王國芝，張東輝，李世銳，申鳳陽，杜海鷗，王榮東，胡文軍

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

鈉冷快堆是第4代核能系統(tǒng)中的重要堆型，世界上很多國家都發(fā)展過或正在發(fā)展鈉冷快堆。我國已建成第1座鈉冷快堆——中國實(shí)驗(yàn)快堆(CEFR)，目前我國正在建設(shè)600 MW示范快堆(CFR600)。鈉冷快堆使用液態(tài)金屬鈉作為冷卻劑，冷卻劑鈉的用量為數(shù)噸到數(shù)千噸。化學(xué)性質(zhì)活潑的液態(tài)金屬鈉暴露到空氣中易引起燃燒，大量的鈉是快堆廠房存在的最大火災(zāi)危險源。因此鈉火安全問題是鈉冷快堆區(qū)別于水堆的最重要的安全問題之一。與鈉火相關(guān)的風(fēng)險主要是鈉燃燒后釋放的熱量使鈉工藝間溫度升高、壓力增加以及釋放出鈉氣溶膠。鈉泄漏后可能發(fā)生池式鈉火和霧狀鈉火，其中以霧狀鈉火的后果最為嚴(yán)重，因霧狀鈉火條件下鈉噴射分散成小液滴，使鈉燃燒特別劇烈。因此，需針對鈉火安全問題，特別是霧狀鈉火安全問題，采取鈉火防護(hù)措施，進(jìn)行鈉火安全防護(hù)設(shè)計和鈉火事故分析。因此，需建立鈉火的模擬計算方法，特別是對霧狀鈉火進(jìn)行模擬計算，分析其后果。

世界上發(fā)展過鈉冷快堆的國家，曾建立了多種霧狀鈉火的模擬計算方法，并開發(fā)了相應(yīng)的霧狀鈉火分析程序。其中1類是采用集總參數(shù)的鈉火分析程序，如SPRAY/SPRAY-3A[1]、SOMIX/SOMIX-2C[2]、NACOM[3]、SPCA-Ⅱ[4]、SOFIA[5-6]/SOFIA-2、CONTAIN-LMR[7]、MELCOR[8-10]、ASSCOPS[11-12]、SPHINCS[13-14]、HISLAC[15]、FEUMIX[16]、PULSAR[17]、NABRAND[18]、NAFCON-SF[19]、ECART[20]、SSPRAY[21]、SPCOM[22]等。另外1類是三維的鈉火分析程序，如日本開發(fā)的霧狀鈉火計算程序SOLFAS[23-24]、AQUA-SF[25-26]，與NACOM等集總參數(shù)程序不同的是，SOLFAS和AQUA-SF中考慮了溫度和壓力的空間分布。張斌等[27]基于液滴燃燒的D2規(guī)律開發(fā)霧狀鈉火程序用于計算霧狀鈉火導(dǎo)致的氣體溫度和化學(xué)成分的空間三維分布。

綜上，霧狀鈉火的模擬方法可分為兩類。1類是采用集總參數(shù)法的霧狀鈉火程序，利用液滴燃燒的D2規(guī)律等經(jīng)驗(yàn)公式，不考慮溫度和壓力的空間分布。優(yōu)點(diǎn)是計算速度快、可用于計算霧狀鈉火對多個鈉工藝間的影響。缺點(diǎn)是不能計算三維空間內(nèi)的溫度場和壓力場等，而且由于鈉滴粒徑分布等數(shù)據(jù)很難精確測量，所以程序的驗(yàn)證存在困難。另外1類是利用現(xiàn)代計算流體力學(xué)的方法，通過求解三維空間的Navier-Stokes方程，優(yōu)點(diǎn)是能計算溫度和壓力的三維分布，而且可較精細(xì)地模擬霧狀鈉火中的一些特殊現(xiàn)象，如鈉火燃燒區(qū)局部缺氧對燃燒造成的影響。缺點(diǎn)是模擬越精細(xì)，消耗的計算資源越多，計算速度越慢，局部的精細(xì)計算和大空間、多工藝間的整體計算較難同時滿足。

