凌輝，王駒，陳亮，陳偉明，姜曉輝

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029）

高水平放射性廢物（高放廢物）含有半衰期長且釋熱量大的放射性核素，放射性強、毒性大，對其進行安全處置是確保人居環(huán)境健康的必然需求［1］。為了使政府、監(jiān)管部門、公眾和其他利益攸關(guān)方建立起對高放廢物處置的安全信心，開展安全評價十分必要，以論證處置庫選址和設(shè)計等對安全要求的滿足情況。

安全評價主要是對處置庫萬年尺度上安全性的系統(tǒng)分析，該過程伴隨著極大的不確定性，主要包括關(guān)閉后演變、模型和參數(shù)等的不確定性。其中，關(guān)閉后演變是安全評價模型構(gòu)建和分析的重要基礎(chǔ)，各國實踐表明很難準確預(yù)測處置系統(tǒng)隨時間變化的所有演變，通過情景開發(fā)可有效覆蓋關(guān)鍵演變［2］。情景是描述處置庫關(guān)閉后對其長期安全性能有影響的內(nèi)部作用過程及外部事件發(fā)展的演變［3］。當前，國內(nèi)部分研究人員對安全評價及其情景開發(fā)進行了系統(tǒng)性的調(diào)研，開展了初步的安全分析［4-7］。但總體上，現(xiàn)有研究在情景不確定性方面開展工作較少。為了提升安全評價的可靠性，需要對情景的不確定性開展研究。

花崗巖是我國高放廢物地質(zhì)處置首選預(yù)選區(qū)甘肅北山預(yù)選區(qū)的主體圍巖［8］，北山預(yù)選區(qū)新場地段人煙稀少，氣候干旱，降水量?。s70 mm/a），蒸發(fā)量大（約3 000 mm/a）。巖體完整性和穩(wěn)定性較好，完整地段滲透系數(shù)多在10-11～10-9m/s 之間，裂隙帶或破碎帶滲透系數(shù)在10-8～10-6m/s 之間，地下水水力梯度一般小于1%，對高放廢物地質(zhì)處置較為有利［9］。本研究以擬建于新場地段的花崗巖型處置庫為研究對象，初步構(gòu)建了4 類處置庫關(guān)閉后的長期演變情景，并對其進行計算和分析，以期為高放廢物地質(zhì)處置庫選址階段的安全評價及其情景開發(fā)提供研究基礎(chǔ)和技術(shù)支撐。

1 FEPs 分析和情景開發(fā)

1.1 FEPs 分析和情景開發(fā)方法

本文結(jié)合我國高放廢物地質(zhì)處置的初步概念設(shè)計和地質(zhì)環(huán)境特性［8］，基于現(xiàn)有資料，參照美國尤卡山地質(zhì)處置庫情景開發(fā)過程［10］，采用“自下而上”（Botton-up）的情景開發(fā)方法，在特征、事件和過程（FEPs）分析的基礎(chǔ)上，構(gòu)建處置庫關(guān)閉后核素釋放及遷移的演變情景（圖1）。

圖1 尤卡山處置庫性能評價的情景開發(fā)過程Fig.1 Illustration of the scenario developing process for the repository at Yucca Mountain

首先根據(jù)處置需要和場址特點制定FEPs清單。目前，國內(nèi)還未建立特定的FEPs 數(shù)據(jù)庫，本次主要根據(jù)北山預(yù)選區(qū)背景條件，對國外主要的FEPs 數(shù)據(jù)庫進行分析和篩選，初步得到適用于本次評價的FEPs 清單。首先，根據(jù)影響處置庫安全的要素，把FEPs 分為初始狀態(tài)、內(nèi)部作用過程、外部事件FEPs 3 大類。然后，從經(jīng)合組織核能署（NEA）和瑞典核燃料與廢物管理公司（SKB）等機構(gòu)公開的數(shù)據(jù)庫資料中，篩選出適合我國處置概念的數(shù)據(jù)庫［11-14］：SKB 的SR-Site 數(shù)據(jù)庫。最后，進行FEPs 篩選，從SR-Site 中的FEPs 數(shù)據(jù)庫中刪除與我國處置概念無關(guān)、與北山環(huán)境無關(guān)的FEPs，同時刪除發(fā)生概率極低、不可能影響處置庫安全，通過處置庫設(shè)計以及工程措施可以避免的FEPs；對于SR-Site 中不涉及的玻璃固化體相關(guān)FEPs，從NEA 的FEPs 數(shù)據(jù)庫中進行補充篩選［12-13］。

