劉哲 王雷磊 時朋朋 崔海航

1) (西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院, 西安710055)

2) (西安建筑科技大學(xué)建筑設(shè)備科學(xué)與工程學(xué)院, 西安710055)

3) (西安建筑科技大學(xué)力學(xué)技術(shù)研究院, 西安710055)

4) (西安建筑科技大學(xué)土木工程學(xué)院, 西安710055)

(2019 年 10 月 6日收到; 2019 年 12 月 16日收到修改稿)

1 引言

光是最重要的能源形式之一, 光能的高效利用一直受到人們的廣泛關(guān)注. 在基于流體介質(zhì)的光能利用問題中, 流體通常都具有較好的透過性, 大部分光能直接穿過介質(zhì), 無法被加以利用, 只有在大幅提高光強后, 如采用激光束來驅(qū)動流體, 才能觀察到顯著的流動[1]. 將納米顆粒加入液體后得到的性質(zhì)穩(wěn)定的懸浮液稱為“納米流體”[2], 由于納米流體具有良好的導(dǎo)熱性能, 已被大量用于與強化換熱有關(guān)的過程中. 理論上, 如果在流體中加入具有良好光吸收性能的納米顆粒, 利用納米顆粒對光源的高吸收, 截留大量的光源能量, 是實現(xiàn)對光能轉(zhuǎn)化和高效利用的前提.

利用光驅(qū)動懸浮在液體中的納米顆粒, 獲得特定的運動功能, 是微尺度傳熱[3]、微混合[4]及微流控[5]等領(lǐng)域的關(guān)鍵問題. 目前, 相關(guān)研究多以實驗為主, 主要集中在如何形成光源與納米顆粒的有效作用, 以及觀察所生成的不同運動形式, 如平動[6]、旋轉(zhuǎn)[7]、集聚[8]等. Ibele 等[9]利用具有高斯分布的紫外光 (320—380 nm, 2.5 W/cm2)驅(qū)動氯化銀顆粒, 觀察到顆粒在去離子水中呈現(xiàn)群聚現(xiàn)象, 速度可達 100 μm/s. 之后, Xuan等[7]利用均勻的近紅外光 (808 nm, 70.3 W/cm2)驅(qū)動一側(cè)涂覆 Au 的介孔二氧化硅納米顆粒, 觀察到顆粒在去離子水中的速度達 47.5 μm/s. 此外, Mou等[10]利用 TiO2-Pt型Janus顆粒, 在具有高斯分布的紫外光(368 nm,1 W/cm2)照射下, 驅(qū)動顆粒發(fā)生了一定的群聚現(xiàn)象, 速度約為 21 μm/s. Bricard等[11]利用甲基丙烯酸甲酯顆粒, 觀察到了類似的群聚現(xiàn)象, 研究還對出現(xiàn)的旋渦流動現(xiàn)象進行了研究. 上述研究從實驗角度證明了光與顆粒之間會存在顯見的相互作用, 但這些研究對光驅(qū)動機理的闡述仍不一致.

如何形成高效的光驅(qū)動納米顆粒的運動, 涉及到復(fù)雜的多物理場耦合作用, 對此類問題的分析仍存在很多困難, 特別是缺少有關(guān)顆粒運動及流場的理論分析模型. 鑒于此, 本文利用具有高吸收且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的Fe3O4納米顆粒, 研究了非均勻高斯光束入射下顆粒的運動及所誘導(dǎo)的環(huán)形渦流. 第2節(jié)介紹了實驗材料、實驗流程及圖像處理方法; 第3節(jié)分析了實驗觀測到的光誘導(dǎo)顆粒運動行為及影響流動的主要因素及液滴上表面的溫度分布; 隨后,第4節(jié)通過引入表面張力梯度效應(yīng)和流函數(shù)實現(xiàn)了光驅(qū)動納米流體中Stokes流動現(xiàn)象的理論建模和解析求解, 對理論獲得的流場分布解析解與實驗測量結(jié)果進行了比較, 證實了定量理論分析的有效性. 最后, 針對此光驅(qū)動流體問題中涉及的三種渦流誘導(dǎo)機制的聯(lián)系進行了討論, 討論了本文建立的理論模型的適用性.