本文通過對霧狀鈉火燃燒的速率進(jìn)行擬合，將霧狀鈉火作為鈉工藝間內(nèi)的熱源和鈉氣溶膠源，模擬分析霧狀鈉火的燃燒過程。霧狀鈉火的燃燒速率與鈉火的劇烈程度、鈉火的后果直接相關(guān)。在這種模擬方法中，將鈉滴的燃燒比率曲線或霧狀鈉火的燃燒速率曲線作為輸入，忽略這中間具體的燃燒過程和現(xiàn)象，通過推導(dǎo)得到霧狀鈉火燃燒和單個鈉滴燃燒的關(guān)系，重點(diǎn)關(guān)注霧狀鈉火燃燒速率對事故工藝間的溫度、壓力和鈉氣溶膠濃度變化的影響。在實(shí)際應(yīng)用本文模擬方法時，可使用鈉滴試驗(yàn)測量得到的鈉滴燃燒比率曲線或鈉火試驗(yàn)測量得到的鈉燃燒速率曲線作為輸入，將模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比。但由于實(shí)際試驗(yàn)測量的鈉滴燃燒比率曲線或鈉燃燒速率曲線僅是在特定的試驗(yàn)條件下產(chǎn)生的曲線，不具有普遍性，當(dāng)鈉噴射質(zhì)量流量或工藝間體積等試驗(yàn)條件發(fā)生變化時，便不再適用。因此本文分別采用冪函數(shù)、指數(shù)函數(shù)和線性函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率曲線，用鈉滴最大燃燒比率、鈉滴下落時間等參數(shù)表征鈉滴的燃燒比率曲線。

1 鈉滴燃燒比率模擬

1.1 鈉滴燃燒比率

將鈉滴的燃燒分為預(yù)燃階段和燃燒階段，鈉滴的燃燒由氧氣向液滴表面的擴(kuò)散速率控制。預(yù)燃階段的反應(yīng)速率為：

(1)

其中：mf為鈉滴質(zhì)量，kg；ρO2為氧氣質(zhì)量濃度，kg/m3；Dd為傳質(zhì)系數(shù)，m3/s；D為鈉滴粒徑，m；i為鈉燃燒反應(yīng)生成過氧化鈉的鈉質(zhì)量和鈉燃燒總質(zhì)量的比值；Re為Reynolds數(shù)；Sc為Schmidt數(shù)；t為時間，s。

燃燒階段的燃燒速率利用準(zhǔn)靜態(tài)液滴的燃燒模型計算，并通過強(qiáng)制對流修正：

(2)

其中：cpg為空氣的比定壓熱容，J/(kg·K)；Pr為Prandtl數(shù)；B為系數(shù)；k為氣體的熱導(dǎo)率，W/(m2·K)。

基于上述經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式，編制霧狀鈉火的計算程序，并進(jìn)行了驗(yàn)證[28]。在初始環(huán)境氧氣濃度為21%、鈉滴平均粒徑為4.576 mm下，假設(shè)其下落4 s后進(jìn)入鈉池，通過霧狀鈉火計算軟件可計算得到鈉滴燃燒比率和下落時間的數(shù)據(jù)(表1)。鈉滴落入鈉池后，不再以霧狀鈉火形式燃燒，因此鈉滴燃燒比率不再變化，達(dá)到該條件下的最大值80.28%。

表1 鈉滴燃燒比率和下落時間的關(guān)系Table 1 Sodium droplet combustion ratio vs. falling time

從表1可知，鈉滴在下落過程中，鈉滴燃燒比率逐漸增加，在第4 s時鈉滴進(jìn)入鈉池，因此鈉滴燃燒比率在第4 s時達(dá)到最大值80.28%。進(jìn)入鈉池后，認(rèn)為鈉滴匯聚成池以池式鈉火形式燃燒，不再以霧狀鈉火形式燃燒，因此當(dāng)下落時間大于4 s時，鈉滴的燃燒比率均為最大值80.28%。除了利用霧狀鈉火程序計算，也可設(shè)計試驗(yàn)裝置，在一定初始條件下，測量得到特定粒徑的鈉滴在空氣中的下落燃燒比率和時間的關(guān)系曲線。

