劉偉新，盧龍飛，魏志紅，俞凌杰，張文濤，徐陳杰，葉德燎，申寶劍，范 明

(1.中國(guó)石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126；2.中國(guó)石油化工集團(tuán)公司 油氣成藏重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 無錫 214126；3.中國(guó)石化 勘探分公司，成都 610041；4.中國(guó)地質(zhì)大學(xué) 構(gòu)造與油氣資源教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，武漢 430074)

1 研究現(xiàn)狀

美國(guó)頁巖氣勘探取得巨大進(jìn)展，也促進(jìn)了中國(guó)頁巖氣、尤其是四川盆地上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣的勘探開發(fā)[1-3]。美國(guó)最早開發(fā)深層頁巖氣(埋深超過3 500 m)，在埋深3 500～4 100 m 的Eagle Ford、Haynesville和Cana Woodford區(qū)塊獲得經(jīng)濟(jì)開發(fā)，但在埋深超過4 400 m的Hilliard-Baxter-Mancos和Mancos區(qū)塊因單井產(chǎn)量較低未獲經(jīng)濟(jì)開發(fā)[4-5]。

中國(guó)海相頁巖氣資源潛力巨大，但地質(zhì)背景與美國(guó)不同。南方寒武系、奧陶—志留系地層老、演化程度高，海相頁巖(如四川盆地)分布廣、埋深大，僅盆地邊緣和隆起部位埋深淺，并歷經(jīng)多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)疊加[6-8]。淺層頁巖氣已取得較多突破，在四川盆地東南部和南部建成了涪陵、長(zhǎng)寧—昭通、威遠(yuǎn)3個(gè)海相頁巖氣國(guó)家級(jí)示范區(qū)，這些頁巖氣埋深一般較淺，小于3 500 m。除四川盆地邊緣及盆地外黔北、鄂西等地區(qū)以外，盆內(nèi)絕大部分地區(qū)埋深均大于3 500 m[2]；深層頁巖氣資源量高，深層頁巖氣勘探前景廣泛[6,9-10]。

近年來我國(guó)在深層頁巖氣勘探中取得較大進(jìn)展，川東南地區(qū)多口鉆井在五峰組—龍馬溪組試獲中高產(chǎn)頁巖氣流，取得了深層頁巖氣(大于4 000 m)勘探的突破[11-13]。但深層頁巖氣具有現(xiàn)場(chǎng)含氣量測(cè)試高、試采產(chǎn)量偏低、遞減快、壓降快等特點(diǎn)[2，9，11]。前人對(duì)四川盆地深層頁巖層系的分布、資源量等宏觀地質(zhì)特征研究較多，但對(duì)深層頁巖儲(chǔ)層的巖石組成、微觀結(jié)構(gòu)、微孔體積、連通性等認(rèn)識(shí)有限，其與淺層頁巖儲(chǔ)層存在哪些差異并不清晰。本文對(duì)川東南深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層的礦物組成、結(jié)構(gòu)構(gòu)造、有機(jī)質(zhì)特征、微孔隙及物性進(jìn)行了分析，并與淺層J1井儲(chǔ)層進(jìn)行對(duì)比，研究深層頁巖儲(chǔ)層特征和內(nèi)部變化規(guī)律。

2 深、淺層頁巖儲(chǔ)層特征與對(duì)比

淺層J1井(埋深約2 400 m)與深層D1井(埋深超過4 200 m)分別位于川東高陡褶皺帶和川南低陡褶皺帶(圖1)[14]。川東南地區(qū)晚奧陶世為水深面廣的盆地相，沉積了一套厚度不大、巖相穩(wěn)定的暗色泥質(zhì)巖和硅質(zhì)頁巖；早志留世龍馬溪組沉積期，該區(qū)呈現(xiàn)為“北面向次深海敞開、東西南三面受古陸圍限、陸架廣布”的半閉塞滯流海盆沉積格局，形成川南—鄂西—渝東深水陸棚區(qū)，沉積了一套富含有機(jī)質(zhì)的黑色頁巖[15]。

