關(guān)榮浩，馬保國，黃志僖，齊拴旺

（河北工程大學(xué)水利水電學(xué)院，河北 邯鄲 056000）

當前我國點源污染得到有效控制，面源污染成為危害環(huán)境的主要因素，其中農(nóng)業(yè)面源污染是面源污染的重要組成部分[1]，畜禽養(yǎng)殖、農(nóng)業(yè)種植和農(nóng)村生活污染被認為是農(nóng)業(yè)面源污染的三大來源[2-6]，農(nóng)田土壤養(yǎng)分流失是農(nóng)業(yè)種植污染源的主要表現(xiàn)形式[7-8]，該問題也是國內(nèi)外學(xué)者廣泛關(guān)注的熱點問題[9-10]。農(nóng)業(yè)種植生產(chǎn)活動中氮磷元素進入水環(huán)境的比例普遍超過污染總量的30%與20%，既導(dǎo)致了土地生產(chǎn)力下降，也是造成水體富營養(yǎng)化的主要原因之一[11]。研究農(nóng)田土壤氮磷的流失過程對保證農(nóng)業(yè)生產(chǎn)與控制農(nóng)業(yè)面源污染具有重要的理論與實踐價值。目前國內(nèi)外學(xué)者針對不同地域的土壤養(yǎng)分流失研究頗多，并取得了顯著成果。鄔燕虹等[12]采用人工降雨探究坡長和降雨強度對氮素流失的影響，結(jié)果表明徑流中總氮與硝氮的流失量與坡長、雨強、徑流量存在極顯著相關(guān)水平，相關(guān)性依次為徑流量＞雨強＞坡長，而徑流中氨氮的流失量只與雨強顯著相關(guān)。王全九等[13]通過野外水流沖刷試驗對比分析了6種植被條件下坡面產(chǎn)流產(chǎn)沙及氮磷流失特征，發(fā)現(xiàn)野外草本植被在攔截徑流、減少土壤侵蝕和控制養(yǎng)分流失方面要優(yōu)于農(nóng)田作物。鄭海金等[14]研究了紅壤坡耕地典型旱作模式的土壤在地表徑流和壤中流中所產(chǎn)生的氮磷流失特征差異，壤中流總氮、硝態(tài)氮含量是地表徑流相應(yīng)養(yǎng)分含量的5.97～22.19、7.82～42.57倍，壤中流攜帶流失的養(yǎng)分不容忽視。王麗等[15]研究了不同坡度坡耕地對土壤氮磷流失的影響，在恒定降雨強度下，坡度對徑流中養(yǎng)分濃度的變化在10°～15°區(qū)間存在顯著影響的轉(zhuǎn)折點。基于上述研究成果，目前已有的研究區(qū)域大都集中在黃土高原地區(qū)與南方地區(qū)，對于華北平原的土壤養(yǎng)分流失研究甚少，受制于研究區(qū)域地理位置、地形地貌、土壤類型、作物種類與耕作方式等多種因素的影響，目前關(guān)于土壤養(yǎng)分流失的模擬試驗大多是通過室內(nèi)降雨與小型土槽進行，采用野外大田的方式研究地表徑流與壤中流氮磷元素遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的相對較少。河北省作為我國重要的糧食生產(chǎn)基地，2017年全年糧食播種面積619.1萬hm2，化肥使用量332.0萬t，僅次于河南和山東[16]，其每年土壤養(yǎng)分流失量巨大，是重要的面源污染源之一。鑒于此，本研究采用大田試驗，利用室外人工模擬降雨方法，通過測定田間地表徑流與壤中流氮磷流失量，獲得冀南地區(qū)農(nóng)田養(yǎng)分流失動態(tài)曲線，分析地表徑流與壤中流不同形態(tài)氮磷所占比重及變化趨勢，盡可能地還原農(nóng)田中氮磷流失的完整過程，以期為河北省南部平原區(qū)氮磷流失及農(nóng)業(yè)面源污染控制提供理論參考。

