哈帥 張文銘 謝一鳴 李鵬飛 靳博 牛犇 魏龍 張琦2) 劉中林 馬越 路迪 萬城亮 崔瑩 周鵬 張紅強? 陳熙萌?

1) (蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 蘭州 730000)

2) (華北電力大學(xué)核工程與技術(shù)學(xué)院, 北京 102206)

3) (RIKEN Nishina Center, RIKEN, Wako 351-0198, Japan)

4) (Department of Physics, University of Gothenburg, SE-41296 Gothenburg, Sweden)

研究了10 keV Cl– 離子穿越Al2O3絕緣微孔膜的物理過程, 發(fā)現(xiàn)穿越的Cl–其分布中心在初束中心即0°附近, Cl–離子穿透率下降與幾何穿透一致, 這是典型的直接幾何穿越有一定角發(fā)散的微孔導(dǎo)致的結(jié)果; 而出射的Cl0和Cl+以微孔軸向為中心分布, Cl+和Cl0穿透率下降慢于幾何穿透.模擬計算發(fā)現(xiàn)沉積電荷會使出射粒子中Cl–占主要成分, 并使出射Cl–角分布中心移動到微孔軸向方向而隨微孔膜傾角移動; 而在不考慮沉積電荷的情況下, 計算結(jié)果較好地符合了實驗結(jié)果.通過分析在不同傾角下散射過程對出射粒子的角分布和電荷態(tài)分布的影響, 發(fā)現(xiàn)絕大部分的Cl0是通過一次和兩次散射出射的, 其中一次散射出射的Cl0占主要成分, 從而導(dǎo)致出射的Cl0沿微孔軸向出射而Cl+主要是經(jīng)過一次碰撞出射.這導(dǎo)致了隨傾角增大, 出射的Cl0穿透率下降速度比Cl+小, Cl0所占比例相對增大較快, 從而導(dǎo)致觀測到的Cl+/Cl0的比例下降.本文結(jié)果更仔細(xì)地描述了低能離子穿越絕緣體微孔的物理機理, 印證了之前實驗和理論工作的結(jié)果, 發(fā)現(xiàn)在10 keV以上能區(qū)的Cl–離子穿越絕緣微孔膜的過程中, 沉積電荷并未起到主要作用, 其主要穿透特征是散射過程造成的.

1 引 言

過去十來年, 帶電粒子與絕緣納米微結(jié)構(gòu)的相互作用中的導(dǎo)向效應(yīng)成為了離子束領(lǐng)域的熱點問題[1?22].導(dǎo)向效應(yīng)是指離子穿越絕緣體微孔時, 在絕緣體微孔與離子入射方向的夾角大于其幾何張角時, 能夠觀察到出射的離子, 出射離子的角分布中心隨微孔相對于束流方向的傾角的改變而改變,并且出射的離子保持其初始電荷態(tài)與能量[1].大量的高電荷態(tài)離子穿越絕緣微孔膜的研究表明, 導(dǎo)向效應(yīng)是由于入射離子在絕緣體微孔內(nèi)部沉積的電荷形成一個排斥后續(xù)入射離子的庫侖勢導(dǎo)致的[1?6,9,12,13].這種沉積電荷是通過相繼有序形成電荷斑而形成一個使后續(xù)入射離子沿微孔軸向出射的導(dǎo)向電場達(dá)到的[4,5]: 高電荷態(tài)離子會在微孔入口處形成第一塊電荷斑; 后續(xù)入射離子在其電場的影響下, 一部分出射, 一部分在微孔中部第一塊電荷斑的對面形成第二塊電荷斑; 后續(xù)入射離子在第二塊電荷斑的影響下, 會有更多的離子出射, 并會有一部分離子沉積在微孔的出口處形成第三塊電荷斑, 從而建立完整的庫侖場通道.

導(dǎo)向效應(yīng)具有替代昂貴電磁設(shè)備使離子束進(jìn)行準(zhǔn)直和聚焦的潛力, 獲得了離子束物理領(lǐng)域研究者的廣泛關(guān)注[1?22].后續(xù), 離子穿越絕緣體微孔的成型效應(yīng)被發(fā)現(xiàn)[7?9]: 高電荷態(tài)離子穿越菱形和矩形微孔時, 出射束斑分別呈現(xiàn)矩形和菱形[7].這是由于帶電粒子在絕緣體微孔內(nèi)部傳輸時的鏡像電荷導(dǎo)致的[7?9].成型效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)為控制離子束形狀提供了新的技術(shù)手段.基于導(dǎo)向效應(yīng), 采用錐形玻璃管可對離子束進(jìn)行準(zhǔn)直、聚焦到微米量級而形成微束, 其已成為一個研究熱點, 微米量級的離子束已被用來進(jìn)行針對生物細(xì)胞內(nèi)部結(jié)構(gòu)的輻照[10,11].