為模擬計算的方便，需對鈉滴燃燒比率和時間的關(guān)系進(jìn)行函數(shù)擬合，擬合成如下的分段函數(shù)關(guān)系式：

(3)

其中：Rd(t)為鈉滴燃燒比率和時間的函數(shù)；τd為鈉滴在空中下落的時間；Rm為鈉滴下落到鈉池的燃燒比率，對于表1，τd=4 s，Rm=80.28%。表1是特定工況下的數(shù)據(jù)，當(dāng)初始條件變化，或工藝間高度變化，或鈉滴粒徑變化時，對應(yīng)的數(shù)據(jù)不同，因此相應(yīng)的τd和Rm也不同。

1.2 冪函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率

霧狀鈉火物理模型中，通常認(rèn)為液滴燃燒滿足D2規(guī)律。D2規(guī)律認(rèn)為鈉滴在燃燒的過程中，粒徑的平方和下落時間呈正比，即：

(4)

其中：Dt和D0分別為t時刻和初始時刻的鈉滴粒徑，m；k1為比例系數(shù)。而鈉滴燃燒比率和鈉滴粒徑的3次方呈正比：

(5)

聯(lián)立式(4)和(5)可得：

(6)

R(t)=(1-k2t)1.5

(7)

式(7)中燃燒比率為時間的冪函數(shù)，因此稱之為鈉滴燃燒比率的冪函數(shù)模擬。表1所列的鈉滴燃燒比率，用式(7)模擬，可計算得到k2=0.165 4。利用冪函數(shù)模擬的燃燒比率曲線和程序計算得到的燃燒比率曲線如圖1所示。

圖1中虛線表示使用程序計算得到的在1.1節(jié)的試驗(yàn)工況下鈉滴燃燒比率曲線。在不同的工況下，鈉滴的最大燃燒比率和下落時間與表1的不同，但燃燒比率曲線變化趨勢與圖1的相似。從圖1可知，在鈉滴下落時間較小時，式(7)擬合得到的鈉滴燃燒比率較程序計算的更大，這可能是因?yàn)槭褂脙绾瘮?shù)模擬時，認(rèn)為k1是常數(shù)，使用初始條件計算得到。實(shí)際上k1與環(huán)境條件和鈉滴溫度等相關(guān)，因此程序計算得到的鈉滴燃燒比率和冪函數(shù)模擬得到的鈉滴燃燒比率會有差異。

圖1 程序計算和冪函數(shù)模擬的鈉滴燃燒比率Fig.1 Sodium droplet combustion ratios calculated by code and fitted by power correlation

1.3 指數(shù)函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率

依據(jù)燃燒比率曲線的特點(diǎn)，參考FEUMIX軟件中對鈉火燃燒功率參數(shù)Sh(Sh為鈉滴和空氣的換熱面積和傳熱系數(shù)的乘積，W/K)[29]的模擬，用如下的指數(shù)函數(shù)來擬合燃燒比率曲線：

(8)

其中，A、θ為指數(shù)函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率關(guān)系式中的參數(shù)。A、θ、τd和Rm之間不是獨(dú)立的，由于鈉滴燃燒比率曲線應(yīng)是無斷點(diǎn)的，因此當(dāng)t=τd時，有：

A(1-e-τd/θ)=Rm

(9)

可得出：

θ=-τd/lg(1-Rm/A)

(10)

對于表1的數(shù)據(jù)，τd=4 s，Rm=80.28%，因此僅需指定A，即可用式(8)擬合鈉滴燃燒比率曲線。圖2為當(dāng)A分別取1和100時式(8)擬合和程序計算的鈉燃燒比率曲線。

圖2 程序計算和指數(shù)函數(shù)模擬的鈉滴燃燒比率Fig.2 Sodium droplet combustion ratios calculated by code and fitted by exponential function

從圖2可知，當(dāng)A=1時，式(8)擬合得到的鈉滴燃燒比率較程序計算的更大。當(dāng)A=100時，式(8)擬合得到的鈉滴燃燒比率與程序計算值吻合得更好。這是因?yàn)锳越大，式(8)擬合得到的曲線越接近直線，而程序計算的鈉滴燃燒比率也近似線性，因此兩者能吻合得較好。但若用于安全分析需取保守值，則可選擇較小的A。實(shí)際上，當(dāng)A較大時或最大燃燒比率Rm遠(yuǎn)小于A時，有：