然后根據(jù)篩選得到的FEPs 構(gòu)建處置庫關(guān)閉后長期演變情景。在處置庫系統(tǒng)描述基礎(chǔ)上，對處置庫系統(tǒng)及其周邊環(huán)境未來發(fā)生可能性較大的演變進行分析，篩選FEPs 得到預(yù)期演變情景。根據(jù)FEPs 發(fā)生的可能性和影響大小，結(jié)合研究區(qū)的氣候和地質(zhì)條件描述非預(yù)期演變（替代演變情景和虛擬演變情景）。替代演變情景代表評價期內(nèi)發(fā)生可能性較低的情景（碳鋼腐蝕加速、破損，緩沖材料蝕變，無法探查到的圍巖快速水力通道等），虛擬演變情景代表評價期內(nèi)一般不會發(fā)生，但一旦發(fā)生會對系統(tǒng)產(chǎn)生嚴重擾動的情景（構(gòu)造或地震破壞工程屏障等）。

1.2 處置庫關(guān)閉后演變情景

1.2.1 預(yù)期演變情景

預(yù)期演變情景即處置庫關(guān)閉后處置系統(tǒng)狀態(tài)基本保持不變的演變。處置庫預(yù)期演變中，假設(shè)工程屏障安全功能滿足設(shè)計要求、未來氣候條件與當前基本相同、地下水流場及化學(xué)性質(zhì)基本不變、圍巖巖石力學(xué)特征保持恒定、未來人類活動方式基本不變，不考慮復(fù)雜或極端地質(zhì)事件的影響。

1.2.2 非預(yù)期演變情景

處置庫關(guān)閉時，接收的廢物處置容器難免會出現(xiàn)未檢出破損。由于花崗巖場址裂隙的不確定性分布特點，場址調(diào)查過程中一般無法完全掌握場址所有導(dǎo)水通道的特性，難免會出現(xiàn)極少數(shù)處置坑與導(dǎo)水節(jié)理相連或鄰近。上述情況在處置庫關(guān)閉后發(fā)生的可能性較低，可歸為替代演變情景，本文主要考慮處置庫關(guān)閉時廢物處置容器初始破損情景和場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道這兩類替代演變情景。處置庫選址過程中對場址構(gòu)造活動性的調(diào)查要求極高，處置庫關(guān)閉后發(fā)生能對工程屏障造成破壞的大斷層活動或地震的概率極低，但100 萬年的評價時間尺度上，并不能完全排除這種可能性。為了安全評價堅穩(wěn)性的需要，本文考慮了地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道這類虛擬演變情景。

上述3 類非預(yù)期演變情景分別簡述如下：

1）處置庫關(guān)閉時廢物處置容器初始破損情景：假設(shè)處置庫關(guān)閉后核素即開始釋放，核素盤存量數(shù)據(jù)與預(yù)期演變情景不同，其他參數(shù)參考預(yù)期演變情景。

2）場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道情景：假設(shè)完整圍巖中出現(xiàn)未探查到的滲透系數(shù)值為1.0×10-6m/s 的快速水力通道，通道寬度為2 mm，長度為10 m，其他參數(shù)參考預(yù)期演變情景。

3）地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景：假設(shè)地震導(dǎo)致緩沖層中出現(xiàn)滲透系數(shù)為1.0×10-6m/s 的快速水力通道，通道寬度為2 mm，長度為0.65 m（緩沖層和開挖擾動層（EDZ）的長度之和），其他參數(shù)參考預(yù)期演變情景。

2 模擬過程

2.1 概念模型

概念模型是處置庫核素遷移路徑及其過程的抽象和簡化。假設(shè)處置庫關(guān)閉1 000 年后廢物處置容器失效，玻璃固化體中的核素成比例溶解進入腐蝕產(chǎn)物孔隙中的水里［15］（假定玻璃溶解率是一個常量，設(shè)為1.53×10-5kg/m2·a），隨地下水沿著孔隙向外遷移穿過腐蝕產(chǎn)物（不考慮碳鋼腐蝕產(chǎn)氣的影響，并忽略核素的共沉淀影響），擴散經(jīng)過緩沖層（同時考慮徑向和軸向擴散）后，依次遷移到達EDZ、完整圍巖、導(dǎo)水裂隙（節(jié)理帶）、深部導(dǎo)水斷裂帶、淺部導(dǎo)水斷裂帶，最終遷移到達生物圈（圖2）。廢物處置容器及其之外的工程屏障、EDZ，以及受輻射熱影響的圍巖為處置庫系統(tǒng)近場環(huán)境，不受輻射熱影響的完整圍巖及其之外的天然屏障為遠場環(huán)境，并與生物圈相連。

