王國芝，張東輝，李世銳，申鳳陽，杜海鷗，王榮東，胡文軍

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

鈉冷快堆是第4代核能系統(tǒng)中的重要堆型，世界上很多國家都發(fā)展過或正在發(fā)展鈉冷快堆。我國已建成第1座鈉冷快堆——中國實驗快堆(CEFR)，目前我國正在建設600 MW示范快堆(CFR600)。鈉冷快堆使用液態(tài)金屬鈉作為冷卻劑，冷卻劑鈉的用量為數(shù)噸到數(shù)千噸?；瘜W性質(zhì)活潑的液態(tài)金屬鈉暴露到空氣中易引起燃燒，大量的鈉是快堆廠房存在的最大火災危險源。因此鈉火安全問題是鈉冷快堆區(qū)別于水堆的最重要的安全問題之一。與鈉火相關的風險主要是鈉燃燒后釋放的熱量使鈉工藝間溫度升高、壓力增加以及釋放出鈉氣溶膠。鈉泄漏后可能發(fā)生池式鈉火和霧狀鈉火，其中以霧狀鈉火的后果最為嚴重，因霧狀鈉火條件下鈉噴射分散成小液滴，使鈉燃燒特別劇烈。因此，需針對鈉火安全問題，特別是霧狀鈉火安全問題，采取鈉火防護措施，進行鈉火安全防護設計和鈉火事故分析。因此，需建立鈉火的模擬計算方法，特別是對霧狀鈉火進行模擬計算，分析其后果。

世界上發(fā)展過鈉冷快堆的國家，曾建立了多種霧狀鈉火的模擬計算方法，并開發(fā)了相應的霧狀鈉火分析程序。其中1類是采用集總參數(shù)的鈉火分析程序，如SPRAY/SPRAY-3A[1]、SOMIX/SOMIX-2C[2]、NACOM[3]、SPCA-Ⅱ[4]、SOFIA[5-6]/SOFIA-2、CONTAIN-LMR[7]、MELCOR[8-10]、ASSCOPS[11-12]、SPHINCS[13-14]、HISLAC[15]、FEUMIX[16]、PULSAR[17]、NABRAND[18]、NAFCON-SF[19]、ECART[20]、SSPRAY[21]、SPCOM[22]等。另外1類是三維的鈉火分析程序，如日本開發(fā)的霧狀鈉火計算程序SOLFAS[23-24]、AQUA-SF[25-26]，與NACOM等集總參數(shù)程序不同的是，SOLFAS和AQUA-SF中考慮了溫度和壓力的空間分布。張斌等[27]基于液滴燃燒的D2規(guī)律開發(fā)霧狀鈉火程序用于計算霧狀鈉火導致的氣體溫度和化學成分的空間三維分布。

綜上，霧狀鈉火的模擬方法可分為兩類。1類是采用集總參數(shù)法的霧狀鈉火程序，利用液滴燃燒的D2規(guī)律等經(jīng)驗公式，不考慮溫度和壓力的空間分布。優(yōu)點是計算速度快、可用于計算霧狀鈉火對多個鈉工藝間的影響。缺點是不能計算三維空間內(nèi)的溫度場和壓力場等，而且由于鈉滴粒徑分布等數(shù)據(jù)很難精確測量，所以程序的驗證存在困難。另外1類是利用現(xiàn)代計算流體力學的方法，通過求解三維空間的Navier-Stokes方程，優(yōu)點是能計算溫度和壓力的三維分布，而且可較精細地模擬霧狀鈉火中的一些特殊現(xiàn)象，如鈉火燃燒區(qū)局部缺氧對燃燒造成的影響。缺點是模擬越精細，消耗的計算資源越多，計算速度越慢，局部的精細計算和大空間、多工藝間的整體計算較難同時滿足。