Rm?A

(11)

因此鈉滴燃燒比率函數(shù)如下：

(12)

當(dāng)A較大時，模擬燃燒比率的指數(shù)關(guān)系式可用線性關(guān)系式替代，因此式(12)稱為鈉滴燃燒比率的線性函數(shù)模擬。

2 霧狀鈉火燃燒過程

2.1 鈉泄漏流量不恒定

(13)

因此，t時已燃燒的鈉質(zhì)量msc為：

(14)

t′≤τd時，鈉滴還未下落到鈉池，空氣中未燃燒的鈉滴質(zhì)量msj等于已泄漏的鈉滴總質(zhì)量msl減去已燃燒的鈉滴質(zhì)量msc：

msj(t)=msl(t)-msc(t)

(15)

將式(14)代入式(15)，可得：

(16)

τd

(17)

從τd時刻開始，鈉滴已落到鈉池，未燃燒的比率為1-Rm，則鈉滴落入鈉池的質(zhì)量msp為：

(18)

因此，空氣中未燃燒的鈉滴質(zhì)量等于泄漏的鈉滴總質(zhì)量減去已燃燒的鈉質(zhì)量和落入鈉池的鈉質(zhì)量：

msj(t)=msl(t)-msc(t)-msp(t)

(19)

聯(lián)合式(17)、(18)和(19)，可得空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量為：

(20)

在τe

(21)

由于鈉泄漏已停止，鈉泄漏質(zhì)量達(dá)到最大值，類似地，可求出空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量之和為：

(22)

上述各式描述了在給定鈉滴燃燒比率隨下落時間關(guān)系的情況下，霧狀鈉火的燃燒過程，包括鈉的泄漏、鈉的燃燒和鈉進(jìn)入鈉池，各部分鈉的質(zhì)量和鈉滴燃燒比率以及鈉泄漏流量的函數(shù)關(guān)系。

2.2 鈉泄漏流量恒定

(23)

將式(23)代入已燃燒鈉的質(zhì)量等式(式(14)、(17)和(21))中，可得：

(24)

將式(23)代入空氣中未燃燒鈉的質(zhì)量等式(式(16)、(20)和(22))中，化簡后可得：

(25)

可看到，當(dāng)鈉泄漏流量恒定時，某時刻已燃燒的鈉質(zhì)量和鈉泄漏流量呈正比，空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量和鈉泄漏流量呈正比。

3 霧狀鈉火燃燒速率模擬

3.1 使用鈉滴燃燒比率曲線計算

(26)

當(dāng)鈉泄漏質(zhì)量流量恒定不變時，聯(lián)合式(24)和(26)，可得：

(27)

使用冪函數(shù)、指數(shù)函數(shù)或線性關(guān)系式模擬鈉滴燃燒比率，并代入式(27)，可分別求解出霧狀鈉火燃燒速率的表達(dá)式，以指數(shù)函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率的式(8)為例，求解得霧狀鈉火的燃燒速率如下：

(28)

由于霧狀鈉火的燃燒速率和鈉泄漏質(zhì)量流量呈正比，因此有：

(29)

式(29)表示鈉泄漏流量為1 kg/s時對應(yīng)的鈉燃燒速率，對于表1的數(shù)據(jù)，τd=4 s，Rm=80.28%，當(dāng)A取1時，假設(shè)τe=8 s，得到霧狀鈉火燃燒速率隨時間的變化曲線如圖3所示。

圖3 鈉泄漏流量為1 kg/s時霧狀鈉火燃燒速率和時間的關(guān)系Fig.3 Sodium spray fire combustion ratevs. time for sodium leak rate of 1 kg/s