2.2 數(shù)學(xué)模型

2.2.1 近場

圖2 預(yù)期演變情景下核素釋放遷移路徑示意圖Fig.2 Schematic diagram of nuclide transport pathway for expected scenario

廢物處置容器對核素包容失效后，玻璃固化體溶解釋放出核素，擴散遷移經(jīng)過腐蝕產(chǎn)物及其空隙并到達緩沖層和EDZ 中。評價涉及的源項數(shù)據(jù)、有效擴散系數(shù)、分配系數(shù)等數(shù)據(jù)參考與我國當前處置概念類似的日本JAEA 的相關(guān)數(shù)據(jù)［15］，廢物處置容器初始破損時的核素盤存量參考自David Savage［16］。腐蝕產(chǎn)物數(shù)據(jù)參考美國EPRI［17］，緩沖層數(shù)據(jù)參考日本學(xué)者和劉月妙的研究成果［15，18］。緩沖層中與核素遷移有關(guān)的基本方程包括核素擴散、吸附、溶解/沉淀、衰變之間等作用過程，可用質(zhì)量守恒方程式（1）表示［15］：

式中：Aij—核素i 的同位素j 的單位體積膨潤土中的核素含量（mol/m3）；AIJ—核素I 的同位素J 的單位體積膨潤土中的核素含量（mol/m3）；Cij—核素溶解度（mol/m3）；Dpi—孔隙水中擴散系數(shù)（m2/a）；εB—緩沖材料孔隙率；r—從玻璃固化體中心向外的徑向距離（m）；t—廢物處置容器失效后時間（a）；λij—核素i 的同位素j 的衰變常數(shù)（a-1）；λIJ—核素I 的同位素J 的母體的衰變常數(shù)（a-1）。

2.2.2 遠場

從近場釋放出的核素，先進入完整圍巖，之后進入導(dǎo)水節(jié)理帶和導(dǎo)水斷裂帶。根據(jù)圍巖中裂隙導(dǎo)水系數(shù)的概率分布函數(shù)，將其離散為一定數(shù)量的裂隙，核素在裂隙中的遷移過程采用一維平板模型。設(shè)整個遷移路徑水力梯度為0.3%，縱向彌散度為10%，其他水文地質(zhì)參數(shù)來自陳偉明［4］及北山預(yù)選區(qū)近年來的科研成果［9］。核素遷移過程中涉及的圍巖部分關(guān)鍵數(shù)據(jù)取值保守（表1）。主要考慮核素在天然屏障中的如下作用過程：裂隙中的對流-擴散，沿裂隙的機械彌散，由裂隙向孔隙骨架的分子擴散，核素衰變，忽略天然屏障裂隙間的吸附、沉淀、微生物和膠體作用。在穩(wěn)定地下水流動狀態(tài)下，核素在一維平板模式中的遷移主方程式（2）（裂隙帶）和式（3）（完整圍巖/基質(zhì)）如下［15］：

式中：n、m—核素和基質(zhì)；b—裂隙間隙的一半（m）；ν—裂隙中流動速度（m/s）；DL—裂隙中彌散系數(shù)（m2/s）；λn—衰變常數(shù)（s-1）；F—裂隙表面核素擴散表面積所占比例；Dem—有效擴散系數(shù)（m2/s）；Dm—基質(zhì)孔隙中擴散系數(shù)（m2/s）；Cn、Cnm—核素在裂隙間隙和基質(zhì)中的濃度（mol/m3）；x—遷移距離（m）；ω—從裂隙表面向基質(zhì)方向的垂向距離（m）；t—廢物處置容器失效后時間（a）；Rn，Rnm—裂隙間隙和基質(zhì)中阻滯系數(shù)。

2.3 計算模型

本文利用系統(tǒng)模擬軟件GoldSim［19］，建立處置庫關(guān)閉后核素釋放和遷移的計算模型，評價對象為單個處置坑，評價時間尺度為廢物處置容器失效后100 萬年，評價指標主要選取核素釋放率?？臻g尺度主要包含工程屏障和天然屏障。在當前認識基礎(chǔ)上，受輻射熱影響的圍巖范圍較難界定，為簡化計算，近場核素釋放率代表核素遷移出EDZ，將進入花崗巖完整圍巖的活度，遠場核素釋放率代表核素遷移出天然屏障，將進入生物圈的活度，單位均為Bq/a。