1 材料與方法

1.1 試驗區(qū)概況

模擬試驗在邯鄲市永年區(qū)河北工程大學(xué)洺關(guān)校區(qū)人工降雨徑流-節(jié)水灌溉實驗基地進行。實驗基地位于河北省邯鄲市滏陽河流域，屬典型的暖溫帶半濕潤大陸性季風(fēng)氣候，多年平均氣溫13.5℃，年平均降水量為539.4 mm，降雨較為集中，雨熱同期，6—9月份占全年降水量的70%～80%左右，2000年以來最大6 h降雨量為339.5 mm（2016年7月）[17]。人工降雨徑流實驗場總面積約為770 m2，2018年實驗場種植過一季秋作物，2019年4月開始本次試驗時試驗區(qū)域為裸地狀態(tài)，實驗場土壤理化性質(zhì)見表1。實驗場共安裝降雨行車5臺，用來模擬人工降雨，最大可以模擬200 mm·h-1的人工降雨。整個實驗場均勻布設(shè)了10個翻斗式雨量筒測量人工模擬降雨的實際降雨量。實驗場下墊面土層保持為天然狀態(tài)，3 m厚土層共分為6層，在每層的底部（距離地表10、30、60、100、200 cm與300 cm處）通過集水設(shè)施將該層匯水收集后，由浮子式自動水位計和超聲波水位計配合三角堰測定不同土層出水量，如圖1所示。

1.2 試驗方法

圖1 人工降雨徑流實驗場及分層集水設(shè)施示意圖Figure 1 Schematic diagram of artificial rainfall runoff experimental site and stratified water collection facilities

試驗于2019年4月在人工降雨徑流實驗場內(nèi)進行，試驗區(qū)域154 m2。試驗前首先進行雨強的率定，當降雨強度與均勻度達到要求之后開始降雨試驗。第一次降雨試驗日期為2019年4月3日，根據(jù)邯鄲市氣象局資料顯示，2000年以來邯鄲市最大降雨強度達到123.1 mm·h-1[17]，本試驗設(shè)置降雨強度80 mm·h-1，降雨時間40 min，觀察采樣區(qū)土層匯流槽，在每層產(chǎn)流開始后單獨記錄時間，每隔5 min采樣一次，每次500 mL水樣，直至產(chǎn)流結(jié)束，第一次降雨試驗完成。初次降雨試驗完成后在試驗區(qū)域人工地表撒施化肥，實地調(diào)查試驗區(qū)當?shù)剞r(nóng)民施肥習(xí)慣，以此設(shè)計施肥標準，單位面積N與P2O5施肥量分別為260 kg·hm-2與160 kg·hm-2，試驗區(qū)共施脲甲醛 6.919 kg，磷酸二銨10.713 kg。施肥一周后（2019年4月10日）進行第二次降雨試驗，試驗步驟與第一次降雨試驗相似。地表徑流與壤中流中的全氮包括顆粒態(tài)氮和溶解態(tài)氮兩部分，而在徑流中氮素流失以溶解態(tài)為主，可溶性氮主要包括硝氮與氨氮[18]，因此本研究中將氨氮與硝氮之和視為可溶性氮量。采集的水樣帶回實驗室，在48 h內(nèi)進行養(yǎng)分含量測定。每份水樣測三次取平均值，以此降低偶然誤差，測定項目包括氨氮[NH4-N，采用酚鹽分光光度法（GB/T 8538—1995）]、硝氮[NO3-N，采用紫外分光光度法（GB/T 8538—1995）]、磷[采用過硫酸鉀氧化-鉬酸銨分光光度法（GB/T 11893—1989）]，顆粒磷為總磷與溶解磷的差值[19]。實驗室所測樣品的濃度減去降雨試驗所用雨水中養(yǎng)分濃度即為徑流中相應(yīng)養(yǎng)分濃度，并采用IBM SPSS與Microsoft Excel軟件進行后期的數(shù)據(jù)處理。