2.1 五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層巖石礦物組成

深層D1井頁巖礦物組成(圖 2a)與大多數(shù)川東南五峰組—龍馬溪組頁巖礦物組成的變化規(guī)律相似，自下而上石英含量減少，黏土含量增加，碳酸鹽礦物白云石、方解石含量基本穩(wěn)定，局部夾白云石薄層；底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段(埋深大于4 200 m)石英含量高(大于45%，局部硅質(zhì)層段石英可達(dá)65%)、黏土總量低(20%～35%)，向上石英含量相對(duì)較低(約在30%左右)并保持穩(wěn)定、黏土含量明顯增加(大于45%)。淺層J1井五峰組—龍馬溪組頁巖礦物組成與深層D1井相似(圖 2b)[16-20]，但D1井的石英含量比J1井低8%、黏土礦物含量約高10%，高硅質(zhì)優(yōu)質(zhì)頁巖層段(石英大于40%)的厚度明顯薄于淺層J1井。礦物組成上的變化及優(yōu)質(zhì)頁巖層段厚度的差異，是由于沉積環(huán)境如沉積水體深度不同等所致[21]。

2.2 五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層有機(jī)質(zhì)豐度

深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層總有機(jī)碳含量(TOC)為0.73%～6.94%，平均2.17%，底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段的TOC平均約為4.02%，略高于淺層J1井(圖 3)，預(yù)示有更好的含氣性，但優(yōu)質(zhì)頁巖層段厚度相對(duì)較薄(約20 m)；由該層段向上TOC開始下降，并基本保持在1%～1.2%之間，變化較小。淺層J1井五峰組—龍馬溪組頁巖樣品的TOC為0.44%～5.77%，平均3.39%(圖 3)；TOC大于2.0%的優(yōu)質(zhì)頁巖層段厚度約38 m，該層段平均TOC為3.91%，向上開始降低；上部TOC含量變化略大，變化規(guī)律不甚明顯，可能與分析數(shù)據(jù)少有關(guān)。

圖1 四川盆地及周緣下志留統(tǒng)底界埋深及深層D1井和淺層J1井位置據(jù)參考文獻(xiàn)[2]修改。

圖2 川東南地區(qū)深層D1井(a)和淺層J1井(b)五峰組—龍馬溪組礦物組成變化

圖3 川東南地區(qū)深層D1井和淺層J1井五峰組—龍馬溪組孔隙度、TOC垂向變化與對(duì)比

深層D1井和淺層J1井頁巖儲(chǔ)層TOC縱向變化規(guī)律基本相似，底部形成明顯的高TOC層段，向上逐漸降低(圖3)。已有研究表明，高TOC分布層段與高石英含量段的分布相一致，高有機(jī)質(zhì)的形成與生物硅密切相關(guān)[22]。

2.3 五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層孔隙度

深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層孔隙度主要為4%～7.92%，平均5.43%，底部?jī)?yōu)質(zhì)層段孔隙度最高，為5%～7.92%，與TOC分布類似，形成明顯的底部高孔隙度層段；向上頁巖孔隙度略有降低，在5%～6%之間，基本保持穩(wěn)定，顯示孔隙發(fā)育也較好。由孔隙度、TOC隨深度變化的關(guān)系(圖3a)可以看出，底部TOC與孔隙度具較好的相關(guān)性，TOC越高，孔隙度也越高，說明深層D1井底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖有機(jī)孔貢獻(xiàn)較大；向上有機(jī)碳含量降低(1%～1.5%)，TOC變化相對(duì)較小，而孔隙度變化稍大，但總體較高，孔隙度與TOC之間的相關(guān)性不密切，孔隙度的降幅要比TOC小得多，研究認(rèn)為有較多的無機(jī)孔隙的貢獻(xiàn)。底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段孔隙度與TOC明顯相關(guān)，表明底部有機(jī)孔隙對(duì)孔隙度的貢獻(xiàn)更大；上部頁巖TOC含量較低，但孔隙度保持較高，說明有較多的無機(jī)孔隙的貢獻(xiàn)。