從式(27)和圖3可看出，t≤τd時，霧狀鈉火燃燒速率和鈉泄漏的質(zhì)量流量呈正比，與下落時間為t時的鈉滴燃燒比率呈正比。τd

3.2 鈉火試驗(yàn)測量

可通過兩種試驗(yàn)獲得霧狀鈉火的燃燒速率。一種是鈉滴的下落燃燒試驗(yàn)，通過一定條件下單個鈉滴的試驗(yàn)測量得到鈉滴燃燒比率和時間的關(guān)系曲線，利用式(27)，便可計算霧狀鈉火的燃燒速率。另外一種是設(shè)計與事故時鈉泄漏工況條件一致的霧狀鈉火試驗(yàn)，使鈉管道流量、破口尺寸、液態(tài)鈉溫度和初始氧氣濃度等與事故工況下的一致，便可測量和計算得到霧狀鈉火的燃燒速率。

4 霧狀鈉火模擬關(guān)系式的應(yīng)用

霧狀鈉火的后果，包括事故時工藝間溫度和壓力的變化、空氣中鈉氣溶膠濃度的變化等，與霧狀鈉火的燃燒速率直接相關(guān)。鈉燃燒釋放出的熱量作為熱源，這部分熱量通過對流傳熱或輻射傳熱的方式，在空氣、鈉氣溶膠、地面和墻面等之間分配。

圖4 鈉滴燃燒示意圖Fig.4 Schematic of sodium droplet combustion

鈉滴蒸發(fā)后形成鈉蒸氣燃燒，形成火焰層，在火焰層發(fā)生鈉蒸氣和氧氣的反應(yīng)，如圖4所示。

假設(shè)在火焰層，鈉的燃燒反應(yīng)是非預(yù)混燃燒，即鈉和氧氣反應(yīng)的速率遠(yuǎn)大于鈉蒸氣和氧氣向火焰層的傳質(zhì)速率。依據(jù)化學(xué)反應(yīng)方程式，氧氣的消耗速率、鈉的燃燒速率和氧化鈉的生成速率呈正比。氧氣的消耗速率便是氧氣向火焰層的傳質(zhì)速率。假設(shè)反應(yīng)全部生成氧化鈉，生成氧化鈉的反應(yīng)發(fā)生在火焰層，則有：

(30)

在火焰層，氧氣的消耗速率(即環(huán)境中氧氣向火焰層的傳質(zhì)速率)、鈉燃燒的速率(即鈉滴中的鈉蒸氣向火焰層的傳質(zhì)速率)和氧化鈉的生成速率之間符合化學(xué)反應(yīng)方程式中的計量比，因此有：

(31)

(32)

鈉滴火焰層和空氣之間存在傳質(zhì)和傳熱。一方面，氧氣從空氣中進(jìn)入火焰層；另一方面，火焰層中鈉燃燒產(chǎn)生的熱量傳遞給空氣，傳熱主要由火焰層和空氣的溫差確定：

Qf→g=Sh(Tf-Tg)

(33)

其中：Qf→g為鈉滴火焰層向空氣的傳熱，W；Tf為鈉滴火焰層的溫度，K；Tg為空氣的溫度，K。

利用傳熱和傳質(zhì)的相似性，可從傳熱方程得出氧氣的傳質(zhì)方程[29]如下：

(34)

其中，YO2為空氣中氧氣的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。聯(lián)立式(31)、(33)和(34)，可得：

(35)

因此，通過上式，可由某時刻的霧狀鈉火燃燒速率求解得到火焰層向空氣的傳熱速率。

其他的傳熱關(guān)系式的求解可分為兩類，其中1類是火焰層和其他介質(zhì)之間的傳熱，如火焰層和墻壁的輻射傳熱、火焰層和鈉池的輻射傳熱等，均與霧狀鈉火燃燒速率有關(guān)。火焰層和墻壁之間的傳熱為：

(36)

其中：Qf→w為鈉滴火焰層和墻壁間的傳熱，W；Tw為墻壁的溫度，K；Tref為輻射傳熱參考溫度，K；Rf為系數(shù)，通常取值為0.2～0.5；εw為墻壁的輻射傳熱系數(shù)；τfw為鈉燃燒火焰層和墻面間的透射率；Ff→w為鈉滴火焰層向墻壁傳熱的角系數(shù)。

第2類傳熱是氣體、墻壁和鈉氣溶膠間的傳熱，這類傳熱關(guān)系式不與霧狀鈉火燃燒速率直接相關(guān)，主要由溫差、傳熱面積和傳熱系數(shù)確定，如氣體和墻壁之間的傳熱：

