梁 峰，邱峋晰，戴 赟，張 琴，盧 斌，陳 鵬，馬 超，漆 麟,胡 曦

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.四川頁巖氣勘探開發(fā)有限責(zé)任公司，成都 610051；3.中國石油集團 川慶鉆探工程有限公司 地質(zhì)勘探開發(fā)研究院，成都 610051)

中國南方海相頁巖氣資源豐富，主要分布于上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組(以下簡稱“五峰組—龍馬溪組”)和下寒武統(tǒng)筇竹寺組及其相應(yīng)層位(牛蹄塘組/水井沱組)的富有機質(zhì)頁巖中[1-7]。五峰組—龍馬溪組頁巖是沉積于奧陶紀晚期—志留紀早期的一套廣泛分布于中上揚子地區(qū)的黑色富有機質(zhì)筆石頁巖[8]，其中五峰組厚度一般為3～5 m，基本不超過10 m[9]，龍馬溪組富有機質(zhì)頁巖(富氣頁巖)一般不超過20～50 m[10-12]，是目前我國唯一獲得商業(yè)氣流的層系；開發(fā)區(qū)主要分布在焦石壩、長寧和威遠等區(qū)塊[13-16]。四川盆地不同區(qū)域頁巖氣的產(chǎn)量差異較大，除沉積構(gòu)造和保存條件外，本文從頁巖儲層的微觀特征研究入手，嘗試從儲集空間的角度解釋不同構(gòu)造區(qū)域五峰組—龍馬溪組頁巖勘探開發(fā)效果產(chǎn)生差異的原因，以期指導(dǎo)我國頁巖氣有利區(qū)的優(yōu)選及評價。

1 樣品和方法

1.1 樣品位置及特征

1.2 分析方法

本文重點采用氮氣吸附脫附法和場發(fā)射掃描電鏡對頁巖的孔隙特征進行分析。氮氣吸附法能夠?qū)φ麎K樣品小于200 nm的孔隙進行孔徑分布的分析，能夠宏觀地把握整塊樣品的孔徑分布范圍，初步掌握孔隙的形態(tài)特征。場發(fā)射掃描電鏡以圖形化的形式確定頁巖不同物質(zhì)中孔隙的類型及形態(tài)，但由于所觀察到的視域受限，往往只能觀察到樣品中比較小的部分。

樣品孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)包括孔體積和孔徑尺寸的分布，上述參數(shù)主要通過液氮吸附測試獲取。分別選取自然樣和處理樣各2～3 g，在110 ℃下烘干5 h，以去除樣品內(nèi)水及易揮發(fā)性雜質(zhì)；再對樣品在120 ℃下進行抽真空2 h，而后使用N2對樣品進行回填并開始檢測，通過不同條件下獲得的吸附和脫附等溫線求取相應(yīng)的孔徑分布。樣品的孔徑尺寸分布和孔容分布采用Barett-Joyner-Halenda(BJH)模型對吸附等溫線進行計算，并用Faas方法進行校正。

使用干金剛砂紙研磨約1 cm2的頁巖樣品以形成水平表面，然后用氬離子對樣品進行拋光；拋光后，樣品應(yīng)涂上碳以提供導(dǎo)電表面層，將每個樣品放入FEI Helios NanoLab 650 DualBeam FIB-SEM用于成像。SEM對新研磨的頁巖表面進行原位成像，分辨率可到2.5 nm，工作電壓為2 kV，工作距離為4 mm。氮氣吸附和FIB-SEM實驗均在國家能源頁巖氣研發(fā)(實驗)中心完成。

