劉樟榮 葉為民② 張 召 崔玉軍 王 瓊② 陳永貴②

(①同濟大學(xué)地下建筑與工程系， 上海 200092， 中國) (②同濟大學(xué)巖土及地下工程教育部重點實驗室， 上海 200092， 中國) (③法國國立路橋大學(xué)， 巴黎 77455， 法國)

0 引 言

核工業(yè)的迅猛發(fā)展產(chǎn)生越來越多的放射性廢物，特別是放射性強、毒性大、半衰期長且發(fā)熱量大的高水平放射性廢物(簡稱“高放廢物”)。高放廢物一旦向生物圈泄露將對人類生存與發(fā)展構(gòu)成重大威脅，對其進行安全處置是保障核能可持續(xù)利用、維護生態(tài)環(huán)境安全和事關(guān)子孫后代福祉的重大舉措。目前，國際上公認最為可行的方案是深地質(zhì)處置(潘自強等， 2009)，即將高放廢物封存于500～1000im深的穩(wěn)定地質(zhì)體中，利用天然屏障(圍巖)和工程屏障(緩沖/回填材料、廢物罐和廢物固化體)等多重屏障系統(tǒng)來阻滯核素泄露與遷移，使之與人類生存環(huán)境永久隔絕(圖 1)。

圖 1 處置庫中的施工接縫與膨潤土顆粒用途Fig. 1 Technological voids and pellets in HLW repository

高壓實膨潤土因其低滲透性、高膨脹性和強核素吸附能力，被許多國家確定為首選緩沖/回填材料(Ye et al.，2010)。國內(nèi)外學(xué)者對高壓實膨潤土的熱傳導(dǎo)特性、水力特性、脹縮特性、微觀結(jié)構(gòu)演化規(guī)律和本構(gòu)模型開展了大量研究(Lloret et al.， 2007; 劉月妙等， 2007; 葉為民等， 2009; 孫德安等， 2011; 劉毅， 2016; Cui， 2017)。然而，以高壓實膨潤土塊體砌筑的工程屏障將不可避免地存在各種各樣的施工接縫，包括塊體與廢物罐之間(B-C)、塊體與塊體之間(B-B)及塊體與圍巖之間(B-R)的縫隙(圖 1)。施工接縫將成為地下水入滲與核素泄露的優(yōu)勢通道，直接影響工程屏障的形成及其緩沖性能，并最終威脅到處置庫的長期安全運營(Wang et al.，2013; Mokni et al.，2016; 陳永貴等， 2017)。為此，學(xué)者們提出采用高密度膨潤土顆?；旌衔飦硖畛涫┕そ涌p，或者取代壓實膨潤土塊體直接用于屏障系統(tǒng)的填筑施工(Salo et al.， 1989)(圖 1)。大型室內(nèi)或地下原位試驗均表明，膨潤土顆?；旌衔锉阌跈C械化制造、運輸、填充和壓實，且能夠有效填充處置庫中的各種施工接縫，因此已被許多國家的處置庫概念確定為候選緩沖/回填材料(Dixon et al.， 2011)。

作為緩沖/回填材料，膨潤土顆?；旌衔锍袚泳彽叵滤霛B、阻滯核素遷移、傳遞核素衰變熱和維護處置庫結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性等關(guān)鍵水-力屏障功能，而其堆積性質(zhì)是影響其水-力特性的關(guān)鍵因素(Hoffmann et al.，2007; Zhang et al.，2018; Liu et al.，2019a， 2019b， 2019c， 2020)。近年來，國內(nèi)外學(xué)者針對膨潤土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)和水-力特性開展了試驗和理論研究，取得了許多頗具學(xué)術(shù)價值與工程意義的研究成果(劉樟榮， 2019)。同時，我國首個高放廢物深地質(zhì)處置地下實驗室已開工建設(shè)、并將于2026年左右建成(王駒， 2019)，顆粒混合物等相關(guān)研究也即將進入地下原位試驗階段。

本文針對膨潤土顆粒混合物的堆積性質(zhì)、持水特性、結(jié)構(gòu)特征、滲透特性、脹縮特性及本構(gòu)模型等方面的研究成果進行了系統(tǒng)回顧與總結(jié)，以期為進一步深入開展相關(guān)研究、特別是深地質(zhì)處置庫建設(shè)提供理論基礎(chǔ)與工程經(jīng)驗。

1 膨潤土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)

膨潤土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)主要包括堆積干密度和堆積均勻性兩個方面。研究表明，堆積干密度與均勻性是影響顆?；旌衔锼?力特性的關(guān)鍵因素：膨脹力隨堆積干密度的增大而增大，飽和滲透系數(shù)隨堆積干密度的增大而減小，而不均勻堆積的顆?；旌衔锟赡軙?dǎo)致管涌、侵蝕甚至失穩(wěn)等滲透破壞(Imbert et al.， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karnland et al.，2008; Liu et al.，2020)。因此，研究顆粒混合物的堆積干密度與均勻性具有重要意義。