Qg→w=hgwSw(Tg-Tw)

(37)

其中：Qg→w為氣體和墻壁之間的傳熱，W；Sw為墻壁的面積，m2；hgw為氣體和墻壁間的傳熱系數(shù)，W/(m2·K)。

綜上，以霧狀鈉火燃燒速率為基礎(chǔ)，可求出霧狀鈉火作用于鈉工藝間的所有傳質(zhì)和傳熱，因此可求解得到霧狀鈉火的后果，包括溫度和壓力等。

5 結(jié)論

本文提出了鈉滴燃燒比率模擬方法，以鈉滴的燃燒比率和時間的曲線為基礎(chǔ)，說明了霧狀鈉火的燃燒過程，得到了霧狀鈉火燃燒速率和鈉滴燃燒比率之間的關(guān)系，并闡述了霧狀鈉火燃燒速率模擬的應(yīng)用，主要的結(jié)論如下。

1) 霧狀鈉火燃燒過程中，鈉滴的燃燒比率隨時間逐漸增加，在鈉滴進(jìn)入鈉池時達(dá)到最大值；鈉滴的燃燒比率曲線可通過鈉滴燃燒試驗(yàn)獲得，可通過霧狀鈉火分析程序計算得到，可通過冪函數(shù)、指數(shù)函數(shù)和線性函數(shù)模擬和擬合鈉滴燃燒比率曲線。

2) 利用鈉滴燃燒比率曲線，可模擬計算霧狀鈉火的燃燒過程，求解出已燃燒鈉的質(zhì)量、空氣中未燃燒鈉的質(zhì)量、進(jìn)入鈉池的鈉質(zhì)量和時間的關(guān)系曲線。當(dāng)鈉泄漏流量在霧狀鈉火燃燒過程中維持恒定時，已燃燒的鈉質(zhì)量和空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量與鈉泄漏流量呈正比。

3) 霧狀鈉火的燃燒速率可通過鈉滴燃燒試驗(yàn)和模擬事故工況下的霧狀鈉火試驗(yàn)得到。霧狀鈉火燃燒速率是一個逐漸增加，在準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)維持燃燒直到鈉泄漏停止，然后減少到0的過程。霧狀鈉火的燃燒速率與鈉泄漏的質(zhì)量流量呈正比，與空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量正相關(guān)。當(dāng)空氣中的鈉全部進(jìn)入鈉池后，霧狀鈉火結(jié)束。

4) 使用霧狀鈉火燃燒速率模擬方法，以霧狀鈉火燃燒速率為基礎(chǔ)，將其當(dāng)成1個熱釋放源，可將和鈉燃燒直接關(guān)聯(lián)的現(xiàn)象，如鈉的燃燒速率、鈉進(jìn)入鈉池的速率、空氣中未燃燒的鈉的質(zhì)量、鈉燃燒產(chǎn)生鈉氣溶膠的速率、鈉燃燒火焰層和空氣間的傳熱、鈉燃燒火焰層和墻壁間的傳熱等現(xiàn)象剝離進(jìn)行計算。而霧狀鈉火燃燒過程中的其余傳熱和傳質(zhì)現(xiàn)象，與其他燃料的燃燒過程中的傳熱和傳質(zhì)現(xiàn)象相似，可用相似方法處理。

5) 鈉滴燃燒比率曲線或霧狀鈉火的燃燒速率曲線可通過集總參數(shù)法的霧狀鈉火程序計算得到，也可利用現(xiàn)代計算流體力學(xué)的方法求解霧狀鈉火三維空間的Navier-Stokes方程得到，也可直接使用鈉火試驗(yàn)測量得到。這種模擬方法忽略了鈉滴燃燒的具體現(xiàn)象和過程，用鈉滴的燃燒比率或霧狀鈉火燃燒速率代表霧狀鈉火的劇烈程度，重點(diǎn)關(guān)注鈉燃燒速率對和安全有關(guān)的霧狀鈉火后果的影響，包括事故工藝間的溫度變化、壓力變化和鈉氣溶膠濃度的變化，輸入方式靈活，且可與試驗(yàn)對比驗(yàn)證，可用于鈉火事故安全分析中霧狀鈉火的模擬。