淺層J1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層孔隙度為3%～6.5%，底部?jī)?yōu)質(zhì)層段表現(xiàn)為高孔隙度(4%～6.5%)特征，同樣形成優(yōu)質(zhì)頁巖高孔隙度層段(圖3b)；底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段的孔隙度與TOC呈較好的相關(guān)性，TOC高，孔隙度也高，也說明有機(jī)質(zhì)孔隙是孔隙度的主要貢獻(xiàn)者。由該深度向上，TOC降低，孔隙度略有降低，但仍然保持較高的頁巖孔隙度，這應(yīng)該是無機(jī)孔隙的貢獻(xiàn)。淺層J1井與深層D1井儲(chǔ)層TOC和孔隙度關(guān)系的變化規(guī)律相似，底部形成頁巖高孔隙度層段，說明川東南五峰組—龍馬溪組頁巖具有良好的儲(chǔ)集物性。

2.4 五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層微觀結(jié)構(gòu)

國(guó)內(nèi)外對(duì)頁巖儲(chǔ)集空間特征，包括對(duì)頁巖孔隙類型、成因、大小、分布與連通性、有機(jī)質(zhì)紋層及在孔隙連通性中所起的作用已有較多的研究[23-27]。本文利用氬離子拋光—高分辨率場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(Ar+-SEM)、常規(guī)掃描電鏡、光學(xué)顯微鏡等分析手段，開展頁巖儲(chǔ)層微層理、微孔隙及連通性的對(duì)比研究。

情況 8.4 若f3(v)=3,此時(shí)最壞的情況是v點(diǎn)關(guān)聯(lián)7個(gè)6-面,3個(gè)(3,3,10)-面(兩兩不相鄰),v的非三角鄰點(diǎn)均為3-點(diǎn),且它們各自還關(guān)聯(lián)著一個(gè)3-面。由R1,R2.1,R3.1或R3.2或R3.4及最壞3-面9+-點(diǎn)情形可得

2.4.1 頁巖儲(chǔ)層微細(xì)紋層結(jié)構(gòu)

川東南深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層縱向上頁巖微細(xì)結(jié)構(gòu)、尤其是微紋層與微層理縫的分布變化明顯，主要表現(xiàn)為頁巖組成礦物排列方式和微層(頁)理縫分布等的不同。底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段常表現(xiàn)為均勻致密塊狀結(jié)構(gòu)，縱橫向結(jié)構(gòu)變化相對(duì)小，微細(xì)紋層不發(fā)育，單一微細(xì)紋層厚度大，微層(頁)理縫相對(duì)上覆頁巖層發(fā)育較少，表現(xiàn)形式上以單一微紋層厚度大、微層(頁)理縫分布少為特征。薄片微層(頁)理縫統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，底部微層(頁)理縫相對(duì)較少，向上有逐漸增加的趨勢(shì)(圖4)；向上頁巖結(jié)構(gòu)各向異性明顯，礦物排列方式差異大，微細(xì)紋層發(fā)育，定向性強(qiáng)，單一微細(xì)紋層厚度變薄，平行排列的微細(xì)層(頁)理縫增多。從顯微薄片分析(圖5a-c)可以看出，底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段結(jié)構(gòu)相對(duì)均勻，顯示結(jié)構(gòu)各向同性，向上頁巖結(jié)構(gòu)各向異性明顯增強(qiáng)。常規(guī)掃描電鏡結(jié)構(gòu)分析(圖6a-c)也顯示了微層(頁)理縫和單一微紋層厚度隨深度的變化規(guī)律：從底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段向上，結(jié)構(gòu)從各向同性向各向異性變化，單一微紋層厚度由厚變薄，微層(頁)理縫從不發(fā)育到較發(fā)育、數(shù)量由少變多。深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖結(jié)構(gòu)特征、變化規(guī)律與淺層J1井(圖5，圖6)具有相似的變化規(guī)律，頁巖微紋層厚度及微層理縫分布規(guī)律與頁巖有機(jī)質(zhì)、石英及黏土的含量相關(guān)。

