薛松　戴維　顏佳任

摘 要：隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快，我國城市大氣污染已經(jīng)成為首要環(huán)境問題，其中以PM2.5污染最為嚴(yán)重。G20峰會(huì)期間杭州地區(qū)從2日17時(shí)至4日18時(shí)出現(xiàn)了兩次污染過程，PM2.5質(zhì)量濃度峰值分別為3日00時(shí)的65.3μg/m3和4日01時(shí)的54.7μg/m3，兩次污染過程均發(fā)生在夜間。本文利用WRF-Chem模式，模擬了9月2—4日的PM2.5污染過程，研究了減排區(qū)域內(nèi)排放源對PM2.5顆粒物的貢獻(xiàn)率和污染過程的天氣條件，模擬結(jié)果表明：2日—4日減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率平均值為714%，兩次污染過程中PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)到峰值時(shí)減排區(qū)域內(nèi)排放源貢獻(xiàn)率分別為86.7%和77.7%，與平均值相比都有提高，在整個(gè)污染過程中PM2.5顆粒物的貢獻(xiàn)主要以減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)為主。發(fā)現(xiàn)在減排背景下，氣象條件是產(chǎn)生污染的主要原因，杭州地區(qū)上空邊界層內(nèi)空氣層結(jié)處于靜力穩(wěn)定狀態(tài)，在850hPa上受高壓控制，地面風(fēng)場較弱這些天氣條件不利于杭州地區(qū)污染物擴(kuò)散，導(dǎo)致污染物在杭州地區(qū)堆積。

關(guān)鍵詞：PM2.5;WRF-Chem;減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)

1 緒論

隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人民生活水平的提高，大氣污染越來越受到人們關(guān)注，PM2.5污染作為大氣污染中的一種，成為嚴(yán)峻的大氣環(huán)境問題。研究指出，大氣氣溶膠的粒徑分布、化學(xué)成分和時(shí)空變化等決定了顆粒物的健康效應(yīng)和環(huán)境效應(yīng)（Castro et al.，2010），大氣顆粒物尤其是粒徑較小的細(xì)顆粒物會(huì)危及人體健康，包括引發(fā)呼吸系統(tǒng)疾病等（Holmes，2007）。目前，WRF-Chem模式已經(jīng)廣泛的應(yīng)用于區(qū)域空氣質(zhì)量的研究（Easter et al.，2004），有大量的學(xué)者使用WRF-Chem模式研究了不同地區(qū)的污染過程，揭示了地區(qū)間污染物相互傳輸和氣象條件的關(guān)系。Lee et al.（2006）使用WRF-Chem模式研究發(fā)現(xiàn)香港和珠三角地區(qū)的污染有一定的相關(guān)性。封藝等（2015）通過WRF-Chem模式研究了長江三角城市群相互輸送污染物的比例。Milford et al.（2013）發(fā)現(xiàn)歐洲西南部的PM2.5污染和西班牙西南部、葡萄牙地區(qū)的輸送有關(guān)。楊鵬等（2016）研究了南京地區(qū)夏季的一次PM2.5污染過程，發(fā)現(xiàn)南京東部上游地區(qū)輸送和氣象條件的共同影響下形成此次污染過程。