高電荷態(tài)離子在絕緣微孔中的輸運過程的研究已比較清楚[12,13], 但是對帶負(fù)電荷的粒子研究還很欠缺, 對負(fù)電荷粒子尤其是電子在微孔中是否有電荷斑產(chǎn)生以及電荷斑如何沉積等問題還未有定論[14?18].Milosavljevi?等[14]通 過 低 能 電 子 穿 過Al2O3微孔膜的實驗, 發(fā)現(xiàn)電子的穿透強度隨時間演化減小, 穿透電子仍沿微孔軸向出射, 沒有明顯能量損失.此后, 在低能電子穿過 PET (聚對苯二甲酸乙二醇酯)微孔膜的實驗中, 觀測到了穿透電子雖然沿軸向出射, 但是穿透率隨傾角增加呈指數(shù)下降并且出現(xiàn)了能量損失, 這是一個非彈性散射過程造成的結(jié)果, 并由此電子在微孔中的輸運過程中沉積電荷量不足以產(chǎn)生導(dǎo)向效應(yīng)[15].2009年,Schiessl等[16]通過模擬計算500 eV電子穿過PET微孔膜的電子角分布和能量分布, 發(fā)現(xiàn)入射電子在微孔的入口處沉積的電荷沿微孔軸向輸運達(dá)到平衡, 減弱了沉積電荷量.并且由于二次電子發(fā)射的影響甚至有可能使入口處充正電, 而在與入射方向相反的一面會捕獲電子沉積負(fù)電荷, 后續(xù)在微孔中發(fā)生的散射使微孔后部電場均勻分布, 從而導(dǎo)致電子在微孔中的輸運是一個混合了散射過程和沉積電荷影響的穿透過程.我們進(jìn)行了電子穿越玻璃毛細(xì)管的實驗測量, 發(fā)現(xiàn)了一個典型的幾何穿透的過程: 出射電子角分布中心隨著傾角變化發(fā)生微小移動, 并且穿透率和角分布寬度在幾何容許角內(nèi)基本不變[17,18], 未發(fā)現(xiàn)如正離子那樣的導(dǎo)向效應(yīng)相關(guān)現(xiàn)象, 散射過程造成的電子出射份額和二次電子發(fā)射所占份額很小, 這些散射電子和二次電子角分布很發(fā)散, 沒有像正離子那樣沿微孔軸向出射的角分布.電子的實驗測量由于其質(zhì)量輕而對電磁場非常敏感, 穿透電子的彈性散射部分與非彈性散射部分通?；旌显谝黄? 在微孔中沉積電荷的影響、電子與微孔的表面原子的近距離散射過程以及二次電子的發(fā)射混合在一起無法進(jìn)行清晰的分析, 導(dǎo)致了對電子的輸運機制研究的困難.為了避免電子實驗測量中存在的問題, 我們采用了負(fù)離子進(jìn)行實驗,發(fā)現(xiàn)在較大角度下穿透粒子角分布呈雙峰結(jié)構(gòu), 一個峰在0°附近, 另一個峰與微孔軸向一致[19].為了解釋實驗結(jié)果, 我們構(gòu)筑了一個模型理論, 結(jié)合了穿透粒子散射過程和電荷交換過程的概率統(tǒng)計模型, 在 Geant4 (Geometry and Tracking 4)的框架下模擬了16 keV的Cl–穿透Al2O3微孔膜的過程, 計算了在不同沉積電荷下的穿透情況, 發(fā)現(xiàn)在無電荷沉積的情況下, 模擬結(jié)果與實驗結(jié)果符合,驗證了之前的觀測結(jié)果: 穿透的Cl–離子主要通過幾何穿透出射, 而Cl0及Cl+經(jīng)表面近距離碰撞散射出射.微孔中可能未形成足夠的沉積電荷使得Cl–離子無碰撞地通過微孔膜, 其輸運過程主要以近距離碰撞為主[20].