圖4 川東南地區(qū)深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層微層(頁)理縫隨深度分布

2.4.2 頁巖儲(chǔ)層微孔隙結(jié)構(gòu)

頁巖儲(chǔ)層微孔隙分析已有較多的研究[18,28]，深層D1井和淺層J1井儲(chǔ)層微孔隙結(jié)構(gòu)相似，也與川東南其他地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層大致相同，可以歸納為4種結(jié)構(gòu)類型(圖 7)：(1)粒間微孔，由于頁巖儲(chǔ)層礦物顆粒之間基本都被有機(jī)質(zhì)充填，粒間微孔不發(fā)育。(2)粒內(nèi)微孔，主要見于粒間分布的有機(jī)顆粒中，少量存在于球狀黃鐵礦顆粒內(nèi)部的充填有機(jī)質(zhì)中及片狀黏土和長(zhǎng)石解理縫內(nèi)，有機(jī)質(zhì)內(nèi)微孔隙是頁巖儲(chǔ)層最主要的孔隙類型。(3)粒緣隙，有2種存在形式，一種分散于有機(jī)質(zhì)顆粒邊緣，每個(gè)有機(jī)質(zhì)顆粒與無機(jī)礦物接觸的邊界都具有明顯的粒緣縫、隙分布；另一種存在于無機(jī)礦物顆粒邊緣，在有機(jī)質(zhì)含量較低的上部層段較為發(fā)育，尤其在碳酸鹽礦物顆粒邊緣更常見。粒緣隙的寬度一般在20～70 nm之間，粒緣隙是有機(jī)質(zhì)顆粒之間微孔隙的重要連通網(wǎng)絡(luò)。(4)層(頁)理縫，為尺度較大的連通通道，常見與黑色有機(jī)質(zhì)層(如筆石層)相關(guān)、或與黏土有機(jī)質(zhì)紋層過渡時(shí)容易形成。層(頁)理縫宏觀上常與微紋層平行，寬度一般在2 μm左右，掃描電鏡分析發(fā)現(xiàn)縫的上、下兩壁互為對(duì)稱，認(rèn)為頁理縫在埋藏條件下處于閉合狀態(tài)(圖8)。

圖5 川東南地區(qū)深、淺層五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層微觀結(jié)構(gòu)薄片分析頁巖自深向淺，結(jié)構(gòu)各向異性變強(qiáng)：a.D1井,4 225 m；b.D1井,4 218 m；c.D1井,4 170 m；

圖6 川東南地區(qū)深、淺層五峰組—龍馬溪組頁巖不同深度儲(chǔ)層微觀結(jié)構(gòu)掃描電鏡分析頁巖自深向淺為均勻致密狀、厚紋層和薄紋層：a.D1井，4 224 m；b.D1井，4 199 m；c.D1井，4 183 m；d.J1井,2 411 m；e.J1井,2 401 m；f.J1井,2 335 m

深層D1井五峰組—龍馬溪組底部富硅、富有機(jī)質(zhì)頁巖儲(chǔ)層中有機(jī)質(zhì)微孔隙非常發(fā)育，是頁巖氣的主要儲(chǔ)集空間；而上部頁巖層段中除有機(jī)質(zhì)孔隙外，無機(jī)礦物之間的粒緣隙所占比例有所增加。有機(jī)質(zhì)與礦物顆粒邊緣的粒緣縫形成頁巖儲(chǔ)層的連通網(wǎng)絡(luò)；頁巖儲(chǔ)層中微層(頁)理縫在地層條件下是閉合的，但隨著生產(chǎn)作業(yè)(如壓裂)后張開，可成為較大的孔隙連通滲濾通道[29-30]。