本文通過對霧狀鈉火燃燒的速率進行擬合，將霧狀鈉火作為鈉工藝間內(nèi)的熱源和鈉氣溶膠源，模擬分析霧狀鈉火的燃燒過程。霧狀鈉火的燃燒速率與鈉火的劇烈程度、鈉火的后果直接相關。在這種模擬方法中，將鈉滴的燃燒比率曲線或霧狀鈉火的燃燒速率曲線作為輸入，忽略這中間具體的燃燒過程和現(xiàn)象，通過推導得到霧狀鈉火燃燒和單個鈉滴燃燒的關系，重點關注霧狀鈉火燃燒速率對事故工藝間的溫度、壓力和鈉氣溶膠濃度變化的影響。在實際應用本文模擬方法時，可使用鈉滴試驗測量得到的鈉滴燃燒比率曲線或鈉火試驗測量得到的鈉燃燒速率曲線作為輸入，將模擬結(jié)果與試驗結(jié)果進行對比。但由于實際試驗測量的鈉滴燃燒比率曲線或鈉燃燒速率曲線僅是在特定的試驗條件下產(chǎn)生的曲線，不具有普遍性，當鈉噴射質(zhì)量流量或工藝間體積等試驗條件發(fā)生變化時，便不再適用。因此本文分別采用冪函數(shù)、指數(shù)函數(shù)和線性函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率曲線，用鈉滴最大燃燒比率、鈉滴下落時間等參數(shù)表征鈉滴的燃燒比率曲線。

1 鈉滴燃燒比率模擬

1.1 鈉滴燃燒比率

將鈉滴的燃燒分為預燃階段和燃燒階段，鈉滴的燃燒由氧氣向液滴表面的擴散速率控制。預燃階段的反應速率為：

(1)

其中：mf為鈉滴質(zhì)量，kg；ρO2為氧氣質(zhì)量濃度，kg/m3；Dd為傳質(zhì)系數(shù)，m3/s；D為鈉滴粒徑，m；i為鈉燃燒反應生成過氧化鈉的鈉質(zhì)量和鈉燃燒總質(zhì)量的比值；Re為Reynolds數(shù)；Sc為Schmidt數(shù)；t為時間，s。

燃燒階段的燃燒速率利用準靜態(tài)液滴的燃燒模型計算，并通過強制對流修正：

(2)

其中：cpg為空氣的比定壓熱容，J/(kg·K)；Pr為Prandtl數(shù)；B為系數(shù)；k為氣體的熱導率，W/(m2·K)。

基于上述經(jīng)驗關系式，編制霧狀鈉火的計算程序，并進行了驗證[28]。在初始環(huán)境氧氣濃度為21%、鈉滴平均粒徑為4.576 mm下，假設其下落4 s后進入鈉池，通過霧狀鈉火計算軟件可計算得到鈉滴燃燒比率和下落時間的數(shù)據(jù)(表1)。鈉滴落入鈉池后，不再以霧狀鈉火形式燃燒，因此鈉滴燃燒比率不再變化，達到該條件下的最大值80.28%。

表1 鈉滴燃燒比率和下落時間的關系Table 1 Sodium droplet combustion ratio vs. falling time

從表1可知，鈉滴在下落過程中，鈉滴燃燒比率逐漸增加，在第4 s時鈉滴進入鈉池，因此鈉滴燃燒比率在第4 s時達到最大值80.28%。進入鈉池后，認為鈉滴匯聚成池以池式鈉火形式燃燒，不再以霧狀鈉火形式燃燒，因此當下落時間大于4 s時，鈉滴的燃燒比率均為最大值80.28%。除了利用霧狀鈉火程序計算，也可設計試驗裝置，在一定初始條件下，測量得到特定粒徑的鈉滴在空氣中的下落燃燒比率和時間的關系曲線。

為模擬計算的方便，需對鈉滴燃燒比率和時間的關系進行函數(shù)擬合，擬合成如下的分段函數(shù)關系式：

(3)