本文通過結(jié)合理論模擬和實驗詳細(xì)地研究了10 keV的Cl–離子在Al2O3絕緣微孔膜中的輸運的物理過程, 主要研究不同傾角下散射過程對出射粒子角分布和電荷態(tài)分布的影響.對于10 keV的Cl–離子, 實驗特征和之前的其他能量是類似的, 穿透角分布呈現(xiàn)雙峰結(jié)構(gòu), 出射的Cl–沿初束方向分布, 而Cl0和Cl+沿微孔軸向分布[20].而隨著微孔膜傾角增大, 發(fā)現(xiàn) Cl–離子所占比例在減小, Cl0和Cl+所占比例則在增大.為了研究這些實驗特征具體的物理原因, 采用自主研發(fā)的模擬程序計算了在沉積電荷和散射過程同時存在下出射粒子的角分布和電荷態(tài)分布, 發(fā)現(xiàn)沉積電荷會導(dǎo)致穿透Cl–的角分布中心移動到微孔膜傾角位置, 雙峰結(jié)構(gòu)消失, 且出射粒子主要為 Cl–, 經(jīng)過電荷交換產(chǎn)生的Cl0和Cl+的所占比例很小, Cl+/Cl0比例遠(yuǎn)小于實驗值.而在不考慮沉積電荷的影響下, 只考慮散射過程的模擬計算時, 得到的穿透粒子的角分布和電荷態(tài)分布較好地符合了實驗結(jié)果.結(jié)合模擬計算詳細(xì)地分析了在不同傾角下散射過程對出射的Cl0和Cl+角分布和電荷態(tài)分布的影響.發(fā)現(xiàn)隨散射次數(shù)增加, 出射的Cl0向初束方向偏移.隨傾角增大, Cl0可以經(jīng)過多次碰撞出射, 而Cl+是主要經(jīng)過一次碰撞出射的, 使得 Cl0在傾角變大時相對Cl+減小較慢, 從而導(dǎo)致實驗觀測到的Cl+與 Cl0的比例下降.

2 實驗方法及測量結(jié)果

2.1 實驗方法

本次實驗在蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院的2 ×1.7 MeV 串列加速器上進(jìn)行.實驗所用 Cl–離子束由串列加速器上的銫濺射離子源提供, 經(jīng)過兩級間隔75 cm的四極狹縫準(zhǔn)直之后, 形成束斑大小為3 mm × 3 mm, 角發(fā)散 0.5°, 束流強度為幾十個pA/mm2的 Cl–離子束.Al2O3納米微孔膜安裝在超高真空靶室的中心處.微孔膜傾角y定義為微孔與初束垂直方向的夾角, 探測角f定義為出射束流與初束之間的夾角, 本次實驗采用一維微通道板探測器(1D-MCP)來探測穿透粒子, 可以在探測角方向上分辨束流的穿透角分布.沿著束流方向,在微孔膜的后方安裝了靜電分析器, 用于分析穿透粒子的電荷態(tài)組成成分.探測器的位置信號采用多參數(shù)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)進(jìn)行提取.實驗裝置簡圖見圖1.實驗要求靶室的真空好于 2.5 × 10–5Pa.

圖1 實驗裝置和探測角示意圖Fig.1.Schematic diagram of experimental setup and the observation angle f.

實驗采用的Al2O3微孔膜是通過二次陽極氧化法獲得[22?25].將預(yù)拋光的鋁板放入按1∶4混合的65%的HClO4溶液與99.5%的酒精溶液, 通入20 V的電壓進(jìn)行電化學(xué)拋光.之后將鋁板作為陽極放入 0.3 mol/L 的草酸溶液, 通上 40 V 的電壓進(jìn)行第一次陽極氧化, 然后放入含質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.8%的H2CrO4與質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6%的H3PO4的混合溶液進(jìn)行腐蝕去除阻擋層.第二次陽極氧化與第一次步驟相同[22].最終獲得的微孔膜厚度為7 μm,微孔直徑為 50 nm, 微孔密度為 1010/cm2.微孔膜的光學(xué)穿透率為21%, 微孔軸向發(fā)散約1.0°.為了排除微孔膜表面充電的影響, 在Al2O3微孔膜的前后表面鍍有厚10 nm的金層.圖2為微孔膜的電子掃描顯微鏡圖像.