圖1 四川盆地構(gòu)造分區(qū)及龍馬溪組頁巖樣品鉆井位置分布

2 實驗結(jié)果

2.1 氮氣吸附結(jié)果

頁巖樣品的總孔體積和TOC呈非常好正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)R2在0.59～0.93之間。筆者同時也分析了孔隙發(fā)育程度與礦物含量之間的關(guān)系，并未發(fā)現(xiàn)較好的相關(guān)性，可見，孔隙發(fā)育程度主要受有機質(zhì)含量控制，與前人研究結(jié)果一致[19-20]。但值得注意的是，不同層位頁巖樣品孔隙發(fā)育控制因素可能存在差異。雖然頁巖孔隙的發(fā)育程度與TOC呈正相關(guān)關(guān)系，但不同地區(qū)孔隙的發(fā)育程度與TOC的關(guān)系存在差異(圖2)。W202井頁巖樣品斜率最高，樣品孔隙最發(fā)育；其他地區(qū)樣品孔隙發(fā)育程度的斜率相當(dāng)，孔隙發(fā)育程度N201井優(yōu)于JY1井，而B201和WX2井孔隙發(fā)育程度較差。W202、N201和YJ1井相關(guān)系數(shù)較高，均超過0.9，WX2和B201井相關(guān)系數(shù)在0.6左右。

2.2 不同孔徑孔隙發(fā)育特征

研究發(fā)現(xiàn)，不同孔徑的孔隙變化規(guī)律與總孔體積變化規(guī)律并不一致。根據(jù)N2吸附脫附實驗數(shù)據(jù)，將孔隙劃分為3類，分別為小孔(<10nm)、中孔(10～50 nm)和大孔(>50 nm)(其總孔體積分別用小孔體積、中孔體積和大孔體積表示)，以方便分析不同孔徑孔隙的變化規(guī)律。不同孔徑的孔體積與TOC相關(guān)關(guān)系可以分為3類：①不同孔徑孔體積與TOC呈正相關(guān)關(guān)系(圖3a，b)。W202井頁巖樣品不同孔徑孔體積與TOC關(guān)系斜率一致，表明頁巖有機質(zhì)孔隙保存良好；而N201井頁巖樣品小孔和中孔斜率一致，大孔斜率下降，表明大孔已經(jīng)遭到一定程度的破壞。②小孔、中孔體積與TOC呈正相關(guān)關(guān)系，大孔體積與TOC呈先增大后減小的趨勢(圖3c,d)。YJ1井和B201井頁巖樣品小孔和中孔的發(fā)育程度明顯不如W202和N201井，小孔體積與TOC的斜率高于中孔體積，大孔體積與TOC呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，大孔受到的破壞作用最強，中孔次之，表明該區(qū)域頁巖孔隙發(fā)育程度明顯不如W202井和N201井。③小孔、中孔體積與TOC呈正相關(guān)關(guān)系，大孔體積與TOC呈負相關(guān)關(guān)系(圖3e)。WX2井頁巖樣品小孔和中孔體積與TOC呈正相關(guān)關(guān)系，大孔體積與TOC呈負相關(guān)關(guān)系，表明頁巖孔隙破壞程度更高。

圖2 四川盆地不同地區(qū)龍馬溪組頁巖樣品總孔體積與TOC相關(guān)關(guān)系

圖3 四川盆地不同地區(qū)龍馬溪組頁巖樣品不同孔徑的孔體積與TOC的關(guān)系

3 討論與認識

針對頁巖中有機質(zhì)孔隙演化研究表明，在頁巖達到成熟、過成熟演化階段以后，頁巖中的有機質(zhì)孔隙隨成熟度的增大而呈現(xiàn)出增大、增多的趨勢[21-23]。中上揚子地區(qū)2套海相頁巖目前均處于過成熟階段，EqVRo普遍大于2.0%[4,24-25]，頁巖中有機質(zhì)內(nèi)總孔體積應(yīng)隨TOC的增高而呈增大趨勢。但如上所述，不同構(gòu)造背景條件下頁巖中不同孔徑孔隙體積的變化規(guī)律還是存在一定的差異，具體原因分析如下。

3.1 頁巖孔隙破壞實驗

CUI等[26-27]通過對下馬嶺組低成熟海相頁巖樣品開展高溫高壓熱模擬實驗，實驗設(shè)定樣品所處的實驗溫度和圍壓呈逐步提高趨勢，以研究頁巖孔隙隨圍壓及成熟度增高的演化特征。實驗結(jié)果表明，隨著熱模擬溫度及圍壓的增高，頁巖中的小孔、中孔及總孔體積呈現(xiàn)增大趨勢，大孔體積隨溫度升高呈先增大后減小趨勢，當(dāng)模擬溫度達到500 ℃、圍壓60 MPa時，頁巖中的大孔體積開始下降，上述實驗結(jié)果直接證實了海相頁巖在高圍壓的情況下頁巖孔隙可能被壓實。