其中：Rd(t)為鈉滴燃燒比率和時間的函數(shù)；τd為鈉滴在空中下落的時間；Rm為鈉滴下落到鈉池的燃燒比率，對于表1，τd=4 s，Rm=80.28%。表1是特定工況下的數(shù)據(jù)，當初始條件變化，或工藝間高度變化，或鈉滴粒徑變化時，對應的數(shù)據(jù)不同，因此相應的τd和Rm也不同。

1.2 冪函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率

霧狀鈉火物理模型中，通常認為液滴燃燒滿足D2規(guī)律。D2規(guī)律認為鈉滴在燃燒的過程中，粒徑的平方和下落時間呈正比，即：

(4)

其中：Dt和D0分別為t時刻和初始時刻的鈉滴粒徑，m；k1為比例系數(shù)。而鈉滴燃燒比率和鈉滴粒徑的3次方呈正比：

(5)

聯(lián)立式(4)和(5)可得：

(6)

R(t)=(1-k2t)1.5

(7)

式(7)中燃燒比率為時間的冪函數(shù)，因此稱之為鈉滴燃燒比率的冪函數(shù)模擬。表1所列的鈉滴燃燒比率，用式(7)模擬，可計算得到k2=0.165 4。利用冪函數(shù)模擬的燃燒比率曲線和程序計算得到的燃燒比率曲線如圖1所示。

圖1中虛線表示使用程序計算得到的在1.1節(jié)的試驗工況下鈉滴燃燒比率曲線。在不同的工況下，鈉滴的最大燃燒比率和下落時間與表1的不同，但燃燒比率曲線變化趨勢與圖1的相似。從圖1可知，在鈉滴下落時間較小時，式(7)擬合得到的鈉滴燃燒比率較程序計算的更大，這可能是因為使用冪函數(shù)模擬時，認為k1是常數(shù)，使用初始條件計算得到。實際上k1與環(huán)境條件和鈉滴溫度等相關，因此程序計算得到的鈉滴燃燒比率和冪函數(shù)模擬得到的鈉滴燃燒比率會有差異。

圖1 程序計算和冪函數(shù)模擬的鈉滴燃燒比率Fig.1 Sodium droplet combustion ratios calculated by code and fitted by power correlation

1.3 指數(shù)函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率

依據(jù)燃燒比率曲線的特點，參考FEUMIX軟件中對鈉火燃燒功率參數(shù)Sh(Sh為鈉滴和空氣的換熱面積和傳熱系數(shù)的乘積，W/K)[29]的模擬，用如下的指數(shù)函數(shù)來擬合燃燒比率曲線：

(8)

其中，A、θ為指數(shù)函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率關系式中的參數(shù)。A、θ、τd和Rm之間不是獨立的，由于鈉滴燃燒比率曲線應是無斷點的，因此當t=τd時，有：

A(1-e-τd/θ)=Rm

(9)

可得出：

θ=-τd/lg(1-Rm/A)

(10)

對于表1的數(shù)據(jù)，τd=4 s，Rm=80.28%，因此僅需指定A，即可用式(8)擬合鈉滴燃燒比率曲線。圖2為當A分別取1和100時式(8)擬合和程序計算的鈉燃燒比率曲線。

圖2 程序計算和指數(shù)函數(shù)模擬的鈉滴燃燒比率Fig.2 Sodium droplet combustion ratios calculated by code and fitted by exponential function

從圖2可知，當A=1時，式(8)擬合得到的鈉滴燃燒比率較程序計算的更大。當A=100時，式(8)擬合得到的鈉滴燃燒比率與程序計算值吻合得更好。這是因為A越大，式(8)擬合得到的曲線越接近直線，而程序計算的鈉滴燃燒比率也近似線性，因此兩者能吻合得較好。但若用于安全分析需取保守值，則可選擇較小的A。實際上，當A較大時或最大燃燒比率Rm遠小于A時，有：

Rm?A

(11)

因此鈉滴燃燒比率函數(shù)如下：

(12)