另一方面也有學(xué)者研究了大型活動(dòng)政策性減排措施對空氣質(zhì)量改善效果的影響。徐敬等（2016）將減排區(qū)域設(shè)置為敏感源區(qū)和重點(diǎn)區(qū)域，在使用相同的減排策略時(shí)，對比兩種減排策略發(fā)現(xiàn)二者都可以明顯降低當(dāng)?shù)氐腜M2.5濃度。通過，比較不同減排策略的表現(xiàn)后發(fā)現(xiàn)，、敏感源區(qū)方案的減排效率要高于重點(diǎn)區(qū)域減排方案，當(dāng)敏感源區(qū)PM2.5的排放量僅僅減少重點(diǎn)區(qū)域削減量的20%的情況下，就可以達(dá)到重點(diǎn)區(qū)域方案總體減排效果的60%～90%。Liu et al.（2012）使用基于遙感的統(tǒng)計(jì)模型研究奧運(yùn)會(huì)期間減排措施對PM2.5質(zhì)量濃度影響發(fā)現(xiàn)，奧運(yùn)會(huì)前后實(shí)施的減排策略使得北京PM2.5質(zhì)量濃度下降了27%～33%。李荔等（2016）使用南京青奧會(huì)期間的減排方案模擬了南京地區(qū)大氣空氣質(zhì)量的變化發(fā)現(xiàn)，大氣污染物SO2、NOx和煙粉塵濃度相比為減排時(shí)減少了24%、30%和27%，此外，減排措施的實(shí)施直接使得南京地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度降低了21%。Guo et al.（2016）使用空氣質(zhì)量模型模擬了2014年北京APEC會(huì)議召開前后“APEC藍(lán)”期間，大氣污染物濃度的濃度變化，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)減少本地一次排放源將使得PM2.5、PM10、NO2、CO濃度分別減22%、24%、10%、22%，同時(shí)也對比設(shè)置另一種情境，當(dāng)減少周圍區(qū)域污染物排放時(shí)，發(fā)現(xiàn)PM2.5、PM10、NO2、CO的濃度分別減少了14%、14%、8%、13%，研究表明改善北京地區(qū)空氣質(zhì)量最直接有效的減排策略是直接減少北京地區(qū)的污染物排放，另一方面也表明，北京周邊地區(qū)排放的污染物也對北京地區(qū)的空氣質(zhì)量產(chǎn)生了不可忽視的影響。

杭州是長三角地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)城市之一，也是著名的旅游城市，隨著城市化的迅猛發(fā)展，城市空氣質(zhì)量明顯下降，污染日趨嚴(yán)重。為了保障2016年9月4—5日G20峰會(huì)期間杭州城區(qū)的空氣質(zhì)量，杭州市在2016年8月24日至9月6日期間采取了嚴(yán)格的減排限排措施，為我們提供了研究杭州的空氣質(zhì)量影響因素的理想試驗(yàn)條件。在減排期間，杭州市城市背景站（杭州國家氣候基準(zhǔn)站）的觀測數(shù)據(jù)中仍發(fā)現(xiàn)在9月2日17時(shí)—4日18時(shí)（北京時(shí)間，下同）有兩次PM2.5質(zhì)量濃度升高的過程。本文研究了減排區(qū)域內(nèi)排放源對觀測點(diǎn)PM2.5顆粒物的貢獻(xiàn)率和污染過程的天氣條件，為今后的減排措施提供更多的啟示。

2 資料和方法

2.1 觀測和站點(diǎn)

觀測時(shí)間為2016年9月2日00：00—2016年9月7日08：00，觀測資料為杭州國家基準(zhǔn)氣候站（30.23°N，120.17°E，海拔43.3m）（以下簡稱杭州站）的溫度、氣壓、風(fēng)速、風(fēng)向、PM2.5質(zhì)量濃度、PM10質(zhì)量濃度和臨安大氣本底站（30.3°N，119.73°E，海拔138.6m）（以下簡稱臨安站）的PM10質(zhì)量濃度。

2.2 模式介紹和設(shè)置

本研究采用的WRF-Chem模式是由美國大氣研究中心（NCAR）、美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室（PNNL）、美國國家海洋及大氣管理局（NOAA）共同開發(fā)完成的的中尺度大氣動(dòng)力—化學(xué)耦合模式，該模式除了可以計(jì)算各種動(dòng)力參數(shù)和微物理變量（如風(fēng)溫度邊界層云雨過程等）外，在其化學(xué)部分還包括了完整的傳輸（平流對流和擴(kuò)散）、干/濕沉降、化學(xué)過程，模式最大的優(yōu)點(diǎn)是氣象模塊與化學(xué)傳輸模塊在時(shí)間和空間分辨率上完全耦合。試驗(yàn)采用的WRF-Chem版本為3.6.1。研究區(qū)域?yàn)槲覈鴸|部地區(qū)，模式使用了兩層嵌套區(qū)域模擬方案（如圖1a所示），中心經(jīng)緯度為30°N，120°E，投影方式為Lambert投影，兩條標(biāo)準(zhǔn)緯度分別為30°N和60°N。外層網(wǎng)格數(shù)為85×95，水平分辨率為12km，內(nèi)層網(wǎng)格數(shù)為118×142，水平分辨率為4km，垂直方向劃分為31層。氣象輸入數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)測中心（NCEP）發(fā)布的再分析數(shù)據(jù)，網(wǎng)格分辨率為1°×1°，時(shí)間分辨率為6h。WRF-Chem模式的氣相化學(xué)機(jī)制選用CBM-Z方案，氣溶膠方案為MOSAIC。光化學(xué)反應(yīng)過程所需要的光解率由在線的Fast-J方法計(jì)算，選用了Lin微物理參數(shù)化方案、RRTM長波輻射方案、Goddard短波輻射方案、Noah陸面方案和YSU邊界層方案。