3.2 孔隙大小及巖石骨架對孔隙影響

頁巖中的孔隙越大，越容易在外力作用下被破壞[28]。由上文分析可知，大部分地區(qū)總孔體積和不同孔徑的孔體積隨TOC的增大而呈增大趨勢，但也有不同的規(guī)律。隨著頁巖中有機質(zhì)孔發(fā)育程度變差，頁巖大孔體積與TOC回歸曲線斜率先開始下降，出現(xiàn)總孔體積隨TOC增大而減小的趨勢，之后中孔體積與TOC回歸曲線斜率開始下降(圖3)，表明頁巖中孔隙的孔徑越大，越容易被破壞。

此外，當(dāng)巖石中有機質(zhì)含量超過一定值時，抗壓強度較弱的有機質(zhì)所占體積過大，會導(dǎo)致巖石礦物骨架更易于被地層壓力或構(gòu)造應(yīng)力破壞，不利于有機質(zhì)孔的保存[21,29-30]。如YJ1井高TOC頁巖樣品的有機質(zhì)重量分數(shù)為8%和8.9%，體積分數(shù)為16.9%和17.4%(頁巖以Ⅰ型干酪根為主，有機質(zhì)密度按1.2 g/cm3估算，巖石骨架以石英為主，密度按2.8 g/cm3估算)，過高的有機質(zhì)體積(低抗壓強度)占比降低了頁巖中礦物骨架的支撐能力，致使高TOC頁巖骨架結(jié)構(gòu)在同等圍壓的條件下首先遭到破壞。同樣，頁巖樣品中含有硬度較大礦物成分時，頁巖骨架的抗壓強度會增加[31]，相對有利于頁巖中孔隙的保存。W202井和N201井所處的構(gòu)造保存條件及壓力系數(shù)基本相當(dāng)，但W202井頁巖樣品孔隙發(fā)育程度較N201井好，其主要原因就是其石英礦物含量高，黏土礦物含量低(表1)，具有更加堅硬的巖石骨架，致使有機質(zhì)孔隙得以更好保存。

總之，頁巖有機質(zhì)孔孔徑越大，頁巖骨架支撐作用越弱，頁巖孔隙越容易被破壞。

3.3 構(gòu)造條件與地層壓力對孔隙的影響

W202、N201井所處位置構(gòu)造寬緩(圖5a，b)，構(gòu)造擠壓應(yīng)力相對較小，頁巖氣保存條件較好，地層壓力系數(shù)均高于1.5。YJ1、B201和WX2井所處位置受到構(gòu)造擠壓作用強，尤其是WX2井，位于南大巴山構(gòu)造帶，構(gòu)造擠壓作用強烈(圖5a，c，d)，致使頁巖氣的保存條件受到影響，雖然儲層中天然氣仍以甲烷為主，但地層壓力均屬常壓氣藏，壓力系數(shù)在1.0左右。

壓力系數(shù)較高的W202和N201井頁巖中孔隙最發(fā)育，其有機質(zhì)孔孔徑大，數(shù)量多；而壓力系數(shù)較低的YJ1、B201和WX2井樣品孔隙發(fā)育程度明顯變差，其孔徑大小、孔隙數(shù)量的發(fā)育情況明顯不如W202和N201井(圖6)。

除受沉積條件影響外，頁巖儲層所處的構(gòu)造保存條件是影響頁巖孔隙發(fā)育的主控因素。究其原因主要有以下2種：①強烈的構(gòu)造擠壓對頁巖儲層產(chǎn)生較大的擠壓應(yīng)力，頁巖儲層首先發(fā)生彈性壓縮，直至巖石骨架被破壞，頁巖孔隙發(fā)育程度變差；② 構(gòu)造擠壓作用較強的區(qū)域一般斷層較發(fā)育，保存條件差，頁巖氣的散失會降低頁巖孔隙內(nèi)部的壓力，壓力系數(shù)變小，致使孔隙內(nèi)外的壓力平衡被打破，在外部壓力的作用下，頁巖儲層孔隙更易被壓縮或破壞。

