2所示[3-7]。

表2 干燥過程數(shù)學(xué)模型[3-7]Table 2 Drying mathematical models[3-7]

為了準(zhǔn)確描述耐火泥料在鹵素?zé)糨椛湎碌母稍镆?guī)律，選擇干燥溫度為120 ℃，初始物料重量為10 g作為揮發(fā)分檢測標(biāo)準(zhǔn)，采用列文伯格-馬夸爾特(Levenberg-Markuardt)算法對上述的干燥模型進(jìn)行非線性最小二乘擬合，確定適用于耐火泥料的紅外熱失重干燥過程數(shù)學(xué)模型，作為熱失重過程動態(tài)補(bǔ)償模型的基礎(chǔ)?；诟髂Ｐ偷臄M合曲線如圖2所示，通過決定系數(shù)(R2)、誤差平方和(SSE)以及均方誤差根(RMSE)對擬合結(jié)果的優(yōu)度進(jìn)行評價，結(jié)果如表3所示。

圖2 基于不同模型的干燥失重曲線擬合結(jié)果Fig.2 Fitting result for weight-loss based on varies of drying mathematical model

表3 模型擬合優(yōu)度評價結(jié)果Table 3 Evaluations for fit goodness

可以看到，采用Page模型能夠較好地反映出耐火泥料在水分儀中鹵素?zé)粽丈湎碌母稍锸е剡^程。而根據(jù)Page模型的擬合效果，在實驗開始后的前20 s數(shù)據(jù)與實際的失重曲線有較大差異，該偏差主要是由于儀器本身的熱慣性、檢測員操作因素等導(dǎo)致。為提高干燥終點重量預(yù)測的準(zhǔn)確性，應(yīng)將前20 s的熱失重數(shù)據(jù)作為為壞點舍棄。

2.2 熱失重過程神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)模型建立

BP網(wǎng)絡(luò)(Back-Propagation Network),也稱作反向傳播網(wǎng)絡(luò)。在結(jié)構(gòu)上類似于多層感知器，是一種多層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。由于具有操作性強(qiáng)、節(jié)省時間、參數(shù)可控等諸多優(yōu)點，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)廣泛應(yīng)用于實踐中[8-10]。

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中間層可以為單層或多層，其中單層結(jié)構(gòu)簡單，迭代次數(shù)較少；多層結(jié)構(gòu)復(fù)雜但預(yù)測結(jié)果更加準(zhǔn)確。基于三層(即只有一個隱含層)的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，實驗表明預(yù)測結(jié)果誤差在容許范圍內(nèi)。

為實現(xiàn)在2 min之內(nèi)對揮發(fā)分進(jìn)行預(yù)報，本研究選擇以串口讀入的前500個重量數(shù)據(jù)中的第101～500個重量(即20 s之后)作為輸入，以最終的揮發(fā)分含量作為輸出，綜合迭代次數(shù)、訓(xùn)練時間和預(yù)報精度等因素，選擇最優(yōu)的隱含節(jié)點數(shù)，從而確定神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)。

神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)的輸入層神經(jīng)元個數(shù)n=400，輸出層神經(jīng)元個數(shù)m=1(即揮發(fā)分含量)，對于隱含節(jié)點數(shù)目n1可按照經(jīng)驗公式(2)進(jìn)行估算。

n1=log2n

(2)

本研究選擇9～16個隱含節(jié)點。在訓(xùn)練算法選擇上，考慮到Levenberg-Marquardt算法雖然內(nèi)存消耗大，但具有訓(xùn)練與預(yù)測速度快的優(yōu)點，因此采用該算法。不同隱含節(jié)點數(shù)的均方誤差(MSE)曲線如圖3所示。

圖3 不同隱含節(jié)點對應(yīng)的訓(xùn)練結(jié)果，其中(a)～(h)分別為9～16個隱含節(jié)點Fig.3 Training results correspond to varied numbers of hidden layer nodes

由圖3可以看到，均方誤差曲線在開始時具有較大斜率，隨著迭代次數(shù)的增加誤差迅速減少，這表明選擇的學(xué)習(xí)率適中，未出現(xiàn)難以收斂現(xiàn)象。當(dāng)隱含節(jié)點數(shù)為11時，能夠在較少的迭代次數(shù)與訓(xùn)練時間內(nèi)實現(xiàn)加高精度，此時訓(xùn)練效果最好。因此本研究采用400-11-1的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進(jìn)行訓(xùn)練與預(yù)報。

2.3 神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練與實際效果

利用快速水分儀采集了164組相同配方、不同批次的Al2O3-C質(zhì)泥料加熱過程失重數(shù)據(jù)，因批次不同，在混煉過程中揮發(fā)分的殘余也不同，因此泥料揮發(fā)分也不同。而各組熱失重數(shù)據(jù)的前20 s數(shù)據(jù)(第1～100個數(shù)據(jù)點)被舍棄。將其中144組熱失重數(shù)據(jù)用于模型訓(xùn)練，而其余20組數(shù)據(jù)(獨立于144組訓(xùn)練樣本之外)用于模型的效驗。在對模型進(jìn)行訓(xùn)練過程中，學(xué)習(xí)率的選擇對于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的迭代效率及穩(wěn)定性至關(guān)重要，采用控制變量法固定其他訓(xùn)練參數(shù)，分別使用不同的學(xué)習(xí)率對網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練，結(jié)果如表4所示。綜合考慮訓(xùn)練時間和誤差，最終學(xué)習(xí)率選擇0.05。

表4 不同學(xué)習(xí)率的訓(xùn)練結(jié)果Table 4 Training results for different learning rates

訓(xùn)練結(jié)束后，選取20組數(shù)據(jù)對模型預(yù)報的準(zhǔn)確性進(jìn)行測試，預(yù)測值與實際值的比較，以及預(yù)測的誤差如圖4所示。

圖4 揮發(fā)分含量的預(yù)報效果Fig.4 Prediction results for volatiles content

由圖4可以看到，各組預(yù)測誤差均在0.05%，預(yù)測結(jié)果準(zhǔn)確度滿足耐火泥料混煉生產(chǎn)需求。且各組預(yù)測耗時均小于120 s。

3 結(jié) 論

(1)采用Page模型能夠較好的描述耐火泥料在以鹵素?zé)糇鳛闊嵩吹乃謨x中的干燥失重過程；而干燥最初20 s的失重數(shù)據(jù)受熱慣性等外界因素影響較大，不宜用于揮發(fā)分預(yù)報。

(2)采用三層BP神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)模型，以第101至第500個重量測量結(jié)果作為輸入，以揮發(fā)分含量作為輸出，能夠建立樹脂結(jié)合Al2O3-C耐火泥料揮發(fā)分含量的預(yù)報模型。

(3)基于上述方法能夠?qū)崿F(xiàn)在120 s內(nèi)對耐火泥料揮發(fā)分進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)報，與實際測量結(jié)果誤差小于0.05%。