2.3 排放源清單和減排區(qū)域設(shè)置

模式兩層嵌套網(wǎng)格使用的人為源排放源清單來自中國多尺度排放清單模型（MEIC，2012年），生物質(zhì)排放源采用Model of Emissions and Gases from Nature（MEGAN）（https：//www.acom.ucar.edu/wrf-chem/download.shtml），模式的化學(xué)和初始邊界條件由Model for Ozone And Related Chemical Traces version（MOZART）（https：//www.acom.ucar.edu/wrf-chem/mozart.shtml）提供。杭州G20會(huì)議環(huán)境質(zhì)量保障時(shí)間為8月24日—9月6日，根據(jù)《浙江省環(huán)境質(zhì)量保障方案》設(shè)置減排區(qū)域如表1，減排區(qū)域如圖1（b）所示。

模式預(yù)熱時(shí)間為2016年8月31日08：00—9月2日08：00，模擬時(shí)間為2016年9月2日08：00—7日08：00。試驗(yàn)包括：A.實(shí)施人為源減排措施的情景模擬;B.清除減排區(qū)域內(nèi)污染物的情景模擬。

3 結(jié)果驗(yàn)證

G20會(huì)議期間杭州站PM2.5平均質(zhì)量濃度為24.7μg/m3，與前后平均值30.1μg/m3和37.2μg/m3相比，杭州站的PM2.5質(zhì)量濃度下降了15%～30%;PM10平均質(zhì)量濃度為42.2μg/m3，與前后平均值47.1μg/m3和58.9μg/m3相比，質(zhì)量濃度下降了10%～25%;AQI空氣質(zhì)量指數(shù)在G20峰會(huì)期間達(dá)到了良好的標(biāo)準(zhǔn)。圖1為杭州站氣象要素、PM10和臨安站PM10的模擬結(jié)果和觀測結(jié)果的對比。根據(jù)對比可以發(fā)現(xiàn)，模擬數(shù)據(jù)和觀測數(shù)據(jù)較為吻合，杭州站的氣象要素相關(guān)系數(shù)為：溫度0.85、風(fēng)速0.56、風(fēng)向0.5，杭州站和臨安站的大氣顆粒物PM10相關(guān)系數(shù)分別為0.65和0.51，總體上模擬效果良好。

4 結(jié)果分析

4.1 氣溶膠污染過程

在圖3中使用黑色方框標(biāo)出了兩次PM2.5污染事件，分別為9月2日17時(shí)-9月3日16時(shí)、9月3日17時(shí)—9月4日18時(shí)。PM2.5質(zhì)量濃度在9月3日凌晨上升到65.2μg/m3，到3日下午16時(shí)下降至16.3μg/m3，而后在4日凌晨又上升到547μg/m3，隨后下降并穩(wěn)定在10～30μg/m3。杭州以及周邊地區(qū)在8月24日—9月6日期間實(shí)行了嚴(yán)格的管控措施，而9月2日17時(shí)—4日18時(shí)出現(xiàn)了兩次PM2.5質(zhì)量濃度劇烈上升的過程，本文以兩次過程為例分析此次減排期間杭州地區(qū)PM2.5污染事件的形成原因和PM2.5的來源。圖4是9月2日12時(shí)開始，每隔6小時(shí)的近地層PM2.5質(zhì)量濃度分布和10m風(fēng)場。由圖4可見，在2日12時(shí)（a）和2日18時(shí)（b）杭州地區(qū)處于較為清潔區(qū)域，而在杭州地區(qū)污染物質(zhì)量濃度較高的時(shí)刻3日00時(shí)（c）和3日06時(shí)（d）時(shí)由于東側(cè)海上吹偏東風(fēng)，西側(cè)風(fēng)速較弱且以東風(fēng)為主，杭州地區(qū)處于風(fēng)速風(fēng)向的輻合帶中，同時(shí)杭州地區(qū)的北側(cè)則有個(gè)PM2.5的污染帶。隨后由于風(fēng)速的加大，污染物迅速消散，如圖4（e）。第二次污染過程與第一次相類似，如圖4（f）、4（g）、4（h）。