1.1 堆積干密度

瑞典SKB、芬蘭Posiva、瑞士Nagra等廢物處置研究機構(gòu)開展了大量顆?；旌衔锾畛湓囼灒ǖ叵略惶畛湓囼灪褪覂?nèi)模擬填充試驗兩大類。在地下原位填充試驗中，采用螺旋輸送管將顆?；旌衔锾畛涞綇U物罐與圍巖之間的空隙區(qū)域內(nèi)，然后在不同位置取樣測試堆積干密度。結(jié)果表明，顆?；旌衔锏亩逊e干密度可達1.36～1.46 Mg·m-3(Masuda et al.，2007; K?hler et al.，2012)。在室內(nèi)模擬填充試驗中，采用自由傾倒或高壓噴射法將顆粒混合物填充到長方體或圓環(huán)形透明槽縫中，通過測算顆?；旌衔锏目傎|(zhì)量和總體積來計算堆積干密度。結(jié)果表明：堆積干密度與混合物級配密切相關(guān)，當滿足Fuller級配(CPFT=(d/dmax)0.5×100，CPFT表示小于某粒徑d的顆粒累計質(zhì)量百分數(shù)，dmax為混合物中顆粒的最大粒徑)時堆積干密度最大； 振動、錘擊或高壓噴射等手段能顯著提高堆積干密度(Marjavaara et al.， 2011; Stastka， 2013)。

原位和室內(nèi)填充試驗成本高、工作量大且費時費力，所獲得的試驗結(jié)果較少且不夠系統(tǒng)。同時，更多學(xué)者采用透明圓柱筒開展了較系統(tǒng)的顆?；旌衔锒逊e試驗研究(Kim et al.，2012; 張虎元等， 2016; 陳香波， 2018; Zhang et al.， 2018)。然而，這些研究大多僅針對不同配比的兩粒組混合物或滿足Fuller級配的多粒組混合物，未能系統(tǒng)反映堆積干密度隨其他級配的變化規(guī)律。

在前人研究基礎(chǔ)上，Liu et al. (2019a)系統(tǒng)研究了單一粒組、兩粒組、三粒組和多粒組顆?；旌衔镌诓煌壟湎碌亩逊e干密度。結(jié)果表明：(1)單一粒組顆粒的堆積干密度與顆粒自身性質(zhì)(大小、形狀等)和容器性質(zhì)(大小、形狀和側(cè)壁摩阻力等)有關(guān)； (2)兩粒組混合物的堆積干密度隨細粒組含量的增大而先增大后減小； (3)三粒組混合物的堆積干密度隨任一粒組含量的增大而先增大后減??； (4)多粒組混合物的堆積干密度隨Andreasen級配(CPFT=(d/dmax)q×100，CPFT表示小于某粒徑d的顆粒累計質(zhì)量百分數(shù)，dmax為混合物中顆粒的最大粒徑，q為級配指數(shù))指數(shù)的增大而先增大后減小； (5)堆積干密度峰值隨最小粒徑與最大粒徑之比的減小而增大，當粒徑比小于0.02時其影響較小(圖 2)； (6)細顆粒的填充效應(yīng)和粗顆粒的占位效應(yīng)促進顆粒密實堆積，細顆粒的疏松效應(yīng)、粗顆粒的壁效應(yīng)以及顆粒間的楔效應(yīng)抑制顆粒密實堆積，顆粒間相互作用是級配影響顆粒堆積干密度的內(nèi)在機制(圖 3)。然而，由于試樣尺寸效應(yīng)、試驗方法和填充方法的影響，室內(nèi)圓柱筒堆積試驗獲得的結(jié)果可能與地下原位試驗結(jié)果存在一定差異。今后應(yīng)在室內(nèi)試驗的基礎(chǔ)上，進一步系統(tǒng)性地開展地下原位堆積密度試驗。

圖 2 堆積干密度峰值隨粒徑比的變化(Liu et al.，2019a)Fig. 2 Evolution of peak packing dry density with dmin/dmax(Liu et al.，2019a)

圖 3 顆粒間相互作用(Liu et al.，2019a)Fig. 3 Interaction between pellets(Liu et al.，2019a)

在試驗研究的基礎(chǔ)上，人們提出了密度等模型用于描述顆?；旌衔锏亩逊e特性。陳香波(2018)建立了線性顆粒堆積密度模型，但該模型僅適用于粒徑比小于0.5的顆粒混合物。Liu et al. (2019b)基于顆粒間相互作用機理，建立了非線性顆粒堆積密度模型。該模型能夠很好地模擬兩粒組、三粒組及多粒組顆?；旌衔锏亩逊e孔隙比，可用以設(shè)計目標干密度所需的級配。劉樟榮(2019)基于該模型計算和試驗結(jié)果，確定了高廟子膨潤土顆?；旌衔锒逊e干密度相對最大時的“最佳級配”：

CPFT=(d/dmax)0.4×100

(1)