2 實驗方法

2.1 納米顆粒

可選擇具有高吸收且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的納米顆粒用于形成穩(wěn)定的光驅(qū)流動. 圖1(a)為本文所使用的Fe3O4顆粒(蘇州納微科技有限公司), 其平均直徑約 300 nm, 粒徑的分散性較好. 特別的是, 顆粒的整體結(jié)構(gòu)為核殼型結(jié)構(gòu), 以Fe3O4為核, SiO2均勻地包覆在 Fe3O4顆粒外部, 防止 Fe3O4氧化, 并能有效防止顆粒的團聚, 保持良好的單分散性, 從而提高了實驗的重復(fù)性. 圖1(b)為Fe3O4顆粒在不同波長光下的吸收光譜. 在短波長區(qū)域(紫外及部分可見光區(qū)域)具有較好的光吸收能力, 其中在紫外區(qū)域吸收能力最強, 隨著光波長的增加, 顆粒對光的響應(yīng)能力則不斷下降.

圖1 Fe3O4納米顆粒的掃描電子顯微鏡形貌圖 (a)及UV-Vis吸收光譜(b)Fig. 1. Scanning electron microscopy image (a) and UV-Vis absorption spectrum (b) of Fe3O4 nanoparticle.

2.2 實驗系統(tǒng)及實驗流程

本實驗采用裝配有高速電荷耦合器件(CCD)的顯微成像系統(tǒng)進行Fe3O4顆粒的光驅(qū)動行為的實驗研究. 圖2(a)為實驗系統(tǒng)的示意圖, 主要包括Nikon Eclipse Ti-S型倒置熒光顯微鏡、紅外相機(Optris, PI 640)、 Phantom VEO 710S高 速CCD (Vision Research, Inc.). CCD 的分辨率為1280 pixel × 800 pixel, 在 20×物鏡下單像素尺寸為 0.96 μm, 相應(yīng)的物理視場范圍約為 1228 μm ×768 μm. 拍攝幀率為 1000 fps, 對應(yīng)的曝光時間為990 μs. 實驗所用明場光源為白光, 激發(fā)光由 100 W汞燈經(jīng)濾波片產(chǎn)生, 不同的濾波片可分別產(chǎn)生紫外光 (Ultraviolet (UV),lE1∈(380—420 nm), 光強I= 94.8 W/m2)、藍(lán)光 (Blue,lE2∈(450—490 nm),光強I= 112 W/m2)和綠光 (Green,lE3∈(510—560 nm), 光強I= 750 W/m2).

圖2(b)為光強具有高斯分布的光束照射到液滴后形成流動的示意圖. 這里將液滴內(nèi)的流動簡化為一極小圓柱內(nèi)的黏性流動, 采用柱坐標(biāo)系(er,eq,ez)進行描述, 原點o位于光軸與基底 (z= 0)的交點處. 光強在水平截面具有沿著z軸的對稱性, 光強峰值位于中心處, 隨偏離對稱軸距離的增大光強逐漸衰減, 形成由外向內(nèi)的光強梯度[12](圖2(c)).

實驗中, 首先配置高顆粒濃度的原液(顆粒濃度約為 20 g/L), 隨后將溶液與超純水混合, 采用逐級稀釋法得到不同濃度的稀釋溶液. 每次實驗前通過超聲振蕩保證形成單分散狀態(tài)的Fe3O4顆粒溶液, 然后取 50 μL溶液滴在蓋玻片上, 待溶液穩(wěn)定后使用配有高速CCD的倒置熒光顯微鏡進行光驅(qū)動實驗, 對不同濃度溶液、三種激發(fā)光(UV,Blue, Green)進行光驅(qū)動實驗, 拍攝視頻圖像進行后續(xù)處理, 實驗溫度一般為20 ℃. 對于不同顆粒濃度的液滴, 我們將無法觀測到有效流動的臨界濃度記為C0(約為 16.7 mg/L), 則可以根據(jù)稀釋的倍率確定出其他高濃度液滴的相對濃度. 在拍攝視頻圖像的同時, 可以使用紅外相機測量液滴表面的溫度分布.