3 結(jié)果與討論

3.1 預(yù)期演變情景

在預(yù)期演變情景條件下，廢物處置容器失效后100 萬年內(nèi)，近場核素釋放率先增大后減少，在約1.4 萬年達到極大值2.50×105Bq/a。由計算結(jié)果可見，在緩沖材料中分配系數(shù)近乎為0 m3/kg 的核素Se-79 在處置庫關(guān)閉后很快遷移出緩沖層；分配系數(shù)為0.01 m3/kg 的核素Cs-135 和Ra-226 緊接著遷移出緩沖層，由于核素Cs-135 溶解度高于Ra-226，因此Cs-135 比Ra-226 先遷移出緩沖層；分配系數(shù)為0.1 m3/kg 左右的Pd-107、Pb-210、Tc-99等核素在處置庫關(guān)閉后1 000 年左右遷移出緩沖層，其他核素大致在處置庫關(guān)閉后2 000～10 000 年間先后遷移出緩沖層（圖3）。廢物處置容器失效后100 萬年內(nèi)，由于工程屏障和天然屏障對核素的包容和阻滯，核素在6.6萬年后陸續(xù)遷移出遠場環(huán)境（圖4）。說明預(yù)期演變條件下，處置庫能滿足高放廢物與生物圈至少隔離1 萬年的安全要求，100 萬年內(nèi)遠場核素釋放率極大值為1 015 Bq/a，核素Cs-135 和Se-79 在其中起控制作用。

表1 預(yù)期演變情景條件下主要的工程屏障和天然屏障數(shù)據(jù)Tab.1 The main data of engineering and natural barriers in the expected evolution scenario

圖3 預(yù)期演變情景的近場核素釋放率示意圖Fig.3 Schematic diagram of release rate of near-field nuclides under expected scenario

圖4 預(yù)期演變情景的遠場核素釋放率示意圖Fig.4 Schematic diagram of release rate of far-field nuclides under expected scenario

3.2 非預(yù)期演變情景

3.2.1 處置庫關(guān)閉時廢物處置容器初始破損情景

在處置庫關(guān)閉時廢物處置容器出現(xiàn)初始破損情景下，處置庫關(guān)閉后170 年近場核素釋放率即達到1.76×105Bq/a，主要來源于長壽命核素Cs-135、Se-79，以及短壽命核素Cs-137 和Sr-90。與預(yù)期演變情景不同的是，短壽命核素Cs-137 和Sr-90 的提前釋放導(dǎo)致近場核素釋放率在1 000 年左右出現(xiàn)了一定程度的下降，之后隨著長壽命核素的釋放和遷移，近場核素釋放率又逐漸回升，在約1.4 萬年達到極大值2.51×105Bq/a。與預(yù)期演變情景類似。廢物處置容器初始破損情景條件下，由于工程屏障和天然屏障的阻滯作用，遠場核素釋放率隨時間變化的總趨勢與預(yù)期演變情景類似，在約100 萬年達到極大值1 411 Bq/a（圖5）。但是，處置庫關(guān)閉后的1 000 年中，由于廢物處置容器的提前失效，核素衰變熱可能影響到工程屏障和天然屏障安全功能的發(fā)揮，后續(xù)安全評價應(yīng)對此加強研究。

圖5 廢物處置容器破損情景的近場核素釋放率示意圖Fig.5 Schematic release rate diagram of near-field nuclides under damage scenario of waste canister

3.2.2 場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道情景

在場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道情景條件下，近場核素釋放率隨時間的變化結(jié)果與預(yù)期演變情景類似，廢物處置容器失效后100 萬年內(nèi)，遠場核素釋放率在約10 萬年達到極大值9.29×104Bq/a，比預(yù)期演變情景條件下計算得到的遠場核素釋放率高出近兩個數(shù)量級（在安全評價需要重點關(guān)注的1 萬年內(nèi)出現(xiàn)了相對較高的遠場核素釋放率）（圖6）。

圖6 場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道情景下遠場核素釋放率示意圖Fig.6 Schematic release rate diagram of far-field nuclides under the scenario of fast water-conducting path appeared in host rock