式中，CPFT為小于某粒徑d顆粒的累計質(zhì)量百分數(shù)；dmax為最大顆粒粒徑(mm)。

1.2 堆積均勻性

膨潤土顆?；旌衔镉刹煌酱笮〉念w粒混合而成。許多原位和室內(nèi)填充試驗均發(fā)現(xiàn)，傾倒、振動或拍擊過程中不同粒徑的顆粒趨于相互分離，導(dǎo)致顆粒在混合物中的空間分布不均勻，形成顆粒離析現(xiàn)象(Masuda et al.，2007; K?hler et al.，2012)。國外少數(shù)學(xué)者采用圖像對比法對堆積均勻性進行了定性研究。Marjavaara et al.(2011)采用X射線成像法研究了不同填充方式對顆?；旌衔锒逊e均勻性的影響，結(jié)果表明堆積均勻性由好到次依次為：自由傾倒并振實、自由傾倒不振實和高壓噴射法。Molinero-guerra et al.(2017)采用μ-CT 對比了3種不同方式堆積的顆?；旌衔?，結(jié)果表明粗、細顆粒交替分層填充后的均勻性最佳。圖像對比法成本高，僅能獲得少量的、定性的結(jié)果，未能系統(tǒng)揭示影響堆積均勻性的因素及其機理。

Liu et al. (2020)針對不同粒組數(shù)量和級配的膨潤土顆?；旌衔镩_展了一系列堆積均勻性試驗，提出采用加權(quán)變異系數(shù)(WCV，其值越大則越不均勻)來定量描述顆?；旌衔锒逊e均勻性，采用顆粒特征指數(shù)(PCI)來綜合反映不同粒組之間的質(zhì)量比與粒徑比，發(fā)現(xiàn)WCV隨PCI的增大而增大(圖 4)，并據(jù)此提出了提高顆?；旌衔锒逊e均勻性的措施：增大細-粗質(zhì)量比和粒徑比，增加粒組數(shù)量及改進顆粒填充技術(shù)。與堆積密度試驗類似，室內(nèi)小型試驗獲得的結(jié)果可能與地下原位試驗結(jié)果存在一定差異。今后應(yīng)在室內(nèi)試驗的基礎(chǔ)上，進一步系統(tǒng)性地開展地下原位堆積均勻性試驗。

圖 4 加權(quán)變異系數(shù)(WCV)隨顆粒特征指數(shù)(PCI)的 變化(Liu et al.，2020)Fig. 4 Evolution of WCV with PCI(Liu et al.，2020)

綜上所述，國內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)對顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)開展了較系統(tǒng)的研究，重點考慮了級配等影響。但實際上，堆積方式(先混合再填充或粗細分層填充)和壓實方式(振動、噴射、錘擊或夯實)等均影響堆積性質(zhì)； 此外，處置庫現(xiàn)場施工條件下的接縫顆粒填充效果等也有待進一步研究。

2 膨潤土顆?；旌衔锏某炙匦?/h2>

處置庫建設(shè)和運營過程中，由于其極低的滲透性，膨潤土顆?；旌衔飳㈤L時間處于非飽和狀態(tài)。描述非飽和土的一個重要本構(gòu)關(guān)系是持水曲線，即非飽和土持水量(重力含水率、體積含水率、飽和度或含水比)與吸力之間的關(guān)系。非飽和土的持水特性與其滲透、強度和體變等水力-力學(xué)特性密切相關(guān)，是研究非飽和土水-力特性的重要基礎(chǔ)。

國內(nèi)外學(xué)者研究了單個顆粒和顆粒混合物的持水特性。結(jié)果表明，隨著吸力的降低，自由膨脹條件下、單個顆粒的孔隙比持續(xù)增大而飽和度先增大后保持不變(Molinero-Guerra et al.，2019)。恒體積條件下高吸力范圍內(nèi)，顆?；旌衔锏某炙匦耘c試樣整體干密度無關(guān)； 低吸力范圍內(nèi)，干密度越大，相同吸力下的含水率越低(圖 5)(Hoffmann et al.，2007)。

圖 5 不同干密度FEBEX膨潤土顆?；旌衔锏?持水曲線(Hoffmann et al.，2007)Fig. 5 Water retention curves of FEBEX bentonite pellets with different dry densities(Hoffmann et al.，2007)

圖 6 高廟子膨潤土單個顆粒、顆?；旌衔锖?壓實膨潤土塊體的持水曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 6 Water retention curves of single pellet， pellet mixture and compacted blocks of GMZ bentonite(Liu， 2019)

上述結(jié)果表明，側(cè)限條件、干密度和初始孔隙結(jié)構(gòu)對顆粒混合物持水性能的影響與吸力大小有關(guān)。其機理在于：高吸力范圍內(nèi)的主要持水機制為吸附作用，持水性能主要取決于礦物成分； 低吸力范圍內(nèi)的主要持水機制為毛細作用，持水性能主要取決于孔隙結(jié)構(gòu)特征(與側(cè)限條件、干密度和初始孔隙結(jié)構(gòu)有關(guān))。

