（延安職業(yè)技術(shù)學(xué)院，陜西延安 716000）

聚乙烯材料因優(yōu)良的絕緣和介電性能而廣泛應(yīng)用于高壓交流輸電系統(tǒng)[1]，但在高壓直流應(yīng)用中聚乙烯材料存在空間電荷積聚現(xiàn)象，從而導(dǎo)致高壓區(qū)域電壓極性逆轉(zhuǎn)，應(yīng)用在變壓器絕緣材料中電應(yīng)力過大的部位就會導(dǎo)致局部放電和絕緣失效現(xiàn)象[2-3]。

去極化電流可用于分析帶電介質(zhì)樣品的入陷行為。以往研究表明利用去極化電流測量可反映聚合物絕緣體的老化狀態(tài)，該方法已成功用于電力變壓器含水率評估中[4-6]。由于復(fù)合材料性質(zhì)復(fù)雜以及空間電荷測量本身的困難性較大，使得分析材料中電荷入陷和脫陷較為困難。目前文獻中均以間接方法研究材料中空間電荷的入陷和脫陷[7]，實際測量則缺乏電荷脫陷行為的正確評估，特別是缺乏溫度對材料表明空間電荷入陷、脫陷行為影響的研究。

本文建立了數(shù)學(xué)模型以確定陷阱分布以及材料的去極化電流。根據(jù)電極中鏡像電荷密度的變化，得到了基于陷阱能級的陷阱分布。為研究溫度對入陷的影響，在去極化電流測量中設(shè)置的溫度范圍為20℃～ 80℃。結(jié)果表明，溫度對電荷入陷和脫陷的形成有顯著影響。

1 電荷的入陷和脫陷模型

在強電場的作用下，由于絕緣聚合物無定形區(qū)域(即“陷阱”)的阻礙作用，電荷的流動性非常低，甚至被困在無定形區(qū)域中[8-9]。無定形區(qū)域或“陷位點”位置處電子表現(xiàn)出親和力高于材料的整體特性[10]，隨后電子在該位點入陷。陷位點(EAtrap)與材料(EAref)電子親合能量之差表示為陷阱能：

一旦電荷載體入陷，它將一直停留在入陷點直到獲得所需的脫陷能量從而脫出[11-13]。一旦獲得足夠的能量，電荷載體就會離開陷阱，并促進電荷傳導(dǎo)。這個過程叫做“脫陷”。

被入陷的載體的熱脫陷時間t由式(2)決定：

式(2)中，kth為熱脫陷速率常數(shù):

式(3)中:Nc是傳導(dǎo)帶的有效態(tài)密度，vth是載體的熱速度，σc是入陷截面，k是玻爾茲曼常數(shù)，T是溫度。從式(2)和(3)可以看出脫陷時間t與入陷阱截面(σc)和陷阱能量Et等密切相關(guān)。本文根據(jù)去極化電流計算出入陷參數(shù)，即陷阱分布和陷阱深度，所用的方法是基于式(3)提出了一個入陷和脫陷簡化模型。

圖1（a）是一個典型的材料空間電荷分布示意圖，這種空間電荷分布使材料電介質(zhì)形成內(nèi)部電場。圖1（b）顯示了短路條件下的材料內(nèi)部電場和兩條零電場線(AF1和CF2)。

圖1 (a)由空間電荷引起的典型空間電荷分布和介電場內(nèi)部電場(b)短路條件下的內(nèi)部場分布Fig.1 (a)Typical space charge distribution and internal electric field inside the dielectric field due to space charges only,(b)Internal field distribution under short circuit conditions

從圖1 可以看出，在短路條件下，介質(zhì)樣品內(nèi)部的空間電荷由于分布位置的不同導(dǎo)致電場極性和大小不同，同時電荷也會發(fā)生熱脫陷，并順著電場力的方向移動。首先考慮正電荷的情況。ρ(z)是電荷密度，其分布從z=0 軸到z=d軸。其中z是沿對應(yīng)方向的材料厚度；電荷分布的質(zhì)心與正極的距離為r?？傠姾煞植伎梢杂梦恢迷趜=r處表面電荷密度σ等價表示，其值可由式(4)表示：

電荷σ將產(chǎn)生一個鏡像電荷，其與電極極性相反σi，其值可以由式(5)確定：

式(5)也可以寫成：

c 為電荷質(zhì)心：

現(xiàn)在，如果移除電壓并短路樣本，此時不會有更多電荷注入，脫陷電荷將在電場的作用下朝著正極移動，如圖1(b)所示，假設(shè)從電荷入陷到脫陷這個狀態(tài)的時間間隔為Δt；并將該脫陷電荷記為qd。

該電荷在電場作用下快速向正電極移動，最終被吸收，相當(dāng)于鏡像電荷密度將從變?yōu)?，同樣等式中的電荷也變?yōu)?