在錄制實驗視頻后, 用Phantom高速CCD自帶的軟件 PCC 及 ImageJ, PIV, Matlab等對上述實驗視頻進行處理分析. 首先, 在PCC中導(dǎo)出光驅(qū)動顆粒在一定時段的多幀序列圖像; 然后, 在ImageJ中將其轉(zhuǎn)為灰度圖, 這樣有助于排除雜質(zhì)、團聚顆粒的干擾; 之后, 通過開源程序PIVlab[13]對流場進行分析, 得到xoy平面上的速度云圖及速度矢量圖; 最后, 通過 Matlab 處理相關(guān)信息, 繪制出顆粒的運動特性曲線.

圖2 (a)液滴內(nèi)光驅(qū)流動實驗裝置示意圖; (b)液滴薄層內(nèi)的流動示意圖; (c)水平截面為高斯分布的光強分布示意圖Fig. 2. (a) Schematic diagram of experimental system for light driven flow in droplet; (b) flow in a thin layer of droplet; (c) light intensity with Gaussian distribution in horizontal section.

3 實驗結(jié)果

3.1 渦流流動

首先, 給出典型的Fe3O4顆粒溶液(C= 120C0)在不同光源下的運動現(xiàn)象. 圖3為在三種光源下Fe3O4顆粒不同時刻的空間分布圖, 焦平面為液層底部平面. 圖3(a)為對照組, 即明場下Fe3O4顆粒的運動行為, 此時并沒有顯見的運動發(fā)生, 僅為單顆粒的隨機運動. 當(dāng)切換至UV光源, 原本均勻分布在基底的顆粒在短時間0.5 s內(nèi)向中心聚集, 并持續(xù)運動, 圖3(b)和圖3(c)分別對應(yīng) 3 s和 6 s的流動圖像; 升高焦平面至頂部自由液面, 發(fā)現(xiàn)此處的顆粒由中心向四周流動; 上下調(diào)整焦平面, 發(fā)現(xiàn)光軸中心處的顆粒濃度幾乎一致. 可見, 由于顆粒和流體的相互作用, 顆粒的運動誘導(dǎo)了液層底部流體由四周向中心流動, 同時由于流動的連續(xù)性, 流體帶動顆粒形成三維的環(huán)形渦流. 圖3(d)—(g)分別為切換至藍(lán)光(圖3(d)和圖3(e))和綠光(圖3(f)和圖3(g))時呈現(xiàn)的類似顆粒聚集行為, 流場的整體結(jié)構(gòu)類似, 但驅(qū)動速度均有不同程度的下降.

圖3 不同光源驅(qū)動下 Fe3O4顆粒的空間分布(a) 明場;(b) UV 照射 3 s; (c) UV 照射 6 s; (d) Blue照射 3 s; (e) Blue照射 6 s; (f) Green 照射 3 s; (g) Green 照射 6 sFig. 3. The spatial distribution of Fe3O4 particles driven by different light sources: (a) Bright field; (b) UV irradiation, 3 s;(c) UV irradiation, 6 s; (d) blue irradiation, 3 s; (e) blue irradiation, 6 s; (f) green irradiation, 3 s; (g) green irradiation, 6 s.