4.2 減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)

利用如下公式計(jì)算杭州站減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)所占比例：減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率=A-BA×100%（A：減排情景下杭州站污染物的質(zhì)量濃度，B：清除減排區(qū)域內(nèi)污染物時(shí)杭州站污染物的質(zhì)量濃度），以評價(jià)減排區(qū)域內(nèi)排放源對污染物質(zhì)量濃度的影響。9月2—5日中PM2.5和PM10兩種污染物的每日本地貢獻(xiàn)率分別為757%、79.8%、65.3%、15.1%和70.0%、73.4%、542%、104%，在2—4日的污染過程發(fā)生時(shí)PM2.5和PM10減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率在65.3%～79.8%之間，說明在這三天中污染物的來源主要是以減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)為主。為了更加詳細(xì)研究減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率和PM2.5質(zhì)量濃度的關(guān)系，繪制了PM2.5、PM10兩種污染物逐小時(shí)的減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率、減排區(qū)域外貢獻(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度、杭州站模擬PM2.5質(zhì)量濃度，如圖5。可以發(fā)現(xiàn)，PM2.5逐小時(shí)減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率在9月2日16時(shí)—4日17時(shí)這段時(shí)間內(nèi)與PM2.5質(zhì)量濃度變化一致。圖5中減排區(qū)域外貢獻(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度在2日—5日沒有明顯變化，只有在2日—4日污染過程中略有升高。表2中列出了杭州站2日-5日PM2.5污染物的平均濃度、3日和4日污染物的峰值濃度以及相應(yīng)時(shí)刻的減排區(qū)域內(nèi)、外貢獻(xiàn)率，從表中3日PM2.5質(zhì)量濃度峰值所對應(yīng)的減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)為83.65%，與平均值相比增加了48.09μg/m3，而外來貢獻(xiàn)占比16.35%，與平均值相比增加了6.65μg/m3。同時(shí)，4日PM2.5質(zhì)量濃度對應(yīng)的峰值為39.28μg/m3，此時(shí)減排區(qū)域貢獻(xiàn)為7166%、減排區(qū)域外貢獻(xiàn)為28.34%，與平均值相比增量分別為14.72μg/m3和5.76μg/m3。說明污染過程中杭州站的污染物以減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)為主，減排區(qū)域外貢獻(xiàn)雖然在污染發(fā)生時(shí)有小幅上升，但是與減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)相比較小。

4.3 氣象擴(kuò)散條件

圖6是2016年9月2日20時(shí)和9月3日20時(shí)的地面氣壓場及850hPa高度場、風(fēng)場。如圖6a，通過分析850hPa高度場的位勢高度，發(fā)現(xiàn)副熱帶高壓位于東海，并沒有控制在大陸上空，我國大陸幾乎不受副熱帶高壓的影響，但是杭州位于的長江中下游地區(qū)，則受副熱帶高壓控制，此外，在華南地區(qū)上空我們也發(fā)現(xiàn)有條切變線控制。通過分析海平面氣壓圖（圖6b）上，海南島至華南一帶受一熱帶低壓影響，但是我國東部地區(qū)的等壓線較為稀疏，氣壓梯度力較小，導(dǎo)致風(fēng)速較小。杭州以及周邊地區(qū)在850hPa上受高壓影響，位于海平面氣壓場上低壓控制地區(qū)的北側(cè)，使得杭州地區(qū)的垂直方向上大氣運(yùn)動(dòng)是向下的，也就是下沉的，杭州地區(qū)水平方向上氣壓梯度力較小，使得地面風(fēng)速較小，杭州地區(qū)處于靜風(fēng)控制，不利于污染物的擴(kuò)散。而到9月3日850hPa高度場（6c）上副高增強(qiáng)控制著長江中下游地區(qū)，海平面氣壓場則與前一日相比沒有明顯變化。