2 結(jié)果與討論

2.1 地表徑流與壤中流產(chǎn)流分析

兩次降雨試驗均只有10 cm與30 cm的土層匯流槽出現(xiàn)產(chǎn)流。在降雨初期，雨水主要消耗于填洼、下滲、補充土壤缺水量，從降雨到產(chǎn)流存在明顯的滯后性，即為初損歷時，第一次降雨試驗滯后14 min，第二次試驗滯后15 min。地表徑流產(chǎn)生的同時，部分雨水沿著土壤孔隙開始入滲，在一定條件下會積蓄于相對不透水層上部，形成臨時飽和帶，引起側(cè)向水流運動，構(gòu)成壤中流。

根據(jù)產(chǎn)流流量與產(chǎn)流歷時關(guān)系曲線（圖2）可知，地表徑流流量變化趨勢明顯，在產(chǎn)流25 min左右達到峰值，且受雨強影響較大，降雨停止之后地表徑流流量迅速下降，總產(chǎn)流時長65 min。壤中流相對穩(wěn)定，受外界因素影響較小，在第一次降雨試驗中，壤中流滯后地表徑流歷時為10 min，產(chǎn)流15 min左右達到峰值，峰值持續(xù)10 min之后開始緩慢下降，產(chǎn)流時長總計45 min。計算前后兩次降雨試驗的總徑流量可知，壤中流在總徑流量中所占的比例較小，分別占9.0%與13.1%。壤中流的產(chǎn)流過程與土壤質(zhì)地密切相關(guān)[20-22]，試驗場土壤砂粒含量高，顆粒粗，比表面積小，粒間大孔隙數(shù)量多，土壤通氣透水性好，土體內(nèi)排水通暢，保蓄性差，不易產(chǎn)生托水、內(nèi)澇和上層滯水，因此壤中流流量較小。

表1 供試土壤基本理化性質(zhì)Table 1 Basic physical and chemical properties of tested soil

2.2 地表徑流與壤中流氮濃度變化分析

圖3 描述了兩次降雨試驗徑流中氨氮、硝氮與可溶性氮濃度隨時間的變化。地表徑流中氨氮濃度在產(chǎn)流前期較高，變化幅度較大，第一次降雨試驗產(chǎn)流開始時地表徑流中氨氮濃度（3.915 mg·L-1）是壤中流（2.138 mg·L-1）的 1.83倍，產(chǎn)流 10 min時濃度降至0.615 mg·L-1，之后逐漸趨于穩(wěn)定狀態(tài)。壤中流氨氮濃度變化較為緩慢，在產(chǎn)流15 min之后濃度穩(wěn)定在0.5 mg·L-1。由于人工施加肥料的緣故，第二次降雨試驗中地表徑流與壤中流產(chǎn)流開始時氨氮濃度較施肥前分別提高了12.86倍與16.45倍，遠超《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》（GB 18918—2002）一級標準A標準5 mg·L-1，在產(chǎn)流結(jié)束時氨氮濃度依舊保持較高水平（10.46、7.112 mg·L-1），由此可以看出，農(nóng)田土壤氮素流失對面源污染的貢獻不容忽視。硝氮在地表徑流中的濃度變化接近于線性，通過SPSS軟件進行線性回歸得到擬合方程y=-1.436x+181，R2=0.962；壤中流硝氮濃度在產(chǎn)流后5 min內(nèi)發(fā)生驟降，在此之后始終低于同時期的地表徑流。在第二次降雨徑流試驗中，硝氮濃度為同時期氨氮濃度的2.14～7.82倍，產(chǎn)流中可溶性氮的輸出主要以硝氮為主，這與已有研究成果較為接近[23]。土壤中硝氮濃度較高的原因主要是存在硝化作用，氨氮經(jīng)硝酸細菌和亞硝酸細菌的作用在有氧的條件下轉(zhuǎn)化為硝氮；同時，由于土壤電荷的存在，一般情況下同晶置換、含水氧化硅的解離及R-COOH、R-CH2-OH、-OH的解離所產(chǎn)生的負電荷數(shù)量遠大于游離的Fe、Al氧化物所形成的正電荷數(shù)量，所以大多數(shù)土壤帶有凈負電荷[24]，這使得帶正電荷氨氮容易被土壤膠體所吸附，而硝氮帶負電荷易于淋溶流失[14]，多種原因綜合導(dǎo)致了徑流中硝氮濃度高于氨氮濃度。根據(jù)圖3C所示，第一次降雨試驗中壤中流可溶性氮的濃度在產(chǎn)流前期經(jīng)歷了驟減，由228.2 mg·L-1降至115.2 mg·L-1，降幅達49.5%，隨著土壤中氮素在沖刷和淋溶的作用下不斷減少，壤中流中可溶性氮濃度也不斷降低，之后曲線下降趨勢變緩，呈現(xiàn)近似線性變化，下降速率約為1.381 mg·L-1·min-1（R2=0.973），這是硝氮在可溶性氮中所占比例較大的原因，地表徑流可溶性氮濃度的變化趨勢與硝氮基本一致，所以如何有效控制產(chǎn)流初期硝氮的流失是減小壤中流氮素流失的關(guān)鍵。