研究表明，處置庫內(nèi)的顆?；旌衔镞€將遭受核素衰變熱作用。隨著溫度的升高，單個顆粒和顆?；旌衔锏某炙芰档?，且溫度效應(yīng)隨吸力的降低而減弱，隨溫度的升高而增強(圖 7)。其機理在于：高吸力范圍內(nèi)，升溫抑制晶層對水分子的吸附過程(Le Chatelier原理)，導(dǎo)致吸附含水率降低； 低吸力范圍內(nèi)，升溫引起水的表面張力、接觸角和密度降低，同時引起封閉氣泡膨脹排擠孔隙水，導(dǎo)致毛細含水率降低； 吸力和溫度越低，溫度對吸附作用和毛細作用的影響程度越小，故對持水能力的影響也越小(劉樟榮， 2019)。

圖 7 不同溫度下高廟子膨潤土顆?；旌衔锏?持水曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 7 Water retention curves of GMZ bentonite pellet mixtures at different temperatures(Liu， 2019)

在處置庫長期運營過程中，在核素衰變熱和地下水入滲共同作用下，顆?；旌衔锟赡茉馐軠囟妊h(huán)、干濕循環(huán)以及地下水化學(xué)作用，對持水曲線產(chǎn)生溫度效應(yīng)、滯回效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)。因此，溫度循環(huán)、干濕循環(huán)及地下水化學(xué)，以及各要素耦合作用下的膨潤土顆?；旌衔锍炙匦灾档眠M一步研究。

3 膨潤土顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)特征

顆粒混合物的水-力特性與其孔隙結(jié)構(gòu)特征密切相關(guān)。研究表明，顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)特征與壓實程度和干濕狀態(tài)有關(guān)。壓實、注水濕化或吸力降低過程中，顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)都將隨之變化，進而影響其水-力特性。目前，國內(nèi)外學(xué)者主要采用MIP和μ-CT兩種手段觀測顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)演化規(guī)律。通過MIP試驗?zāi)軌蚨康胤治鲱w?；旌衔锏目讖椒植继卣鳎贿m用于高吸力時的顆?；旌衔?，因為此時顆粒混合物處于松散狀態(tài)； 通過μ-CT測試能夠直觀地分析顆?；旌衔锏暮暧^孔隙結(jié)構(gòu)特征，但測試成本較高且測試精度不足以精確反映顆粒內(nèi)部的孔隙結(jié)構(gòu)特征。因此，宜將兩者結(jié)合以研究顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)演化特征。

3.1 干密度對孔隙結(jié)構(gòu)特征的影響

Hoffmann et al. (2007)通過壓汞試驗(MIP)發(fā)現(xiàn)未經(jīng)壓實的FEBEX 膨潤土顆?；旌衔?干密度 1.￣35iMg·m-3)的孔徑分布曲線呈三峰結(jié)構(gòu)，而壓實后的顆?；旌衔?干密度1.45iMg· m-3和1.70iMg·m-3)的孔徑分布曲線呈雙峰結(jié)構(gòu)，且大孔隙的平均孔徑隨干密度的增大而減小，但小孔隙的平均孔徑基本保持 13inm 不變(圖 8)。由此可見，壓實能夠顯著減小顆粒間孔隙的體積和平均孔徑，而對顆粒內(nèi)的小孔隙影響較小。

圖 8 不同干密度FEBEX膨潤土顆粒混合物的 孔徑分布曲線(Hoffmann et al.，2007)Fig. 8 Pore size distribution curves of FEBEX bentonite pellet mixtures at different dry densities(Hoffmann et al.，2007)

圖 9 注水水化過程中顆?；旌衔锏慕Y(jié)構(gòu)演化 (Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)Fig. 9 Structure evolution of pellet mixture during water infiltration(Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)

3.2 注水濕化過程中的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律

顆粒混合物底部注水或兩端同時注水過程中，采用μ-CT技術(shù)觀測到(圖 9)：(1)粗顆粒輪廓逐漸模糊，顆?；旌衔镉沙跏妓缮⒔Y(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槟z結(jié)融合結(jié)構(gòu)； (2)粗顆粒由于吸水膨脹而干密度逐漸降低，細顆粒受粗顆粒膨脹壓縮作用而干密度逐漸增大； (3)經(jīng)歷5.5個月底部注水或100id兩端注水后，試樣各處的干密度近似相等，基本達到了宏觀上的均一化狀態(tài)(Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)。由此可推測，在地下水入滲作用下，處置庫內(nèi)初始松散的顆?；旌衔飳⒅饾u吸水膨脹，顆粒間孔隙逐漸減小而顆粒相互膠結(jié)融合，最終與壓實膨潤土的宏觀孔隙結(jié)構(gòu)特征相似。但是，若相互接觸的顆?；旌衔锱c壓實膨潤土均逐漸吸水濕化，兩者孔隙結(jié)構(gòu)之間可能存在相互競爭作用，從而導(dǎo)致孔隙結(jié)構(gòu)演化特征更加復(fù)雜。目前尚無關(guān)于這一問題的研究報道。