圖2 Al2O3 微孔膜的電子掃描顯微鏡圖像Fig.2.Scanning electron microscope images of Al2O3 nanocapillaries.

2.2 實驗結(jié)果

在不同傾角下, 10 keV 的 Cl–離子穿過厚度為7 μm的Al2O3微孔膜的穿透粒子角分布如圖3(b)所示.隨著傾角的增大, 穿透粒子的計數(shù)率在下降,并且角分布也隨之展寬呈現(xiàn)出雙峰的結(jié)構(gòu).穿透粒子角分布的兩個峰, 一個峰的峰位在0°附近, 另一個峰的峰位與微孔膜的傾斜角基本一致.并且隨著傾角的增大, 0°附近的峰所占比例在減小, 而與微孔膜傾斜角一致的峰所占比例在增大.為了探究穿透粒子角分布的峰的組成成分, 我們在靜電分析器加上了靜電場, 得到了圖4(b)所示的電荷態(tài)分布.中性粒子保持原有角分布不變, 負(fù)離子向負(fù)角度方向移動了4°左右, 正離子向正角度方向移動了4°左右.由此可以分析得到, 峰位在 0°附近的峰成分主要為Cl–離子, 峰位與傾角一致的峰主要成分為Cl0和Cl+.其中Cl–離子隨傾斜角的增大所占比例在減小, 而Cl0和Cl+所占比例則在增大.

圖3 (a)不同傾角 y 下 10 keV 的 Cl–穿透角分布的計算結(jié)果 (黑色為無沉積電荷的結(jié)果, 紅色為沉積電荷為–100 e/capillary的結(jié)果); (b)不同傾角y下10 keV的Cl–穿透角分布的實驗結(jié)果Fig.3.(a) Calculated transmitted angular distributions for 10 keV-Cl– ions at various tile angles y (black lines for no deposited charge and red line for deposited charge of –100 e/capillary); (b) the experimental transmitted angular distributions for 10 keV-Cl–ions at various tile angles y.

圖4 加靜電場后, (a)不同傾角y下10 keV的Cl–穿透粒子的電荷態(tài)分布的計算結(jié)果(黑色為無沉積電荷的結(jié)果, 紅色為沉積電荷為–100 e/capillary的結(jié)果); (b)不同傾角y下10 keV的Cl–穿透粒子的電荷態(tài)分布的實驗結(jié)果Fig.4.Exerting electrostatic field, (a) thecalculated charge state distributions of transmitted projectiles for 10 keV-Cl– at various tilt angles y (black line for no deposited charge and red line for deposited charge of –100 e/capillary); (b) the experimental charge state distributions of transmitted projectiles for 10 keV-Cl– at various tilt angles y.

在實驗數(shù)據(jù)的電荷態(tài)分布 (圖4(b))中可以看出Cl0峰的峰位隨傾角變化而改變, 并與傾角基本形成圖5所示的線性關(guān)系.圖5中實驗結(jié)果的Cl0峰位與 Y = X 的直線只有微小歧離, X 為傾角, Y是Cl0峰的峰位.我們分析了不同角度下的模擬計算的Cl0出射峰位和實驗結(jié)果的Cl0出射峰位角度與傾角的關(guān)系, 計算結(jié)果與實驗結(jié)果基本符合, Cl0峰位以微孔軸向為中心分布.不同角度下Cl–和Cl0相對于0°的相對穿透強度與傾角的關(guān)系如圖6(a) 所示.由此可見穿透粒子的強度隨傾角增大而減小.可以看到, 與 Cl0和 Cl+相比, Cl–的穿透強度隨傾角下降得要快很多.Cl–的穿透強度在小于 1.2°時快速下降, 大于 1.2°時, 其穿透相對強度與 0°時相比保持在 1.0 × 10–3基本不變.而Cl+和Cl0的穿透強度在大于1.2°時, 仍存在下降趨勢.主要原因在于, Cl–穿透過程為幾何穿透, 其穿透強度變化與沿束流方向的光學(xué)穿透率一致.而Cl+和Cl0經(jīng)過電荷交換產(chǎn)生, 因此需要經(jīng)過一次或多次近距離碰撞后才能從微孔中出射.為了清晰地看出Cl+和Cl0變化趨勢的差別, 將其相對強度用以2為底的對數(shù)坐標(biāo)表示在圖6(b) 中.結(jié)果發(fā)現(xiàn)Cl+較Cl0下降稍快.