圖4 徑流中磷濃度隨時間的變化Figure 4 Variation of phosphorus concentration with time in runoff

在第一次降雨試驗中地表徑流可溶性氮濃度整體上大于壤中流，而在第二次降雨試驗中壤中流可溶性氮的濃度大于地表徑流，這與試驗前預(yù)想存在差異。在第一次人工模擬降雨徑流試驗結(jié)束之后第4 d（2019年4月7日）發(fā)生自然降雨，實驗場雨量計記錄累計降雨量12 mm，試驗田徑流收集槽未見徑流產(chǎn)生。根據(jù)樊軍等[25]所做旱地農(nóng)田土壤剖面硝態(tài)氮累積的研究結(jié)果表明，降水的分布不均與大量氮肥的投入是旱地土壤硝態(tài)氮累積發(fā)生的必要條件，楊學(xué)云等[26]利用18年長期定位試驗研究了冬小麥-夏玉米輪作制度下有機-無機肥配合施用對塿土剖面硝氮分布累積和階段性移動影響的研究結(jié)果也顯示土壤剖面中硝氮的總量與氮肥施用量直接相關(guān)，而作物對化肥氮的利用率與施肥量呈相反趨勢，其他學(xué)者[27-29]的有關(guān)硝氮累積的研究結(jié)果與之相似。本次研究中第一次降雨試驗開始時間是三月份，在此之前處于冬春交替季節(jié)，是華北平原典型的干旱時節(jié)，氣候干燥少雨，根據(jù)實驗場管理記錄顯示，在2018年實驗場經(jīng)過一季秋作物種植，上季種植過程中施用的未被作物吸收的硝氮在土壤中經(jīng)過了幾個月的積累，導(dǎo)致了第一次降雨徑流中硝氮濃度的偏高；兩次試驗間隔中的自然降雨雖并未有產(chǎn)流發(fā)生，但仍對土壤中氮的遷移產(chǎn)生了影響，氨氮與硝氮對其敏感度不同，該次試驗中自然降雨對氨氮的影響程度較小，對硝氮的影響程度較大。由于硝氮與土壤顆粒存在排斥作用，具有更大的移動性，且極易溶于水，土壤中部分水溶性較強的氮素易隨水分向下遷移，滲入到深層土壤和地下水中，目前已有研究指出，農(nóng)業(yè)面源氮素淋失是導(dǎo)致地下水硝酸鹽污染的主要原因[30-33]，這些研究成果與本次試驗所呈現(xiàn)的結(jié)果相近。不同地區(qū)氮素的流失受水文特征的影響較大，華北地區(qū)是我國重要的糧食生產(chǎn)基地，氮肥施用量巨大，在夏季汛期短歷時強降雨過后將會導(dǎo)致河流及地下水中硝氮含量激增，由此可見，在不同地區(qū)因地制宜設(shè)置科學(xué)施肥比例，施用適宜的氮肥用量，是防控華北地區(qū)非點源污染農(nóng)田硝氮流失的有效措施。