盡管借助μ-CT技術(shù)能獲得顆粒混合物結(jié)構(gòu)的宏觀連續(xù)演化過程，但限于分辨率無法定量描述顆粒膠結(jié)融合后的微觀孔隙結(jié)構(gòu)演化過程。為此，劉樟榮(2019)將經(jīng)歷不同注水水化時間后的顆?；旌衔镌嚇觿澐譃樯?、中、下3層，分別取樣進行了MIP試驗，獲得了不同層位、不同水化時間后的孔徑分布曲線(圖 10)。結(jié)果表明，顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)表現(xiàn)出顯著的多尺度特征，可劃分為大孔(孔徑大于2iμm)、中孔(孔徑介于2～100inm)和小孔(孔徑小于100inm)3個層次； 隨著注水水化的進行，大孔孔隙比逐漸減小，中孔孔隙比逐漸增大，小孔孔隙比輕微減小(圖 10)。這是因為集合體內(nèi)的小孔隙不斷吸持水分，促使層疊體裂解，導(dǎo)致部分小孔隙增大為中孔隙； 顆粒不斷吸水膨脹、坍塌，導(dǎo)致顆粒間大孔隙逐漸被填充、堵塞，并逐漸減小為中孔隙。

圖 10 不同注水時間后高廟子膨潤土顆粒混合物的 孔徑分布曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 9 Pore size distribution curves of GMZ bentonite pellet mixture after different infiltration time(Liu， 2019)

值得注意的是，當注水720ih甚至1200ih以后，盡管試樣已經(jīng)達到了宏觀上的飽和狀態(tài)(膨脹力穩(wěn)定且各處含水率基本相等)，但其孔徑分布曲線仍然呈雙峰結(jié)構(gòu)(圖 10)，與同等干密度、同等水化時間后的壓實膨潤土塊體的孔徑分布曲線基本重合。

3.3 吸力降低過程中的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律

不同吸力狀態(tài)下顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)特征是揭示其水-力特性機理進而建立其本構(gòu)模型的關(guān)鍵基礎(chǔ)。研究表明(圖 11)：(1)隨著吸力的降低，顆粒內(nèi)部的集合體不斷吸水膨脹并擠占顆粒間孔隙，導(dǎo)致中孔孔隙比增大而大孔孔隙比減小，孔徑分布曲線從三峰形態(tài)變?yōu)殡p峰形態(tài)； (2)大孔平均孔徑先減小后增大，而小孔平均孔徑基本不變； (3)當吸力為0時，孔徑分布曲線與同等干密度、同等水化時間后的壓實膨潤土塊體的孔徑分布曲線基本重合； (4)溫度對孔隙結(jié)構(gòu)的影響較小(劉樟榮， 2019)。

圖 11 不同吸力下高廟子膨潤土顆?；旌衔锏?孔徑分布曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 11 Pore size distribution curves of GMZ bentonite pellet mixture at different suctions(Liu， 2019)

綜上所述，在室內(nèi)試驗時間尺度內(nèi)，顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)從三孔結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)殡p孔結(jié)構(gòu)，而在實際處置庫時間尺度(數(shù)萬年至數(shù)十萬年)下可能進一步演化為單孔結(jié)構(gòu)。因此，在模擬預(yù)測顆?；旌衔锏拈L期水-力特性時，應(yīng)當考慮其孔隙結(jié)構(gòu)的演化特征。

高吸力(>4.2iMPa)時的顆?；旌衔锷刑幱谒缮顟B(tài)，難以取樣開展MIP試驗。今后可考慮采用μ-CT技術(shù)進一步研究高吸力狀態(tài)下顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)特征，進而獲得全吸力范圍內(nèi)顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律。此外，如前所述，處置庫條件下顆?；旌衔飳⒃馐芨蓾裱h(huán)、溫度循環(huán)和地下水化學(xué)作用，為了揭示干濕循環(huán)、溫度循環(huán)和地下水化學(xué)作用下顆?；旌衔锼?力特性機理，有必要開展相應(yīng)條件下的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律研究。

4 膨潤土顆粒混合物的滲透特性

在地下水入滲作用下，處置庫內(nèi)的膨潤土顆粒混合物將從非飽和狀態(tài)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)轱柡蜖顟B(tài)，因此其滲透特性包括飽和滲透與非飽和滲透兩個方面。

4.1 飽和滲透特性

研究表明，顆?；旌衔锏娘柡蜐B透系數(shù)隨干密度的增大而減小，隨溫度的升高而增大； 相同干密度條件下，顆粒混合物與壓實塊體的飽和滲透系數(shù)近似相等(Hoffmann et al.，2007; 劉樟榮， 2019)。但有的學(xué)者發(fā)現(xiàn)相同干密度條件下，飽和滲透系數(shù)隨顆粒粒徑的增大而增大(蘇振妍， 2019)，這可能是由于試樣尚未達到完全飽和狀態(tài)或者試樣孔隙結(jié)構(gòu)尚未完全穩(wěn)定。

滲透試驗開始時，試樣內(nèi)存在大量相互連通的顆粒間孔隙，故滲透系數(shù)較大； 隨著試驗的進行，顆粒吸水膨脹導(dǎo)致顆粒間大孔隙急劇減小并逐漸被堵塞，因此滲透系數(shù)逐漸降低至穩(wěn)定值(圖 12)?？梢姡w?；旌衔餄B透過程伴隨著劇烈的孔隙結(jié)構(gòu)演化，后者又反過來影響滲透特性。這一特點是建立顆?；旌衔锉緲?gòu)模型的關(guān)鍵難點之一，也是評價其緩沖性能時必須考慮的關(guān)鍵問題之一。