圖7 川東南地區(qū)深、淺層五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層氬離子拋光高分辨率掃描電鏡微孔隙結(jié)構(gòu)分析與對(duì)比

a.D1井，有機(jī)質(zhì)內(nèi)微孔隙，4 226 m；b.D1井，粒緣隙較發(fā)育，4 226 m；c.D1井，與筆石有關(guān)的微層理縫，4 220 m；d.J1井，有機(jī)質(zhì)內(nèi)較大微孔隙，2 407 m；e.J1井，粒緣隙發(fā)育，2 386 m；f.J1井，與筆石有關(guān)的微紋理縫，2 406 m

Fig.7 Argon ion polishing high resolution SEM analyses of micro-structure of Wufeng-Longmaxi shale in deep and shallow layers, southeastern Sichuan Basin

圖8 川東南地區(qū)深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層微層(頁)理縫及粒緣隙掃描電鏡分析

2.5 頁巖儲(chǔ)層孔體積與孔徑分布

孔體積反映單位質(zhì)量巖石所具有的孔隙體積總和，孔體積定量是認(rèn)識(shí)頁巖不同大小孔隙對(duì)儲(chǔ)層孔隙貢獻(xiàn)最重要的定量手段。目前頁巖儲(chǔ)層孔體積定量常用的方法有氮?dú)馕椒ㄅc壓汞法聯(lián)合測(cè)定，一般而言，氮?dú)馕椒▽?duì)測(cè)定小于50 nm的微孔較為準(zhǔn)確，而壓汞法對(duì)測(cè)定大于50 nm的大孔隙更可靠。氮?dú)馕脚c壓汞聯(lián)合分析用于泥巖蓋層微孔徑的分析與定量以及頁巖儲(chǔ)層孔體積與孔徑分布分析[31]。采用IUPAC(國(guó)際理論與應(yīng)用化學(xué)協(xié)會(huì))孔隙分類方法[32]，以孔直徑大小劃分為微孔(<2 nm)、介孔(2～50 nm)和大孔(>50 nm)；并考慮吸附數(shù)據(jù)處理模型，介孔選用BJH法、微孔選用HK法、比表面積則采用BET法[33-35]進(jìn)行頁巖儲(chǔ)層不同孔徑孔隙體積的定量。

采用氮?dú)馕脚c壓汞聯(lián)合分析法，對(duì)深、淺層五峰組—龍馬溪組底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段①～③小層的微孔、介孔和大孔的實(shí)際孔體積進(jìn)行了定量分析。深層D1井底部①～③小層微孔體積在0.006 mL/g左右，介孔體積為0.014～0.017 mL/g，大孔體積為0.001 3～0.001 9 mL/g，總孔體積為0.022～0.025 mL/g；淺層J1井底部①～③小層微孔體積為0.004 0～0.005 7 mL/g，介孔體積為0.011～0.015 mL/g，大孔體積為0.000 8～0.001 4 mL/g，總孔體積為0.016～0.020 mL/g(圖9)。由此可見，底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段①～③小層的介孔體積遠(yuǎn)高于微孔和大孔，是頁巖儲(chǔ)層孔隙度的主要貢獻(xiàn)者；其次為微孔，大孔體積貢獻(xiàn)最小，說明介孔和微孔是頁巖氣的主要儲(chǔ)集孔隙。