當A較大時，模擬燃燒比率的指數(shù)關系式可用線性關系式替代，因此式(12)稱為鈉滴燃燒比率的線性函數(shù)模擬。

2 霧狀鈉火燃燒過程

2.1 鈉泄漏流量不恒定

(13)

因此，t時已燃燒的鈉質(zhì)量msc為：

(14)

t′≤τd時，鈉滴還未下落到鈉池，空氣中未燃燒的鈉滴質(zhì)量msj等于已泄漏的鈉滴總質(zhì)量msl減去已燃燒的鈉滴質(zhì)量msc：

msj(t)=msl(t)-msc(t)

(15)

將式(14)代入式(15)，可得：

(16)

τd

(17)

從τd時刻開始，鈉滴已落到鈉池，未燃燒的比率為1-Rm，則鈉滴落入鈉池的質(zhì)量msp為：

(18)

因此，空氣中未燃燒的鈉滴質(zhì)量等于泄漏的鈉滴總質(zhì)量減去已燃燒的鈉質(zhì)量和落入鈉池的鈉質(zhì)量：

msj(t)=msl(t)-msc(t)-msp(t)

(19)

聯(lián)合式(17)、(18)和(19)，可得空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量為：

(20)

在τe

(21)

由于鈉泄漏已停止，鈉泄漏質(zhì)量達到最大值，類似地，可求出空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量之和為：

(22)

上述各式描述了在給定鈉滴燃燒比率隨下落時間關系的情況下，霧狀鈉火的燃燒過程，包括鈉的泄漏、鈉的燃燒和鈉進入鈉池，各部分鈉的質(zhì)量和鈉滴燃燒比率以及鈉泄漏流量的函數(shù)關系。

2.2 鈉泄漏流量恒定

(23)

將式(23)代入已燃燒鈉的質(zhì)量等式(式(14)、(17)和(21))中，可得：

(24)

將式(23)代入空氣中未燃燒鈉的質(zhì)量等式(式(16)、(20)和(22))中，化簡后可得：

(25)

可看到，當鈉泄漏流量恒定時，某時刻已燃燒的鈉質(zhì)量和鈉泄漏流量呈正比，空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量和鈉泄漏流量呈正比。

3 霧狀鈉火燃燒速率模擬

3.1 使用鈉滴燃燒比率曲線計算

(26)

當鈉泄漏質(zhì)量流量恒定不變時，聯(lián)合式(24)和(26)，可得：

(27)

使用冪函數(shù)、指數(shù)函數(shù)或線性關系式模擬鈉滴燃燒比率，并代入式(27)，可分別求解出霧狀鈉火燃燒速率的表達式，以指數(shù)函數(shù)模擬鈉滴燃燒比率的式(8)為例，求解得霧狀鈉火的燃燒速率如下：

(28)

由于霧狀鈉火的燃燒速率和鈉泄漏質(zhì)量流量呈正比，因此有：

(29)

式(29)表示鈉泄漏流量為1 kg/s時對應的鈉燃燒速率，對于表1的數(shù)據(jù)，τd=4 s，Rm=80.28%，當A取1時，假設τe=8 s，得到霧狀鈉火燃燒速率隨時間的變化曲線如圖3所示。

圖3 鈉泄漏流量為1 kg/s時霧狀鈉火燃燒速率和時間的關系Fig.3 Sodium spray fire combustion ratevs. time for sodium leak rate of 1 kg/s

從式(27)和圖3可看出，t≤τd時，霧狀鈉火燃燒速率和鈉泄漏的質(zhì)量流量呈正比，與下落時間為t時的鈉滴燃燒比率呈正比。τd

3.2 鈉火試驗測量

可通過兩種試驗獲得霧狀鈉火的燃燒速率。一種是鈉滴的下落燃燒試驗，通過一定條件下單個鈉滴的試驗測量得到鈉滴燃燒比率和時間的關系曲線，利用式(27)，便可計算霧狀鈉火的燃燒速率。另外一種是設計與事故時鈉泄漏工況條件一致的霧狀鈉火試驗，使鈉管道流量、破口尺寸、液態(tài)鈉溫度和初始氧氣濃度等與事故工況下的一致，便可測量和計算得到霧狀鈉火的燃燒速率。