表1 四川盆地W202井和N201井龍馬溪組頁巖樣品礦物組成

圖5 四川盆地不同鉆井所處構(gòu)造位置

圖6 四川盆地不同構(gòu)造區(qū)域龍馬溪組典型頁巖有機質(zhì)孔掃描電鏡圖片

圖7 四川盆地不同壓力構(gòu)造區(qū)域龍馬溪組典型頁巖有機質(zhì)孔演化模式

總之，區(qū)域構(gòu)造條件越復(fù)雜，地層壓力系數(shù)越低，越不利于頁巖中孔隙的保存。

3.4 頁巖孔隙演化模式

頁巖中有機質(zhì)內(nèi)孔隙隨著頁巖性質(zhì)和構(gòu)造位置的不同，其孔隙演化階段亦存在差異。本文初步將四川盆地龍馬溪組頁巖有機質(zhì)孔隙演化劃分為2個階段：①有機質(zhì)孔隙極發(fā)育階段(圖7a)。此階段不同孔徑孔體積及總孔體積與TOC呈正相關(guān)關(guān)系，頁巖中的有機質(zhì)孔隙總孔體積處于最大階段或達到最大階段后，有機質(zhì)孔開始彈性壓縮階段，但尚未破壞骨架顆粒支撐結(jié)構(gòu)。此階段頁巖中孔隙發(fā)育情況較好，利于頁巖氣的富集，如長寧、威遠地區(qū)。②有機質(zhì)孔隙破壞階段(圖7b)。不同孔徑孔體積被壓縮，頁巖中較大的孔隙和具有較高TOC的頁巖中孔隙由于骨架支撐結(jié)構(gòu)被部分破壞而首先被壓縮，如WX2、YJ1和B201井。由圖7可見，個體較大的有機質(zhì)代表頁巖抗壓能力較弱的樣品(有機質(zhì)含量高樣品)，會最早受到影響，由于礦物骨架支撐作用相對較弱，其有機質(zhì)內(nèi)孔隙會先于較小有機質(zhì)(有機質(zhì)相對較低的樣品)被壓縮或破壞?？梢酝茢啵S著頁巖外部應(yīng)力的進一步加大和頁巖孔隙內(nèi)氣體壓力的減小，較小的孔隙會被進一步壓縮破壞，直至孔隙完全消失。

綜上所述，位于盆地內(nèi)超壓區(qū)的頁巖孔隙發(fā)育程度明顯優(yōu)于位于盆地邊緣常壓區(qū)域的頁巖，不同區(qū)域的孔隙演化階段不同，這亦是盆地超壓區(qū)頁巖氣井產(chǎn)量較高的原因之一。

4 結(jié)論

(1)四川盆地及周邊地區(qū)頁巖孔隙發(fā)育程度存在差異，不同區(qū)域頁巖的總孔體積與TOC呈良好正相關(guān)關(guān)系，總孔體積主要受有機碳含量的控制。

(2)不同構(gòu)造區(qū)域頁巖小孔體積、中孔體積、大孔體積和總孔體積隨TOC的增大呈現(xiàn)出不同的趨勢，體現(xiàn)頁巖孔隙演化階段的不同。

(3)四川盆地龍馬溪組頁巖有機質(zhì)孔隙演化分為2個階段：①有機質(zhì)孔隙極發(fā)育階段；②有機質(zhì)孔隙破壞階段。

(4)頁巖孔隙在高壓情況下可能被壓實，其壓實程度與有機質(zhì)孔孔徑、巖石骨架結(jié)構(gòu)、有機質(zhì)含量、區(qū)域構(gòu)造條件和壓力系數(shù)密切相關(guān)；除沉積條件影響外，受構(gòu)造運動影響小且壓力系數(shù)較高的區(qū)域為孔隙發(fā)育有利區(qū)。