2.3 地表徑流與壤中流磷濃度變化分析

圖4為兩次試驗地表徑流與壤中流磷（總磷、溶解磷與顆粒磷）濃度變化曲線，相較于氮素的流失，磷元素在地表徑流與壤中流中的含量都很低。磷元素易被土壤顆粒固定，多以顆粒態(tài)存在于土壤中，難以被地表徑流與壤中流帶出。由圖4可知，地表徑流與壤中流總磷濃度隨產(chǎn)流時間變化趨勢大致相似，在產(chǎn)流后0～15 min內(nèi)迅速降低，隨后雖存在一定的波動，但總體趨于穩(wěn)定，這與陳玲等[34]所做的黃棕壤坡耕地徑流養(yǎng)分輸出機制的研究結(jié)果一致。

第一次降雨試驗地表徑流中總磷的濃度在產(chǎn)流開始時為2.839 mg·L-1，產(chǎn)流5 min后驟降至0.350 mg·L-1，降雨開始時對土壤的沖刷強度較大，雨滴濺蝕破壞土壤團聚體結(jié)構(gòu)，分散表層土壤，土壤顆粒被初期徑流卷攜[35-36]，徑流中泥沙顆粒含量較高，導(dǎo)致初始產(chǎn)流中磷濃度偏高。從圖4A可知，地表徑流總磷濃度在產(chǎn)流10 min時存在一個小峰值，短暫的回升后再次下降，在產(chǎn)流25 min之后趨于穩(wěn)定，直至產(chǎn)流結(jié)束，溶解磷與顆粒磷的分布情況基本相似；壤中流初始產(chǎn)流中總磷濃度較高，在產(chǎn)流10 min時降至0.167 mg·L-1，之后一直穩(wěn)定在該水平。由于在初期降雨結(jié)束之后，雨水對裸地地面的沖刷基本穩(wěn)定，同時土壤表層被壓實并形成水膜，使得被徑流帶出的顆粒物和磷素濃度也基本穩(wěn)定[37]。第二次降雨試驗中地表徑流初始產(chǎn)流總磷的濃度為0.599 mg·L-1，低于第一次試驗，在產(chǎn)流后10 min總磷濃度一直呈下降趨勢，之后地表徑流總磷含量開始一定程度的回升，直至產(chǎn)流30 min時上升至0.341 mg·L-1；由于人工施肥的緣故，在后期沖刷穩(wěn)定的情況下，徑流卷攜出相同質(zhì)量的顆粒物所攜帶的磷素增加，施肥后地表徑流在產(chǎn)流20 min后總磷濃度始終高于施肥前水平；壤中流磷濃度在經(jīng)歷驟降之后保持平穩(wěn)狀態(tài)，且同樣高于施肥前水平。從圖4兩次試驗總磷濃度隨時間的變化可知，壤中流產(chǎn)流初期溶解磷、顆粒磷與總磷濃度均高于地表徑流，在產(chǎn)流后期濃度穩(wěn)定之后，施肥前壤中流總磷濃度與地表徑流基本一致，而施肥后壤中流總磷濃度始終大于施肥前水平，由此可以看出，在長歷時產(chǎn)流中通過壤中流流失的磷素量不可忽視。