其中鏡像電荷密度的該變量公式為：

此時脫陷電荷可以表示為：

式（10）中A為樣品的表面面積。由于鏡像電荷密度改變了Δσi，脫陷的電荷量為qd，在Δt的時間間隔內(nèi)將會產(chǎn)生從正極流向負(fù)極的電流，該電流稱之為去極化電流，其數(shù)值可以根據(jù)式(11)來確定：

根據(jù)提取出的特定數(shù)量的電荷，就可以計算出相應(yīng)的陷阱深度[14-16]。單位時間間隔Δt內(nèi)脫陷的電荷陷阱深度可以根據(jù)式(12)獲得：

其中Nc、νth為常數(shù)，Nc可用式(13)計算：

其中，em電子的質(zhì)量，vth是載體的熱運動速度:

式(14)中，k是玻爾茲曼常數(shù)，t是溫度。

2 實驗平臺的建立

實驗裝置由高壓直流電源、靜電計(Keithley 6517A)和含金屬鋁電極的LDPE 樣品組成。靜電計Keithley 6517A 測量精度高達(dá)1fA。實驗裝置示意圖如圖2 所示。首先用高壓直流電源(Vdc)給介質(zhì)樣品充電，然后通過靜電計(A)測量樣品短路電流，并用環(huán)境室熱管控制溫度，其可控溫度的范圍-40℃～198℃。

圖2 退極化電流測量的基本實驗裝置Fig.2 Basic experimental arrangement for depolarization (Idepol)current measurement

實驗方法如下：為了測量LDPE 樣品的去極化電流，分別將其放置在20℃、40℃、60℃和80℃環(huán)境下1h 以達(dá)到熱平衡狀態(tài)。試驗所用樣品來自杭州辰陽浸塑有限公司提供的LDPE 材料，其樣品厚度為200μm，直徑為50 毫米。在進行去極化電流測量之前，將樣品放在25kV/mm 的電場中靜置2min。每次實驗中去極化電流數(shù)據(jù)連續(xù)記錄1600s，忽略電流的起始瞬態(tài)部分。通過1 節(jié)中給出的入陷和脫陷模型來分析得到的數(shù)據(jù)。本方法所能測量的陷阱深度取決于測量時間(在本例中為1600s)。為了獲得更多的入陷電荷，測量時間需要增加。

計算陷阱深度則利用1 中描述的方法，根據(jù)極化電流的時間相關(guān)值，計算出相應(yīng)的陷阱深度；根據(jù)退極化電流的時間相關(guān)性性質(zhì)，得到了脫陷電荷的相對分布。LDPE 樣品受壓時間都非常短，通常為2min，這樣做是為了確保注入的電荷靠近電極。升溫較高時也可以延長充電周期，探究充電周期的影響，將樣品放置在場強為25kV/mm、溫度為80℃的環(huán)境中1h，從而方便之后極化電流的測量。

3 實驗結(jié)果與分析

3.1 入陷電荷和陷深測定

圖3 所示是四種不同溫度下測量得到的樣品去極化電流。從圖3 可以看出，隨著溫度的升高，去極化電流急劇增加，這與溫度升高時電荷注入量增大有關(guān)，同時不同溫度下電流增加的趨勢相似，即電流增加速度都較為緩慢。

圖3 不同溫度測量的去極化電流Fig.3 Depolarization current measured at different temperatures

出現(xiàn)上述趨勢是因為：隨著溫度的升高，聚合物材料會膨脹，其會導(dǎo)致聚合物鏈之間的相對距離和分鏈間距增加，在晶體結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生更多的非晶區(qū)域，最終形成了新的陷阱，增加陷阱密度。由于上述兩個因素的存在，使更多電荷涌入并形成新的陷阱。其中，入陷電荷量隨著溫度的增加而增加，其中一部分電荷脫陷后在測量時被電極吸收，如1 節(jié)所述，所獲得的去極化電流與脫陷電荷成正比。

為了簡化電荷入陷和脫陷過程，本文所構(gòu)建模型設(shè)定以下前提條件：

(1)注入的電荷仍然非常接近電極。為了滿足該條件，所有的樣本均被施加了較短時間的電壓(2min)。

(2)陷阱在樣品間的分布不均勻。

(3)對于特定的陷阱深度，整個樣品的陷阱密度是相同的。

(4)在去極化(短路)過程中，脫陷電荷不會再進入其他陷阱。脫陷電荷到達(dá)電極所花費的時間與在陷阱中停留的時間相比可以忽略。

(5)忽略電子-空穴復(fù)合作用。

圖4 所示是四種不同溫度下的相對陷阱電荷分布。分析圖4 結(jié)果可發(fā)現(xiàn)：在較高溫度下，去極化電流相比較低溫度條件下降的更快，這意味著隨著溫度的升高，脫陷的速率會增加。不難發(fā)現(xiàn)不同溫度下的陷阱深度分布在一定程度上可以認(rèn)為是相互獨立的，即不同溫度下的陷阱深度分布與脫陷電荷量曲線不會有交點。這也驗證模型簡化后的精度仍然是符合理論的，同時驗證了實驗的正確性。