圖 12 膨潤土顆?；旌衔餄B透系數(shù)隨時間變化關(guān)系 (Hoffmann et al.，2007; 劉樟榮， 2019)Fig. 12 Evolution of hydraulic conductivity with time for GMZ and FEBEX bentonite pellet mixtures (Hoffmann et al.，2007; Liu， 2019)

4.2 非飽和滲透特性

關(guān)于顆?；旌衔锓秋柡蜐B透特性的研究成果鮮見報道。Molinero-Guerra et al. (2018a)針對 MX80 顆粒/粉末混合物(80/20)試樣開展了兩端注水情況下的非飽和滲透試驗，監(jiān)測了試樣不同高度處的相對濕度和側(cè)向膨脹力、軸向膨脹力以及孔隙結(jié)構(gòu)變化，分析了初始顆粒/粉末和局部孔隙分布的不均勻性對非飽和膨脹-滲透特性的影響，發(fā)現(xiàn)相對濕度變化特征與顆?；旌衔锏某跏疾痪鶆蚍植加嘘P(guān)，注水800id后試樣仍未達到完全飽和狀態(tài)。

劉樟榮(2019)采用自主研制的溫控非飽和滲透儀，針對高廟子膨潤土顆?；旌衔镩_展了不同溫度下的非飽和滲透試驗，獲得了不同高度處相對濕度和側(cè)向膨脹力隨時間的變化，并基于瞬時截面法計算了非飽和滲透系數(shù)。結(jié)果表明(圖 13)，相同溫度條件下，非飽和滲透系數(shù)隨吸力降低先減小后增大，并最終趨于飽和滲透系數(shù)； 相同吸力下，非飽和滲透系數(shù)隨溫度升高而增大。其機理在于：隨著吸力的降低，顆粒混合物中顆粒間孔隙逐漸減少而集合體間孔隙逐漸增大，吸附作用減弱而毛細作用增強，對孔隙水的驅(qū)動作用先減小后增強； 隨著溫度的升高，吸附水的活動性增強，毛細水的表面張力、黏滯系數(shù)和密度減小，導(dǎo)致孔隙水滲流更易于被驅(qū)動。

圖 13 高廟子膨潤土顆粒混合物非飽和 滲透系數(shù)隨吸力的變化(劉樟榮， 2019)Fig. 13 Evolution of unsaturated hydraulic conductivity with suction for GMZ bentonite pellet mixtures(Liu， 2019)

綜上所述，顆?；旌衔锏娘柡蜐B透與非飽和滲透特性均與其孔隙結(jié)構(gòu)特征密切相關(guān)。值得注意的是，飽和滲透試驗(直接以1000ikPa水壓注水)開始后的數(shù)十秒內(nèi)，觀察到了明顯的管涌和侵蝕現(xiàn)象，該現(xiàn)象隨后由于顆粒間孔隙閉合而逐漸消失(劉樟榮， 2019)。實際處置庫可能位于地下 500～1000im深的地質(zhì)體中，顆粒混合物可能遭受高壓地下水的入滲作用。高壓地下水滲流可能會侵蝕部分外圍細小顆?；蚰z體，導(dǎo)致顆?；旌衔锞彌_性能衰減。因此，有必要研究地下水滲流對顆?；旌衔锏那治g作用及防治措施。

此外，處置庫中的顆?；旌衔飳⑼瑫r遭受核素衰變熱和地下水入滲作用。溫度梯度、水力梯度和地下水化學(xué)共同作用下顆?；旌衔锏臐B透特性是今后的一個重要研究方向。

5 膨潤土顆?；旌衔锏拿浛s特性

在處置庫長期運營過程中，膨潤土顆粒將在圍巖裂隙地下水的入滲作用下水化膨脹，密封周圍施工縫隙及圍巖裂隙。隨著水化的進行，膨潤土顆粒混合物將在近似側(cè)限條件下產(chǎn)生膨脹力。此外，在處置庫內(nèi)復(fù)雜應(yīng)力場(如圍巖應(yīng)力、自身重力、周邊壓實膨潤土塊體膨脹形成的擠壓力等)的耦合作用下，膨潤土顆?；旌衔镆矊l(fā)生壓縮變形。因此，膨潤土顆?；旌衔锏拿浛s特性研究對處置庫內(nèi)工程屏障系統(tǒng)的長期穩(wěn)定性具有重要的意義。

5.1 膨脹特性

近年來，膨潤土顆?；旌衔锏呐蛎浶阅苎芯恳鹆藝鴥?nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。研究表明，在處置庫運營過程中，工程屏障緩沖/回填材料可能處于恒體積、恒定應(yīng)力以及介于兩者之間的復(fù)雜應(yīng)力狀態(tài)(Tang et al.，2019)。目前，膨潤土顆?；旌衔锱蛎浱匦匝芯恐饕ǎ汉泱w積邊界的膨脹力特性和恒荷載邊界膨脹變形特性。