深層D1井與淺層J1井五峰組—龍馬溪組底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖儲(chǔ)層孔隙體積分布規(guī)律相似，但也存在一定差異，深層D1井總孔隙體積明顯高于淺層J1井。深層D1井儲(chǔ)層的大孔體積較大，是由于較多的粒緣隙等無機(jī)孔隙所致，粒緣隙的直徑與介孔、大孔相當(dāng)，這與掃描電鏡下觀察到深層D1井粒緣隙較發(fā)育的規(guī)律相一致(圖7，圖8)。深層D1井五峰組—龍馬溪組底部①～③小層孔隙較淺層J1井發(fā)育，具有“微孔體積多、介孔體積更多、大孔體積較多、總體積較大”的特征，表明頁巖在深埋條件下孔隙保持較好，具有良好的儲(chǔ)集空間。

3 結(jié)論

(1)川東南深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖礦物組成縱向變化規(guī)律與淺層J1井相似，底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段石英含量高、黏土總量低，而上部層段石英含量低并相對(duì)穩(wěn)定、黏土含量明顯增高。與淺層J1井相比，深層D1井儲(chǔ)層的硅質(zhì)含量略低，黏土含量偏高約10%，硅質(zhì)含量大于40%的優(yōu)質(zhì)頁巖層段厚度較薄。深層D1井和淺層J1井總有機(jī)碳含量縱向變化規(guī)律也相似，底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段有機(jī)碳含量高，向上變低，但基本保持穩(wěn)定。深層D1井底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段有機(jī)碳含量略高于淺層J1井，預(yù)示具有更好的含氣性。

(2)深層D1井底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段孔隙度高達(dá)7%～8%，與TOC呈較好的相關(guān)性；向上略有降低，但孔隙度降幅大大低于TOC的降幅，表明上部層段的孔隙度中存在較多無機(jī)孔隙的貢獻(xiàn)。淺層J1井孔隙度隨深度的變化與深層D1井相似，也存在底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖的高孔隙度段，向上略變小，但也存在一定差異。深層D1井儲(chǔ)層孔隙度略大于淺層J1井，應(yīng)與更多的無機(jī)孔隙發(fā)育、具有較多的粒緣隙相關(guān)，尤其上部層段中粒緣隙較發(fā)育。

(3)深層D1井與淺層J1井儲(chǔ)層微觀結(jié)構(gòu)在縱向上的變化規(guī)律相似，底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段為均勻致密塊狀結(jié)構(gòu)，顯示頁巖結(jié)構(gòu)各向同性，縱橫向結(jié)構(gòu)變化相對(duì)較小，單一微紋層厚度大，微層(頁)理縫密度低；向上頁巖縱橫向結(jié)構(gòu)差異大，礦物與有機(jī)質(zhì)定向性強(qiáng)，顯示明顯的結(jié)構(gòu)各向異性，單一微紋層厚度明顯薄，微層(頁)理縫密度增高。

圖9 川東南地區(qū)深層D1井、淺層J1井五峰組—龍馬溪組底部?jī)?yōu)質(zhì)頁巖層段①～③小層孔體積分布

(4)深層D1井儲(chǔ)層具有4種微孔隙結(jié)構(gòu)類型：①粒間微孔，因較多有機(jī)質(zhì)充填而不發(fā)育；②粒內(nèi)微孔，包括有機(jī)質(zhì)黃鐵礦物等顆粒內(nèi)微孔隙，為主要的儲(chǔ)層孔隙；③粒緣隙，較為普遍，構(gòu)成頁巖儲(chǔ)層內(nèi)部的連通網(wǎng)絡(luò)；④微層(頁)理縫，為尺度較大的微縫隙，微層(頁)理縫上、下兩壁互為對(duì)稱，在埋藏條件下處于閉合狀態(tài)。

(5)深層D1井和淺層J1井五峰組—龍馬溪組底部?jī)?yōu)質(zhì)儲(chǔ)層段孔體積分布特征相似，以介孔為主，微孔次之，大孔貢獻(xiàn)最小，但二者在孔體積數(shù)量上存在一定差異，前者總孔隙體積明顯高于后者，顯示其具有良好的儲(chǔ)集空間和巨大的勘探潛力。