4 霧狀鈉火模擬關系式的應用

霧狀鈉火的后果，包括事故時工藝間溫度和壓力的變化、空氣中鈉氣溶膠濃度的變化等，與霧狀鈉火的燃燒速率直接相關。鈉燃燒釋放出的熱量作為熱源，這部分熱量通過對流傳熱或輻射傳熱的方式，在空氣、鈉氣溶膠、地面和墻面等之間分配。

圖4 鈉滴燃燒示意圖Fig.4 Schematic of sodium droplet combustion

鈉滴蒸發(fā)后形成鈉蒸氣燃燒，形成火焰層，在火焰層發(fā)生鈉蒸氣和氧氣的反應，如圖4所示。

假設在火焰層，鈉的燃燒反應是非預混燃燒，即鈉和氧氣反應的速率遠大于鈉蒸氣和氧氣向火焰層的傳質(zhì)速率。依據(jù)化學反應方程式，氧氣的消耗速率、鈉的燃燒速率和氧化鈉的生成速率呈正比。氧氣的消耗速率便是氧氣向火焰層的傳質(zhì)速率。假設反應全部生成氧化鈉，生成氧化鈉的反應發(fā)生在火焰層，則有：

(30)

在火焰層，氧氣的消耗速率(即環(huán)境中氧氣向火焰層的傳質(zhì)速率)、鈉燃燒的速率(即鈉滴中的鈉蒸氣向火焰層的傳質(zhì)速率)和氧化鈉的生成速率之間符合化學反應方程式中的計量比，因此有：

(31)

(32)

鈉滴火焰層和空氣之間存在傳質(zhì)和傳熱。一方面，氧氣從空氣中進入火焰層；另一方面，火焰層中鈉燃燒產(chǎn)生的熱量傳遞給空氣，傳熱主要由火焰層和空氣的溫差確定：

Qf→g=Sh(Tf-Tg)

(33)

其中：Qf→g為鈉滴火焰層向空氣的傳熱，W；Tf為鈉滴火焰層的溫度，K；Tg為空氣的溫度，K。

利用傳熱和傳質(zhì)的相似性，可從傳熱方程得出氧氣的傳質(zhì)方程[29]如下：

(34)

其中，YO2為空氣中氧氣的質(zhì)量分數(shù)。聯(lián)立式(31)、(33)和(34)，可得：

(35)

因此，通過上式，可由某時刻的霧狀鈉火燃燒速率求解得到火焰層向空氣的傳熱速率。

其他的傳熱關系式的求解可分為兩類，其中1類是火焰層和其他介質(zhì)之間的傳熱，如火焰層和墻壁的輻射傳熱、火焰層和鈉池的輻射傳熱等，均與霧狀鈉火燃燒速率有關?；鹧鎸雍蛪Ρ谥g的傳熱為：

(36)

其中：Qf→w為鈉滴火焰層和墻壁間的傳熱，W；Tw為墻壁的溫度，K；Tref為輻射傳熱參考溫度，K；Rf為系數(shù)，通常取值為0.2～0.5；εw為墻壁的輻射傳熱系數(shù)；τfw為鈉燃燒火焰層和墻面間的透射率；Ff→w為鈉滴火焰層向墻壁傳熱的角系數(shù)。

第2類傳熱是氣體、墻壁和鈉氣溶膠間的傳熱，這類傳熱關系式不與霧狀鈉火燃燒速率直接相關，主要由溫差、傳熱面積和傳熱系數(shù)確定，如氣體和墻壁之間的傳熱：

Qg→w=hgwSw(Tg-Tw)