在膨脹力特性研究方面，Imbert et al.，(2006)采用FoCa膨潤土顆粒/粉末混合物進行了膨脹力試驗。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，與純膨潤土壓實塊體類似，混合物的膨脹力時程曲線呈“雙峰”特征(葉為民等， 2020)。Seiphoori(2014)通過開展MX-80膨潤土顆粒混合物的膨脹力試驗也發(fā)現(xiàn)了類似的現(xiàn)象。Hoffmann et al. (2007)開展了FEBEX膨潤土顆?；旌衔锏呐蛎浟υ囼?，同壓實FEBEX膨潤土粉末進行對比發(fā)現(xiàn)，顆粒混合物最終膨脹力只與試樣干密度有關(guān)，而與試樣的組成形式無關(guān)。Ye et al. (2018)通過不同級配組成的GMZ膨潤土顆粒混合物膨脹力試驗表明，在相同干密度條件下，粒徑組成主要影響膨脹力的發(fā)展特征，而對最終膨脹力影響不大。圖 14總結(jié)了幾種膨潤土顆?；旌衔锏淖罱K膨脹力與干密度的關(guān)系。從圖中可以看出，顆?；旌衔锏呐蛎浟εc干密度呈指數(shù)關(guān)系。

圖 14 不同膨潤土顆?；旌衔锱蛎浟εc干密度的關(guān)系 (Imbert， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karland et al.，2008; Stastka，2013; Zhang et al.，2019)Fig. 14 Evolution of swelling pressure with dry density for several bentonite pellet mixtures(Imbert et al.， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karland et al.，2008; Stastka，2013; Zhang et al.，2019)

處置庫長期運營過程中，高放廢物釋放的殘余衰變熱對工程屏障系統(tǒng)的緩沖性能有著重要影響。為此，Pusch(2003)開展了室溫(25i℃)和高溫(150i℃)條件下、MX-80膨潤土顆粒混合物的膨脹力試驗發(fā)現(xiàn)，高溫條件下混合物的膨脹力明顯降低。Karland et al. (2008)經(jīng)對室溫條件下水化飽和的MX-80膨潤土顆?；旌衔镞M行升溫處理后，也發(fā)現(xiàn)膨脹力隨溫度的升高而降低。對此，一些學(xué)者認為溫度升高會引起黏土集合體收縮，抑制了黏土顆粒膨脹，進而導(dǎo)致膨脹力降低(Romero et al.，2005)。

當然，考慮到處置庫內(nèi)工程屏障系統(tǒng)所處的熱-水-力耦合環(huán)境，有必要進一步開展考慮溫度影響的膨潤土顆?；旌衔锱蛎浱匦缘难芯?。

圖 15 不同吸力條件下GMZ膨潤土顆粒 混合物壓縮曲線(Zhang et al.，2020)Fig. 15 Compression curves of GMZ bentonite pellet mixtures at different suctions(Zhang et al.，2020)

5.2 壓縮特性

膨潤土顆?；旌衔锏膲嚎s特性受吸力影響較大。Zhang et al. (2020)研究發(fā)現(xiàn)，在高吸力階段，GMZ膨潤土顆?；旌衔锏膲嚎s曲線呈明顯非線性，而卸載曲線則呈線性(圖 15a)。在高吸力下，水主要存在于顆粒內(nèi)部，顆粒結(jié)構(gòu)明顯。在加載過程中，粒間孔隙隨著荷載的增加逐漸坍塌，混合物的壓縮特性與顆粒錯動和破碎有關(guān)(Seiphoori， 2014)； 而在低吸力下，混合物的壓縮主要包括粒間孔隙的壓縮和顆粒自身的壓縮兩部分。待達到飽和狀態(tài)，粒間孔隙完全被填充，混合物微觀結(jié)構(gòu)接近飽和壓實塊體，兩者的壓縮特性具有一致性。值得注意的是，卸載回彈曲線也呈雙線性且回彈變形較大(圖 15b)。類似的壓縮變形特征也在其他膨潤土顆粒土體中被發(fā)現(xiàn)，例如MX-80膨潤土顆?；旌衔?Seiphoori， 2014; Molinero Guerra et al.，2019)和FEBEX膨潤土顆?；旌衔?Lloret et al.，2003; Hoffmann et al.，2007)。Cui et al. (2013)指出，對于飽和膨脹性黏土材料，高荷載下回彈曲線與黏土顆粒的力學(xué)作用有關(guān)。而當荷載低于某一應(yīng)力值，回彈變形明顯增加，這主要與黏土顆粒的物理化學(xué)作用(physico-chemical effects)有關(guān)(Zhang et al.，2020)。Zhang et al. (2019)指出，飽和膨潤土材料卸載回彈曲線的雙線性拐點對應(yīng)于相同孔隙比下的膨脹力。

然而，目前關(guān)于膨潤土顆粒混合物壓縮特征的機理分析仍處于定性層面。高吸力階段顆?；旌衔锏钠扑樘卣餮芯浚煌ο聣嚎s過程中孔隙結(jié)構(gòu)的演化特征研究，以及在膨潤土顆粒充填過程中，顆粒的空間粒徑分布不均勻?qū)旌衔飰嚎s特性的影響(Masuda et al.，2007)等方面的研究都將是今后的工作方向。