評價結(jié)果說明，場址圍巖中的快速水力通道對天然屏障阻滯核素功能的發(fā)揮較不利。裂隙網(wǎng)絡(luò)具有隨機分布性和構(gòu)造復(fù)雜性的特點，使得場址裂隙分布具有較大的不確定性，相應(yīng)的給安全評價結(jié)果帶來了較大的不確定性。因此，場址篩選過程中，應(yīng)極度重視對場址深部裂隙分布和導(dǎo)水構(gòu)造的識別，以減少處置庫關(guān)閉后核素遷移預(yù)測的不確定性，提高安全評價的置信度。

3.2.3 地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景

在地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景條件下，廢物處置容器失效后100 萬年內(nèi)，所有核素總的近場核素釋放率先增大后減少，在約1.5 萬年達到極大值3.53×106Bq/a。與預(yù)期演變情景相比，地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景在評價的初期即出現(xiàn)了較高的近場核素釋放率（圖7）。雖然緩沖材料安全功能部分失效導(dǎo)致核素的釋放遷移速度加快，但天然屏障對核素的阻滯作用使得遠場核素活度水平與預(yù)期演變情景幾乎一致，廢物罐失效后約100 萬年時遠場核素釋放率極大值為1 045 Bq/a（圖8）。

圖7 地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景下和預(yù)期演變情景近場核素釋放率對比圖Fig.7 Contrast of release rate of near-field nuclides between fast water-conducting path in buffer caused by earthquake and expected scenario

圖8 地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景下的遠場核素釋放率示意圖Fig.8 Schematic release rate diagram of far-field nuclides under the scenario of fast water-conducting path due to earthquake

上述結(jié)果表明，即使緩沖層因地震受損，處置庫對人類和環(huán)境的影響依然保持在較低水平。與此同時，處置庫外圍裂隙的分布具有較大的不確定性，如果受到地震影響而破損的緩沖層與未探查到的快速水力通道相連，處置庫的安全可靠性將受到較大的不利影響。因此，場址篩選過程中應(yīng)極度重視對場址范圍內(nèi)構(gòu)造活動性的鑒定和隱伏構(gòu)造的識別，以減少處置庫關(guān)閉后遭受非預(yù)期事件干擾的不確定性。

3.3 討論

需要說明的是，當前階段開發(fā)的情景沒有考慮人類入侵情景，也并沒有覆蓋場址所有的演變情景，如廢物處置容器的腐蝕、緩沖材料在地下水長期作用下的蝕變、氣候變化和巖體剝蝕等演變情景。與此同時，花崗巖裂隙網(wǎng)絡(luò)的隨機分布性，以及場址范圍內(nèi)構(gòu)造活動性的鑒定和隱伏構(gòu)造的識別復(fù)雜性，給情景開發(fā)以及評價結(jié)果的可靠性帶來了較大的不確定性。因此，后續(xù)應(yīng)充分利用場址調(diào)查資料更新對場址的認識，通過專家評議拓展情景開發(fā)的深度和廣度，提高安全評價的置信度。

4 結(jié)論

本文基于地質(zhì)處置研發(fā)的實際需求，結(jié)合北山預(yù)選區(qū)現(xiàn)有的研究基礎(chǔ)，初步構(gòu)建了花崗巖型高放廢物地質(zhì)處置庫關(guān)閉后的演變情景，并對其放射性影響進行了計算分析。主要結(jié)論如下：

1）根據(jù)處置庫關(guān)閉后FEPs 發(fā)生的可能性和影響大小，構(gòu)建了處置庫關(guān)閉后預(yù)期演變情景，以及3 類非預(yù)期演變情景（處置庫關(guān)閉時廢物處置容器初始破損、場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道、地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道情景）。

2）在當前場址認識基礎(chǔ)上，處置庫關(guān)閉后預(yù)期演變情景條件下，核素遷移經(jīng)過天然屏障，6.6 萬年到達最近的生物圈，能滿足高放廢物與生物圈至少隔離1 萬年的安全要求。

3）在處置庫關(guān)閉時廢物處置容器初始破損和地震導(dǎo)致緩沖層出現(xiàn)快速水力通道這兩類情景條件下，近場核素釋放率相比預(yù)期演變情景變化較大，遠場核素釋放率與預(yù)期演變情景差別不大。場址上未探查到圍巖中若干快速水力通道情景條件下，近場核素釋放率與預(yù)期演變情景類似，遠場核素釋放率比預(yù)期演變情景高兩個數(shù)量級。