(37)

其中：Qg→w為氣體和墻壁之間的傳熱，W；Sw為墻壁的面積，m2；hgw為氣體和墻壁間的傳熱系數(shù)，W/(m2·K)。

綜上，以霧狀鈉火燃燒速率為基礎，可求出霧狀鈉火作用于鈉工藝間的所有傳質(zhì)和傳熱，因此可求解得到霧狀鈉火的后果，包括溫度和壓力等。

5 結(jié)論

本文提出了鈉滴燃燒比率模擬方法，以鈉滴的燃燒比率和時間的曲線為基礎，說明了霧狀鈉火的燃燒過程，得到了霧狀鈉火燃燒速率和鈉滴燃燒比率之間的關系，并闡述了霧狀鈉火燃燒速率模擬的應用，主要的結(jié)論如下。

1) 霧狀鈉火燃燒過程中，鈉滴的燃燒比率隨時間逐漸增加，在鈉滴進入鈉池時達到最大值；鈉滴的燃燒比率曲線可通過鈉滴燃燒試驗獲得，可通過霧狀鈉火分析程序計算得到，可通過冪函數(shù)、指數(shù)函數(shù)和線性函數(shù)模擬和擬合鈉滴燃燒比率曲線。

2) 利用鈉滴燃燒比率曲線，可模擬計算霧狀鈉火的燃燒過程，求解出已燃燒鈉的質(zhì)量、空氣中未燃燒鈉的質(zhì)量、進入鈉池的鈉質(zhì)量和時間的關系曲線。當鈉泄漏流量在霧狀鈉火燃燒過程中維持恒定時，已燃燒的鈉質(zhì)量和空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量與鈉泄漏流量呈正比。

3) 霧狀鈉火的燃燒速率可通過鈉滴燃燒試驗和模擬事故工況下的霧狀鈉火試驗得到。霧狀鈉火燃燒速率是一個逐漸增加，在準穩(wěn)態(tài)維持燃燒直到鈉泄漏停止，然后減少到0的過程。霧狀鈉火的燃燒速率與鈉泄漏的質(zhì)量流量呈正比，與空氣中未燃燒的鈉質(zhì)量正相關。當空氣中的鈉全部進入鈉池后，霧狀鈉火結(jié)束。

4) 使用霧狀鈉火燃燒速率模擬方法，以霧狀鈉火燃燒速率為基礎，將其當成1個熱釋放源，可將和鈉燃燒直接關聯(lián)的現(xiàn)象，如鈉的燃燒速率、鈉進入鈉池的速率、空氣中未燃燒的鈉的質(zhì)量、鈉燃燒產(chǎn)生鈉氣溶膠的速率、鈉燃燒火焰層和空氣間的傳熱、鈉燃燒火焰層和墻壁間的傳熱等現(xiàn)象剝離進行計算。而霧狀鈉火燃燒過程中的其余傳熱和傳質(zhì)現(xiàn)象，與其他燃料的燃燒過程中的傳熱和傳質(zhì)現(xiàn)象相似，可用相似方法處理。

5) 鈉滴燃燒比率曲線或霧狀鈉火的燃燒速率曲線可通過集總參數(shù)法的霧狀鈉火程序計算得到，也可利用現(xiàn)代計算流體力學的方法求解霧狀鈉火三維空間的Navier-Stokes方程得到，也可直接使用鈉火試驗測量得到。這種模擬方法忽略了鈉滴燃燒的具體現(xiàn)象和過程，用鈉滴的燃燒比率或霧狀鈉火燃燒速率代表霧狀鈉火的劇烈程度，重點關注鈉燃燒速率對和安全有關的霧狀鈉火后果的影響，包括事故工藝間的溫度變化、壓力變化和鈉氣溶膠濃度的變化，輸入方式靈活，且可與試驗對比驗證，可用于鈉火事故安全分析中霧狀鈉火的模擬。