離子穿越微孔時可能的幾何穿透角σgeot=其中, s, s和aspbeamsaxis分別代表微孔幾何張角, 束流發(fā)散角和微孔軸向發(fā)散角[20].穿透粒子中Cl+和Cl0的比值與傾角的關(guān)系如圖7 所示.在傾角小于 1.2°時, Cl+/Cl0的比值在 0.16附近波動; 當(dāng)傾角大于 1.2°時,Cl+/Cl0的比值迅速減小.實驗的1.2°轉(zhuǎn)折點與幾何穿透角基本一致, 與之前16 keV的工作相似[19].然而在相同角度下10 keV的Cl+/Cl0的比值小于16 keV 的 Cl–的穿透結(jié)果.

圖5 實驗與計算結(jié)果的中性穿透粒子(Cl0)角分布的峰位置隨傾角的變化(實線是線性函數(shù)Y = X)Fig.5.Peak position of experimental and simulated angular distribution of transmitted neutrals (Cl0) as a function of the tilt angle.The solid line is the linear function that shows the peak position of transmitted neutral shifts according to the tilt angle.

圖6 (a) 穿透的 Cl–, Cl0, Cl+粒子相對強度隨傾角 y 變化;(b)穿透的Cl0和Cl+粒子相對強度隨傾角y變化的對數(shù)坐標(biāo)圖Fig.6.(a) Relative intensity of transmitted Cl–, Cl0 and Cl+vs.the tilt angle y for 10 keV-Cl– ions; (b) the logarithm scale of the relative intensity of transmitted Cl0 and Cl+ as a function of the tilt angle y.

圖7 在不同傾角 y 下 10 keV 的 Cl– 穿透的 Cl+/Cl0 的比值(紅色實心圓是實驗結(jié)果, 黑色實心矩形是計算結(jié)果, 藍(lán)色虛線代表幾何穿透角)Fig.7.Intensity ratio of transmitted Cl+ to Cl0 vs.the tilt angle y for the incident ions of 10 keV-Cl–.The red solid circle corresponds to the experimental results; black solid square corresponds to the simulation results; blue dash line indicates the angle within which the geometrical transmission occurs.

3 計 算

為探究負(fù)離子在絕緣體微孔中的穿透過程, 我們構(gòu)架了一個模型理論, 在Geant4框架下采用Runge-Kutta方法解牛頓方程來計算粒子在其中的徑跡[26].我們的模型理論中考慮了散射過程、電荷交換、鏡像電荷力以及電荷沉積導(dǎo)致的庫侖力,詳細(xì)內(nèi)容見我們之前的工作[20].計算中充分利用了Geant4中的標(biāo)準(zhǔn)模塊: 徑跡管理模塊、時間管理模塊、分步管理模塊.入射粒子軌跡主要受其引起的鏡像力、沉積電荷作用以及離子與微孔內(nèi)壁的近距離散射過程影響.

3.1 初始化中的坐標(biāo)變換

我們發(fā)展了一套坐標(biāo)轉(zhuǎn)換方法, 從而可以采用一個微孔來模擬實際束斑下百萬量級的微孔.在實驗室坐標(biāo)系下, 離子動量表示為

其中qm描述束流發(fā)散, 束流發(fā)散遵循高斯分布,其半高寬為 0.5°; jm是在 0—2π上的均勻分布函數(shù).考慮束流發(fā)散度的影響, 在實驗室坐標(biāo)系中,將動量矢量 (0, 0, 1) 沿著 jl旋轉(zhuǎn) qm, 之后沿著kl旋轉(zhuǎn) jm.從 pl到 pm沿著 jl旋轉(zhuǎn) y.然后 pm沿著jm轉(zhuǎn)動qd變?yōu)?pc.

最終在微孔坐標(biāo)下的坐標(biāo)表示為

其中 ψ 是相對于束流方向的微孔傾角, 沿著 jl旋轉(zhuǎn);qd是微孔軸向發(fā)散, 遵循高斯分布, 其半高寬為0.5°; jd是在 0—2π 上的均勻分布函數(shù).