為了給出流場的定量特征, 對 Fe3O4顆粒的運動圖像進行處理. 圖4給出了Fe3O4顆粒在不同光源驅(qū)動下的速度分布圖. 從運動方向上看, 顆粒在底部平面上表現(xiàn)為由四周向中心的聚集行為; 從速度的幅值上可以看出顆粒的水平速度分量在中心處接近零, 意味著顆粒在中心附近轉(zhuǎn)向垂向運動. 對比不同的光源, 可以看出UV驅(qū)動下顆粒的最大速度為6.5 mm/s, 遠(yuǎn)大于藍(lán)光和綠光的0.85和 0.5 mm/s. 另外, 改變激發(fā)光源的位置, 會影響流場的中心位置.

3.2 濃度及光源的影響

為研究不同濃度的Fe3O4溶液的運動特性, 同時又保證顆粒的數(shù)密度足夠大, 本文采用濃度分別為 24C0, 30C0, 40C0, 60C0, 120C0進行實驗. 圖5為顆粒濃度對驅(qū)動效果的影響. 可見隨著溶液濃度的增大, 顆粒的最大運動速度也隨之增大. 在UV 照射下, 當(dāng)顆粒溶液濃度 24C0 40C0時, 顆粒的最大運動速度增長率有所降低. 而在藍(lán)光和綠光照射下,隨著顆粒濃度的增大, 顆粒的最大運動速度基本一致且總體呈線性增大, 但相應(yīng)的顆粒最大運動速度增長率都較小.

圖4 不同光源驅(qū)動下 Fe3O4顆粒的速度分布(a) UV照射 3 s; (b) Blue照射 3 s; (c) Green照射 3 sFig. 4. The velocity field of Fe3O4 particles driven by different light sources: (a) UV irradiation, 3 s; (b) blue irradiation, 3 s; (c) green irradiation, 3 s.

圖5 同時給出了光源對Fe3O4顆粒運動行為的影響. 當(dāng)顆粒濃度不是很高時 (C= 24C0), 三種光源驅(qū)動Fe3O4顆粒的最大運動速度量級基本一致, 速度量級為μm/s量級; 隨著顆粒濃度繼續(xù)增大 (C> 24C0), UV 驅(qū)動 Fe3O4顆粒溶液的最大運動速度要遠(yuǎn)大于藍(lán)光和綠光驅(qū)動的顆粒溶液, 此時, UV光源驅(qū)動顆粒的最大運動速度由μm/s迅速增大至mm/s量級. 這一點與吸收光譜相對應(yīng),說明對于高效光能的轉(zhuǎn)化途徑, 需要引入高吸收性的顆粒材料或針對同一顆粒選擇合適的激發(fā)光源.

圖5 不同光源及濃度溶液下Fe3O4顆粒的最大運動速度Fig. 5. Maximum velocity of Fe3O4 particles under different light source and concentration.

3.3 溫度場測量

運動, 進一步誘導(dǎo)顆粒運動. 圖6(b)為液滴上表面溫度隨半徑的變化趨勢, 隨著半徑的增大, 液滴上表面溫度下降較快, 約 3000 K/m. 接下來可建立理論模型定量研究溫度變化對顆粒運動的影響.

使用紅外溫度相機測得光照條件下液滴上表面的溫度分布, 約 5 s后溫度分布穩(wěn)定, 圖6(a)為穩(wěn)定后液滴上表面的溫度分布, 這種溫度變化使得液滴上表面產(chǎn)生Marangoni效應(yīng), 誘導(dǎo)流體渦流

圖6 UV光下液滴上表面的溫度分布圖(a)和溫度隨半徑變化圖(b)Fig. 6. Temperature field (a) and the change of temperature with radius (b) on the surface of droplets under UV light.

4 物理問題的建模與分析

4.1 問題描述與基本方程

為了定量研究溫度變化對顆粒運動的影響, 需考慮液滴表面張力變化這一重要因素, 而表面張力系數(shù)和溫度可用多項式近似, 進一步可將表面張力系數(shù)隨位置的關(guān)系式寫成

其中a= –242.6 N·m–3,b= 0.6683 N·m–2,c=0.07191 N·m–1. 而在液滴上表面處, 表面張力系數(shù)滿足的平衡條件為[14]

這里進一步化簡, 在上表面處有如下關(guān)系式:

這里A= 2a/μ,B=b/μ. 需要說明的是, (3)式可以作為上表面z=H處的一個邊界條件.