2.4 累積產(chǎn)流量與累積氮磷流失量關(guān)系分析

圖5是兩次降雨試驗累積產(chǎn)流量與累積氮磷流失量的擬合圖。從圖5A～圖5D散點圖的分布可以看出，累積可溶性氮流失量和累積產(chǎn)流量之間存在明顯的線性趨勢，運用SPSS軟件進行擬合得到其擬合方程及R2，擬合優(yōu)度均在0.99以上，存在極顯著相關(guān)關(guān)系，這與田坤等[38]所做降雨徑流條件下土壤溶質(zhì)遷移過程模擬的研究結(jié)論相一致。結(jié)合圖2產(chǎn)流流量與產(chǎn)流歷時關(guān)系曲線可知，產(chǎn)流后0～35 min是累積產(chǎn)流量快速增長期，由于存在極顯著線性關(guān)系，因此產(chǎn)流后0～35 min是累積氮流失量較快的時段，且流量時間曲線的峰值在25～30 min，則相應(yīng)的累積氮流失速度的峰值也在產(chǎn)流后25～30 min。從擬合方程的斜率來看，地表徑流與壤中流存在一定的差距，說明地表徑流與壤中流累積產(chǎn)流量對累積氮流失量的影響程度存在一定的差別。如圖5E～圖5H為累積產(chǎn)流量與累計磷流失量的關(guān)系分布，根據(jù)散點圖的分布用冪函數(shù)y=axb擬合其變化趨勢，R2均在0.97以上，王全九等[13]所做的不同植被類型對黃土坡地產(chǎn)流產(chǎn)沙及氮磷流失影響的研究結(jié)果顯示，冪函數(shù)比指數(shù)函數(shù)能更好地描述水溶性磷濃度的變化過程，彭夢玲等[39]的裸坡水-沙-氮磷流失耦合模擬的研究結(jié)論顯示養(yǎng)分流失與坡面產(chǎn)流量具有較強的線性相關(guān)性，與產(chǎn)沙量呈顯著的冪函數(shù)關(guān)系，這與該次試驗的擬合結(jié)果相吻合。由擬合曲線的走勢可知，產(chǎn)流后0～25 min累積磷素流失量就已達到整個降雨產(chǎn)流過程總累計流失量的一半以上，這表示在產(chǎn)流初期徑流對累積磷流失量的貢獻遠大于產(chǎn)流后期。從圖5A～圖5H中擬合方程相關(guān)程度可以看出，降雨后累積產(chǎn)流量與土壤中養(yǎng)分流失量之間存在較高水平的相關(guān)關(guān)系，當?shù)弥炒谓涤曛蟮膹搅骺偭繒r，結(jié)合當前農(nóng)田施肥管理可以采用圖5中的方程估算該次降雨中冀南地區(qū)農(nóng)田土壤的氮磷流失量，這為冀南地區(qū)的土壤養(yǎng)分流失提供了一種較為簡便的計算方法，對定量預(yù)測該地區(qū)的面源污染有重要價值。

3 結(jié)論

（1）通過室外大田人工降雨試驗研究，在降雨強度80 mm·h-1條件下，冀南地區(qū)農(nóng)田地表徑流與壤中流產(chǎn)流過程存在明顯差異，地表徑流產(chǎn)流過程波動明顯，在降雨停止之后流量迅速下降；壤中流產(chǎn)流晚于地表徑流，流量變化較為平緩且具有一定的滯后性，壤中流在總徑流量中的比例較小，兩次降雨試驗中分別占9.0%與13.1%。

（2）地表徑流與壤中流中氮素濃度在產(chǎn)流初期較高，隨后迅速衰減，且徑流中硝氮濃度遠大于氨氮濃度，產(chǎn)流中可溶性氮的輸出以硝氮為主，徑流中硝氮濃度大小受溶解度的影響，主要是其溶解態(tài)隨徑流遷移，產(chǎn)流后0～35 min是累積氮流失量較快的時段，兩次降雨試驗中硝氮累積流失量占總可溶性氮累積流失量的71.0%～99.7%，且硝氮的流失易受水文因素的影響，設(shè)置合理氮肥施用標準是防控硝氮流失的關(guān)鍵；累積徑流量與累積可溶性氮流失量之間存在極顯著線性相關(guān)關(guān)系，R2均在0.99以上。

圖5 累積產(chǎn)流量與累積氮磷流失量的關(guān)系Figure 5 Relationship between cumulative yield and cumulative nitrogen and phosphorus loss

（3）兩次試驗中地表徑流與壤中流中總磷濃度隨產(chǎn)流時間變化趨勢大致相似，在產(chǎn)流后15 min內(nèi)迅速降低，隨后存在一定的波動，然后趨于穩(wěn)定；磷元素多以顆粒態(tài)存在于土壤中，相較于氮素的流失，磷元素在地表徑流與壤中流中的含量較低，并且隨著產(chǎn)流時間的延長，壤中流逐漸成為磷素流失的主要途徑；累積徑流量與累積磷流失量之間可用冪函數(shù)進行擬合，擬合優(yōu)度在0.971～0.999，擬合方程為預(yù)測冀南地區(qū)農(nóng)田磷素累積流失量提供了簡便的計算方法。