3.2 內(nèi)表面散射

當(dāng)入射粒子與微孔內(nèi)表面碰撞時會發(fā)生離子內(nèi)表面散射, 離子從表面散射的概率如下[27]:

其中E是入射離子的動能; q是離子碰撞到微孔內(nèi)表面時的入射角度; V(z)為[27]

Z是離子電荷態(tài), Zt和Zp分別是靶原子和入射離子的核電荷數(shù), na是微孔內(nèi)表面的原子數(shù)密度,ci和 di是常數(shù) (ci= {0.35, 0.55, 0.1}, di= {0.3,1.2, 6}), as為

散射離子的出射角度用Firsov散射公式描述[28]:

其中y是入射角度, q是散射角度.圖8展示了在入射角為0.6°時根據(jù)Firsov散射公式計算的散射角分布, 可以看到散射粒子概率最大的出射角與入射角基本相同, 這具有鏡面反射特征.

圖8 入射角為 0.6°時, Firsov 公式計算的散射粒子角分布Fig.8.Scattered angular distribution at the incident angle of 0.6° to the surface given by Firsov formula.

3.3 電荷態(tài)交換

我們構(gòu)筑了一個電荷態(tài)交換的唯像模型來定量地獲得穿透粒子的電荷態(tài)分布[19].在實驗中, 微孔的傾斜角度比較小, 所以碰撞過程以一次和兩次碰撞為主體, 還有部分 Cl–離子直接穿過微孔, 如圖9所示.當(dāng) Cl–離子與微孔內(nèi)部發(fā)生碰撞時, 會發(fā)生圖10中所示意的電荷態(tài)交換.

圖9 Cl–離子穿過納米微孔的原理簡圖(綠線為離子直接穿透的軌跡簡圖, 紅線為一次碰撞散射的軌跡簡圖, 黑線為二次碰撞散射的簡圖)Fig.9.Schematic diagram of Cl– ions transmitted through a nanocapillary.The green line is a schematic diagram of the direct transmission of ions, the red line is a schematic diagram of ions transmitted by single scattering, and the black line is a schematic diagram of ions transmitted by double scattering.

圖10 傳輸過程的電荷交換簡圖Fig.10.Schematic diagram of charge state exchange during transmission.

我們定義一次碰撞過程中 Cl–變?yōu)?Cl0, Cl–變?yōu)?Cl+, Cl0變?yōu)?Cl–, Cl0變?yōu)?Cl+, Cl+變?yōu)?Cl–和 Cl+變?yōu)?Cl0的概率分別為 P1, P2, P3, P4, P5,P6.其中歸一化條件為, Cl–轉(zhuǎn)化為 Cl0和 Cl+以及保持為 Cl–的總概率為 1, 同樣地, Cl0和 Cl+各自電荷交換總概率也為1.

在離子和微孔內(nèi)壁的第一次碰撞中, Cl–轉(zhuǎn)變?yōu)?Cl+的概率為 S1= PRP2; Cl–轉(zhuǎn)變?yōu)?Cl0的概率為 S2= PRP1; Cl–轉(zhuǎn)變?yōu)?Cl–的概率為 S3= PR(1 –P1–P2).這里 PR是離子散射概率.

在第二次碰撞時, Cl–變?yōu)?Cl0的概率為 S4=P1(1 – P2– P1); Cl–變?yōu)?Cl+的概率為 S5=P2(1 – P2– P1); Cl–變?yōu)?Cl–的概率為 S6=(1 – P2– P1) (1 – P2– P1); Cl0變?yōu)?Cl0的概率為 S7=P1(1 – P3– P4); Cl0變?yōu)?Cl+的概率為 S8=P1P4; Cl0變?yōu)?Cl–的概率為 S9=P1P3; Cl+變?yōu)?Cl0的概率為 S10=P2P6; Cl+變?yōu)?Cl+的概率為 S11=P2(1 – P5– P6); Cl+變?yōu)?Cl–的概率為 S12=P2P5.

將所有的碰撞事件相加, Cl–變?yōu)镃l+的概率為

S+= PRP2+(2P2– P1P2–+ P1P4–P2P5– P2P6)+高次項.

Cl–變?yōu)?Cl0的概率為

S0= PRP1+(2P1– P1P2–+ P1P3–P1P4– P2P6)+高次項.