根據(jù)實驗中的光驅(qū)流動特征參數(shù), 可以計算得到流動的雷諾數(shù)Re,

其中u為流體流速 (u～10–4m/s),H為液滴特征厚度 (R/H= 3,H= 0.3 mm),r為水的密度 (r=103kg·m–3),μ為水的黏度 (μ= 10–3Pa·s). 可見為黏性為主的低Re數(shù)流動. 由于流體中的溫度變化不大, 因而可認(rèn)為流體的黏度μ為常數(shù), 在連續(xù)介質(zhì)假設(shè)下, 流體滿足質(zhì)量守恒及Stokes方程組:

這里p是忽略重力后的廣義壓強.

考慮液滴表面張力作用, 邊界條件為

4.2 速度場求解

鑒于高斯光束具有空間的對稱性, 僅會引起軸對稱的流動, 為了求解方程(5)和(6), 通過構(gòu)造流函數(shù)來對液體層中發(fā)生的流動問題進行解析求解[15].

通過計算, 可以得到方程(6)的通解為

這里J1和Y1分別是第一和第二類的1階貝塞爾函數(shù),An,Bn,Cn,Dn為待求參數(shù), 由邊界條件確定. 值得注意的是, 對稱軸處的速度必須是有限值,

至此, 已經(jīng)求得分速度的解析解表達式, 接下來, 將邊界條件 (7)—(10)式代入 (14)和 (15)式中, 解出An,Bn,Cn,Dn, 代回 (14) 和 (15) 式即可精確求得速度場.

4.3 模型驗證與分析

圖7(a)為渦流運動中的Fe3O4顆粒的理論速度和實驗速度的對比圖. 以UV驅(qū)動的120C0濃度的 Fe3O4顆粒溶液為例, 藍(lán)點為實驗值, 通過PIV測得Fe3O4顆粒由中心至最大邊緣處的速度分布, 此時焦平面在液滴底部; 紅線為渦流運動在底部 (z= 0.1H)的速度分布理論值. 受限于實驗條件的影響, 很難得到整個渦流區(qū)域內(nèi)的速度大小. 將實驗速度與理論速度進行分析對比可以發(fā)現(xiàn), 二者在一定程度上呈現(xiàn)較好吻合, 驗證了模型的正確性. 同時, 從中心到最大邊緣處, 水平速度均從零迅速增大至最大速度然后減小為零, 且速度增大過程中梯度約為14 s–1. 為了更直觀地顯示流體的流動方式, 圖7(b)給出了理論模型對應(yīng)的速度分布及流線圖, 圖中紅色閉合曲線顯示出在流體內(nèi)部誘導(dǎo)出垂向的渦結(jié)構(gòu), 因而理論的流動模式和實驗流動模式是一致的, 這進一步驗證了模型的適用性.

圖7 (a) Fe3O4顆 粒 的 理 論 速 度 和 實 驗 速 度 的 對 比 ;(b)理論模型對應(yīng)的速度分布及流線圖Fig. 7. (a) A comparison between theoretical and experimental velocities of Fe3O4 particles; (b) velocity distribution and streamline corresponding to theoretical model.

4.4 模型討論

微納尺度物體的高效控制在藥物靶向輸運[16,17]、動態(tài)自組裝與圖案化[18,19]等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景. 本文研究了高斯光驅(qū)動下納米流體中Fe3O4顆粒的運動以及所誘導(dǎo)的流體渦流運動. 這種具有對稱漩渦結(jié)構(gòu)的流場在微流體應(yīng)用中具有重要的作用, 可用于克服層流分層實現(xiàn)快速的混合.