6 顆?；旌衔锏谋緲?gòu)模型

目前，膨潤土顆粒混合物本構(gòu)模型的相關(guān)研究報道不多。Hoffmann et al. (2007)基于傳統(tǒng)的巴塞羅那模型(BBM)對FEBEX膨潤土顆?；旌衔锏拿浛s變形特征進行了模擬，并通過加載-坍塌(LC)屈服面分析了該種材料的體變特征。Gens et al. (2011)將FoCa顆粒/粉末混合物近似為兩個不同干密度膨潤土塊體組成的混合物材料，并基于傳統(tǒng)非飽和膨脹土模型(BExM)建立了非飽和水-力耦合本構(gòu)模型，較好地模擬了膨潤土顆粒/粉末混合物的膨脹力時程曲線。為了表征不同水化形式對顆?；旌衔镒冃翁卣鞯挠绊?，Alonso et al. (2011)將膨潤土顆?；旌衔锟醋饔傻瘸叽缜蛐晤w粒組成的多孔結(jié)構(gòu)材料，采用BExM本構(gòu)模型表征顆粒內(nèi)部的體變特征，混合物整體的變形特征采用BBM模型表征。該學(xué)者構(gòu)建的非飽和水-力耦合本構(gòu)模型較好地反映了不同水化方式下膨潤土顆?；旌衔锏淖冃翁卣?。

實際上，由于水化過程中膨潤土顆?；旌衔锟紫督Y(jié)構(gòu)變化較為復(fù)雜，孔隙結(jié)構(gòu)如何劃分及其相互作用如何表征都是有待深入探討的。同時，現(xiàn)有本構(gòu)模型多將膨潤土顆?；旌衔锟醋魇且贿B續(xù)性介質(zhì)，而實際上在膨潤土顆粒混合物的水化過程中，其結(jié)構(gòu)特征是逐漸從粗粒土向黏性土過渡的。因此，有必要建立一個反映全吸力范圍內(nèi)、膨潤土顆?；旌衔矬w變特征的統(tǒng)一本構(gòu)模型。

7 結(jié)論與展望

膨潤土顆?；旌衔锸且环N理想的適用于高放廢物深地質(zhì)處置的緩沖/回填材料。20世紀末以來，國內(nèi)外學(xué)者針對膨潤土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)、持水特性、結(jié)構(gòu)特征、滲透特性、脹縮特性及本構(gòu)模型等方面，開展了較多試驗和理論研究工作，形成了一些重要的科學(xué)認識：

(1)顆?；旌衔锏亩逊e干密度隨任一粒組質(zhì)量分數(shù)的增大而先增大后減小，堆積干密度峰值隨最小與最大粒徑之比的減小而增大，堆積不均勻性隨顆粒特征指數(shù)(PCI)的增大而增大。

(2)低吸力范圍內(nèi)顆粒混合物的持水特性與側(cè)限條件、干密度、初始孔隙結(jié)構(gòu)和溫度等因素有關(guān)，高吸力范圍內(nèi)則不相關(guān)。因為高吸力范圍內(nèi)的主要持水機制為吸附作用，持水性能主要取決于礦物成分； 低吸力范圍內(nèi)的主要持水機制為毛細作用，持水性能主要取決于孔隙結(jié)構(gòu)特征(與側(cè)限條件、干密度和初始孔隙結(jié)構(gòu)有關(guān))。

(3)在室內(nèi)試驗時間尺度內(nèi)，隨著吸力的降低，顆粒混合物由初始松散結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槟z結(jié)融合結(jié)構(gòu)，孔隙結(jié)構(gòu)逐漸趨于均一化，進而影響顆?；旌衔锏乃?力特性。

(4)顆?；旌衔锏娘柡蜐B透系數(shù)隨干密度的增大而減小，隨溫度的升高而增大； 非飽和滲透系數(shù)隨吸力的降低而先減小后增大，隨溫度的升高而增大。

(5)顆?；旌衔锏呐蛎浟﹄S干密度的增大而增大，隨溫度的升高而降低，隨吸力的降低而增大； 通水迅速水化或高吸力作用下，顆?；旌衔锇l(fā)生“坍塌”變形，這與顆粒破碎和顆粒錯動有關(guān)。高吸力下壓縮曲線呈明顯非線性，卸載曲線呈線性； 低吸力下壓縮曲線和卸載曲線均近似呈雙線性。

(6)顆粒混合物的本構(gòu)模型較少，且均為基于連續(xù)介質(zhì)的水-力耦合本構(gòu)模型，缺乏反映全吸力范圍內(nèi)顆?；旌衔矬w變特征的統(tǒng)一本構(gòu)模型。

綜觀國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，處置庫溫度循環(huán)、干濕循環(huán)及地下水化學(xué)等耦合作用下的堆積和壓實方式等對堆積性質(zhì)影響，膨潤土顆?；旌衔锏某炙匦?、滲透特性、孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律、脹縮特性，以及反映全吸力范圍內(nèi)膨潤土顆?；旌衔矬w變特征的本構(gòu)模型構(gòu)建等均將是未來重要的研究方向。