受到Al2O3能帶結(jié)構(gòu)的影響[29], 在一次單獨的碰撞中, Cl–到Cl+的電荷態(tài)交換過程是兩步過程: 首先 Cl–變?yōu)?Cl0, 其概率為 Q1, 之后 Cl0變?yōu)?Cl+, 其概率為 Q2.這樣在一次碰撞中, Cl–到Cl+的轉(zhuǎn)變概率為 P2= Q1Q2, Cl–到 Cl0的轉(zhuǎn)變概率為 P1= Q1(1 – Q2).因此得到 S+/S0≈ P2/P1=Q2/(1 – Q2).由于二次以上散射出表面的概率呈數(shù)量級下降, 且在這個能區(qū)Cl+在近距離碰撞時中和為Cl0的概率接近為1[30,31], 通過這個近似, 可以獲得一次碰撞中的兩步過程的其中一個過程即Cl0變?yōu)镃l+的概率Q2以及由此可以得到其他可能電荷交換的概率[20].

3.4 鏡像力

入射離子會極化絕緣微孔的內(nèi)表面而產(chǎn)生鏡像電荷力吸引離子靠近表面.在圓柱內(nèi)部, 鏡像勢可以被解析地表示為[32,33]

其中a是圓柱半徑, r是離子距圓柱軸心的距離,e是介電常數(shù), q是入射離子電荷數(shù).

3.5 沉積電荷

沉積電荷產(chǎn)生的庫侖力與我們以前工作中的計算方式相同[8].微孔內(nèi)壁被切分為很多個微條.對于每個帶電微條, 可以得到其勢能的解析表達(dá)式:

圖11 模擬計算的傾角為1.2°時出射的不同電荷態(tài)粒子的二維角分布(a)及對應(yīng)的投影角分布(b)Fig.11.Two dimensional transmitted angular distributions (a) and corresponding projections (b) of various charge states at tilt angle of 1.2° from simulations.

圖12 模擬計算出的傾角為1.2°時經(jīng)不同散射次數(shù)出射的Cl0二維角分布(a)及對應(yīng)的投影角分布(b)Fig.12.(a) Two-dimensional transmitted angular distributions and (b) corresponding projections of transmitted Cl0 exited from the capillaries by single scattering and double scattering and the total of them at tilt angle of 1.2° from simulations.

4 結(jié)果及討論

根據(jù)我們之前的工作[20], 1.6°下微孔內(nèi)沉積的電荷達(dá)到–100 e/capillary 時, 穿透角分布及電荷態(tài)分布會達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài), 因此本次工作在沉積電荷量為–100 e/capillary (圖3(a) 1.6°紅線、圖4(a)1.6°紅線) 和無沉積電荷 (圖3(a) 1.6°黑線、圖4(a)1.6°黑線)的情況下, 對 10 keV 的 Cl–離子在 1.6°下穿過的厚度為7 μm的Al2O3微孔膜進(jìn)行了模擬計算, 為了直觀地對比不同物理過程下對出射粒子角分布的影響, 將無沉積電荷計算結(jié)果的峰值與加入沉積電荷的計算結(jié)果進(jìn)行了歸一化.發(fā)現(xiàn)沉積電荷將導(dǎo)致出射的Cl–移動到微孔軸向方向, 雙峰結(jié)構(gòu)消失, 出射粒子中 Cl–占主要部分, 而 Cl0和Cl+所占比例很小, Cl+/Cl0比例要比實驗值小得多.與實驗結(jié)果的穿透角分布 (圖3(b) 1.6°) 和電荷態(tài)分布 (圖4(b) 1.6°) 不符.而在無沉積電荷情況下的計算結(jié)果與實驗結(jié)果符合得很好.結(jié)合我們之前的模擬工作[20], 發(fā)現(xiàn)沉積電荷并未在Cl–離子穿越納米微孔的過程中起明顯作用, 其穿透過程的物理機理主要為散射過程.

結(jié)合無沉積電荷下1.6°的計算結(jié)果, 在不考慮沉積電荷的情況下, 又分別模擬了不同傾角0.8°和1.2°下離子的穿透角分布和電荷態(tài)分布.計算得到的穿透粒子角分布(圖3(a))和電荷態(tài)分布(圖4(a))與實驗的穿透粒子角分布(圖3(b))和電荷態(tài)分布(圖4(b)) 符合得很好.計算結(jié)果的粒子角分布比實驗穿透粒子角分布要窄一些, 雙峰結(jié)構(gòu)也更明顯.這是由于實際束流狀況(角發(fā)散和束流輪廓)以及微孔的軸向發(fā)散、孔內(nèi)壁表面粗糙度與理論模型之間的有差異[20], 模型中的電荷交換和散射過程的物理描述也會與實際情況產(chǎn)生差異.