圖4 不同溫度下的相關(guān)入陷電荷分布Fig 4 Relative trapped charge distribution at different temperatures

表1 中的數(shù)據(jù)是基于以下條件計算得到的：假定每次入陷的截面σc恒定，而不同的時間間隔下發(fā)生脫陷的陷阱深度也可以計算出來。這樣，根據(jù)式(11)和式(12)可以得到電荷與陷阱深度的分布。計算時所有Δt取值均為1s，陷截面的面積為10-18m2。從表1 中結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同陷阱深度和不同溫度下，入陷電荷在陷能上的分布是不均勻的，淺陷阱中的電荷比深陷阱更多。

表1 不同溫度下陷阱深度、入陷電荷量以及入陷電荷分布情況Table 1 Trap depth，trapped charge and trapped charge distribution at different temperature

續(xù)表1

由表1 結(jié)果不難發(fā)現(xiàn)，入陷電荷的能量分布和指數(shù)函數(shù)匹配度較高，深陷入陷的電荷則較少。另一方面，隨著溫度的升高，能量分布曲線向右平移，這不僅表明在較高溫度下材料陷阱的能量更高，而且從表1 也可以觀察到，在1s～200s 的時間段內(nèi)脫陷的電荷的比例隨著溫度的升高而增加。20℃時1s～200s 時間間隔內(nèi)電荷脫陷的比例為86.7%，在40℃時該比例增加到92%，在60℃增加到95.5%,在80℃增加到98.2%。在較高的溫度下，所需要克服陷阱勢壘變得非常高(見公式(2)和(3))，因此電荷需要更多時間脫陷。2min 應(yīng)力和60min 應(yīng)力的去極化電流的比較結(jié)果如圖5 所示。

圖5 2min 應(yīng)力和 60min 應(yīng)力下去極化電流比較Fig.5 Comparison of depolarization current at 2 minute stress and one hour stress

由圖5 可以看出在60min 應(yīng)力條件下的極化電流比在2min 的應(yīng)力條件下要小。然而，其去極化電流的下降速度比2min 應(yīng)力情況下緩慢得多。這種現(xiàn)象可以通過高溫下的電荷動力學(xué)來解釋：在80℃條件下受壓1h 后，電荷穿透樣品較深，甚至可能達(dá)到相反的電極，因此零場線包圍的電荷變少了。另一發(fā)面，最初去極化電流很小，這種情況下零場線也能穿透的更深，從而使得脫陷電荷覆蓋更長的距離。所有上述因素使得電荷脫陷過程變得非常緩慢。在2min 應(yīng)力的情況下，電荷仍然非常接近電極，在脫陷后必須覆蓋很小的距離才能到達(dá)電極，因此去極化電流迅速下降。

4 結(jié)論

本文提出了一種基于去極化電流直接估計入陷電荷分布情況的方法。從帶電介質(zhì)樣品的去極化電流特性出發(fā)，評估了多因素對入陷的影響，探究了入陷電荷在不同陷阱深度上的相對分布。考慮到溫度的影響，本文測量極化電流時設(shè)置了溫度范圍為20℃到80℃的較寬范圍。通過對所得結(jié)果的分析，得出以下主要結(jié)論:

(1)入陷電荷量隨溫度升高而增加。

(2)不同溫度下，從陷阱深度或陷阱能量來看，所得到的陷電荷分布在性質(zhì)上接近指數(shù)級。能級較高的入陷電荷量要比能級較低的少得多。

(3)較高溫度下，電荷相比較低溫度下的電荷可迅速脫陷。

實際情況中電纜在負(fù)載循環(huán)中往往會出現(xiàn)周期性的高溫。在這種情況下，會有大量的電荷注入并被困在材料介質(zhì)中。如果熱應(yīng)力時間延長，電荷就能獲得足夠的能量來脫陷。否則它將一直留在材料中，引起空間電荷積聚。

本文考慮了正電荷的情況(空穴)。通過在一個電極上施加負(fù)壓，使另一個電極保持在地電位，也可以研究負(fù)電荷(電子)的入陷行為。本研究中使用的電介質(zhì)材料是非極性材料，因此忽略了偶極子的影響。