基于我們已建立的模型對表面張力驅(qū)動渦流的問題進行了討論, 認(rèn)為微尺度流動中, 具有對稱渦流的流動可由表面張力作用而產(chǎn)生. 此外, 通過其他的驅(qū)動系統(tǒng)也可以實現(xiàn)類似的流動, 例如光輻射力所誘導(dǎo)的壓力流動[20]、電滲流的界面滑移誘導(dǎo)的流動[21], 這些均可以用在流體邊界中添加合適的等效作用力來進行描述. 圖8給出了可誘導(dǎo)渦流的三種等效作用力示意圖. 圖8(c)為頂部施加的由中心指向四周的作用力(如表面張力作用); 如圖8(b)所示, 當(dāng)光強的高斯分布梯度較大時, 即“瘦高型分布”, 集中的光輻射力可等效為對稱軸線的集中力; 圖8(c)所示為底部指向中心處的切向力(如電滲流的界面滑移), 亦可驅(qū)動顆粒運動, 并引起類似的渦流運動. 需要說明, 區(qū)別于頂部表面張力, 液滴底部指向中心的力可以理解為表面壓力, 實際問題中可由帶電離子來產(chǎn)生.

圖8 可誘導(dǎo)渦流的三種等效作用力(a)表面張力作用;(b)集中體力作用; (c)表面壓力作用Fig. 8. Three equivalent forces that induce vortex: (a) Surface tension; (b) concentrating physical strength; (c) surface pressure.

綜上, 本文提出的模型可以適用于圖8所描述的三類不同的等效作用力誘導(dǎo)的渦流運動行為的分析. 對于此類問題, 均可使用本文的物理模型進行描述和求解, 但具體問題需考慮不同的邊界條件和相關(guān)參數(shù), 這對模型的求解影響較大.

5 結(jié)論

水是典型的光透過性的流體介質(zhì), 其截取的光能的總量限制了光能的利用. 本文通過引入納米Fe3O4顆粒來提高流體介質(zhì)對光的吸收率, 隨后進一步研究了影響光驅(qū)液滴內(nèi)部流動的主要因素. 給出了UV激發(fā)光、光強高斯分布、控制顆粒濃度產(chǎn)生快速流動的方法, 這種快速流動是由Marangoni效應(yīng)引起的, 實現(xiàn)了光能向機械能的有效轉(zhuǎn)化. 但仍需對能量的具體轉(zhuǎn)化途徑進行精確調(diào)控. 本文通過高斯光束實現(xiàn)了微尺度下的快速響應(yīng)及運動, 主要研究了不同濃度以及不同光源下的顆粒的運動特性:

1)通過分析不同濃度的納米流體溶液實驗,顆粒濃度對光驅(qū)動顆粒的最大運動速度影響顯著,隨著顆粒濃度的增大, 顆粒的最大運動速度整體呈線性增大.

2)通過分析不同光源下納米流體溶液的驅(qū)動實驗, 當(dāng)顆粒溶液濃度相對較低時, 三種光源的最大驅(qū)動速度量級基本相同; 當(dāng)顆粒溶液濃度相對較高時, UV驅(qū)動的最大運動速度要遠(yuǎn)大于藍(lán)光及綠光驅(qū)動的速度.

3)對于高斯光束引起的渦流運動, 通過分析其運動特性, 建立了理論分析模型并實現(xiàn)了解析求解, 得出底部邊界處附近的速度分布, 表面張力梯度這一邊界條件的引入可以很好地解釋光誘導(dǎo)的渦流運動特性.

綜上, 本文通過高斯光驅(qū)動實現(xiàn)了微納米尺度下顆粒的快速運動, 且顆粒運動的光響應(yīng)較快, 通過控制顆粒濃度和光源, 可實現(xiàn)顆粒運動速度量級的精確調(diào)控, 同時基于實驗建立的物理模型可對這類渦流運動進行很好的描述. 這為實現(xiàn)微納米尺度下的快速運動提供了一種可行途徑.