在1.2°下, 分析了模擬計算中出射的不同電荷態(tài)二維角分布 (圖11(a))及對應(yīng)的投影角分布(圖11(b)), 出射的 Cl–以 0°為中心分布, 出射的Cl0和Cl+粒子以微孔的軸向為中心分布.出射的不同電荷態(tài)的粒子混合呈現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu).

然后在1.2°下, 在經(jīng)不同散射次數(shù)出射的Cl0的二維分布圖景(圖12(a))及對應(yīng)的投影角分布 (圖12(b)) 中.發(fā)現(xiàn)經(jīng)一次散射出射的 Cl0出射方向以微孔軸向為中心; 經(jīng)兩次碰撞出射Cl0出射方向以1.0°為中心.并且經(jīng)不同散射次數(shù)出射的Cl0角分布在0°方向上都相對展寬較大.

計算出的Cl+與Cl0比例如圖7所示, 計算的電荷比例隨傾角變化的趨勢與實驗符合很好, 計算值略高于實驗值.不同傾角下的 Cl–, Cl0, Cl+所占比例如圖13所示, 計算中不同電荷態(tài)所占的比例隨傾角的變化趨勢與實驗結(jié)果基本相同.出射的Cl–穿透過程主要為幾何穿透, 其所占比例隨傾角增大而減小.出射的Cl0和Cl+主要經(jīng)微孔表面近距離碰撞出射, 其所占比例隨傾角增大而增大.從圖13可以看出Cl0比Cl–隨傾角增長的快得多, 根據(jù) Al2O3的禁帶寬度[29], Cl–轉(zhuǎn)化為Cl0的概率要大很多.而且在多次碰撞過程中, Cl0基本維持其電荷態(tài)不變, 而Cl+有很大概率轉(zhuǎn)化為Cl0.通過分析不同角度下經(jīng)不同碰撞次數(shù)出射的Cl0比例, 得到了如圖14所示的比例圖, 發(fā)現(xiàn)隨傾角增加, 經(jīng)一次散射出射的Cl0比例基本不變, 而經(jīng)多次碰撞出射的Cl0比例增大.這是由于Cl+多為一次近距離碰撞出射, 多次碰撞很大概率轉(zhuǎn)化為Cl0.

圖13 出射粒子中不同電荷態(tài)所占比例隨傾角的變化(E代表實驗結(jié)果, S代表計算結(jié)果)Fig.13.Portions of various charge states in transmitted projectiles as a function of the tilt angle.E and S stand for the results from experiments and simulations, respectively.

圖14 模擬計算的不同角度 0.8°, 1.2°, 1.6°下經(jīng)過不同碰撞次數(shù)的出射的Cl0比例(黑色條形是經(jīng)一次碰撞出射的,紅色條形是經(jīng)兩次散射出射的, 藍(lán)色條形是經(jīng)三次碰撞出射的)Fig.14.Portions of transmitted Cl0 for various scattering at the tilt angle of 0.8°, 1.2°, 1.6°.The black bars stand for single scattering, the red bars for double scattering, and the blue bars for those scattered three times from simulations.

5 總 結(jié)

本文結(jié)合實驗和理論模擬研究了Cl–離子在絕緣納米微孔膜中的輸運機制, 通過研究沉積電荷對出射粒子的影響以及隨微孔膜傾角變化導(dǎo)致的不同散射過程對電荷交換和角分布的影響, 發(fā)現(xiàn)穿越的Cl–離子穿透率下降與傾角變化一致, 穿透角分布沿初束方向分布, 為幾何穿透結(jié)果; 而通過與微孔內(nèi)表面的近距離碰撞出去的Cl0和Cl+經(jīng)過一次或者多次散射出射, 其中經(jīng)一次碰撞出射的粒子占主要成分, 出射角度與微孔膜傾角一致.發(fā)現(xiàn)10 keV以上能區(qū)的Cl–離子在穿越絕緣體微孔膜的過程中主要通過近距離碰撞作用散射射出, 沉積電荷對出射粒子末態(tài)并未起到明顯作用.