另一方面，由于杭州市以及周邊地區(qū)大氣穩(wěn)定度較高，不利于污染物擴(kuò)散。圖7顯示，在污染過程期間杭州地區(qū)邊界層的高度在200～300m之間，而杭州周邊地區(qū)的邊界層高度較高，杭州地區(qū)氣溶膠擴(kuò)散條件較差。圖8為污染期間PM2.5污染物的垂直分布情況，圖8a是9月3日00時(shí)沿東西方向的剖面圖，剖線位置如圖7中橫線。由圖7可見，PM2.5主要集中在600m左右，同時(shí)，我們分析風(fēng)場發(fā)現(xiàn)，在PM2.5濃度大值區(qū)的東側(cè)風(fēng)向向上，西側(cè)向下，有明顯的海陸風(fēng)形成，杭州灣附近形成的海路風(fēng)循環(huán)，將東側(cè)的污染物在600m左右的高度輸送至杭州地區(qū)上空，而后由于風(fēng)向向下堆積在杭州地區(qū)。另一方面，我們分析圖中的溫度場發(fā)現(xiàn)，此時(shí)杭州地區(qū)上空的溫度線分布較為稀疏，溫度梯度較弱，但是在900m以上高度的空中等溫線相對又變得密集，溫度梯度又逐漸加強(qiáng)，這種類似的氣象條件不利于污染物擴(kuò)散。由圖8b，剖線位置如圖7中的縱線，3日00時(shí)南北方向上的PM2.5污染物主要集中在400m以下的高度中，在這一高度上風(fēng)速大且以下沉氣流為主，杭州上空等溫線成垂直分布，而且較為稀疏，不利于污染物的抬升擴(kuò)散。而到了4日00時(shí)（如圖8c和8d），東西方向剖面氣象場形勢與3日00時(shí)相似，但是污染物集中在杭州地區(qū)近地層附近，PM25質(zhì)量濃度也有所降低。南北方向剖面（圖8d）在杭州地區(qū)上空也存在逆溫層，垂直風(fēng)速向下，不利于污染物擴(kuò)散。兩次污染過程氣象場相似，均是環(huán)流形勢以下沉運(yùn)動(dòng)為主、水平風(fēng)速較小、存在逆溫層，同時(shí)海陸風(fēng)在此次污染過程中也起到了一定的作用，杭州地區(qū)正好處于下沉區(qū)。

5 結(jié)論

2016年9月3—4日杭州G20峰會(huì)期間，在施行了嚴(yán)格的減排措施的控制下仍然產(chǎn)生了兩次PM2.5污染事件，在短時(shí)間內(nèi)PM2.5質(zhì)量濃度快速上升，而后迅速消散。污染過程與天氣形勢密切相關(guān)，850hPa上受高壓控制，地面等壓線稀疏風(fēng)速較小不利于污染物的擴(kuò)散。從垂直氣象條件來看，此次PM2.5污染發(fā)生時(shí)，杭州地區(qū)上空溫度垂直梯度較小，邊界層高度較低，垂直高度上的大氣較為穩(wěn)定以及海陸風(fēng)的作用，這些條件為污染物集聚提供了適宜的環(huán)境。模式的結(jié)果顯示，在非污染過程時(shí)段，減排區(qū)域內(nèi)對杭州站PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)率為68.9%。污染發(fā)生時(shí)減排區(qū)域外對杭州站PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)率雖然有所上升，但是相對于減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)率（最高時(shí)達(dá)到83.7%）則顯得較小，因此杭州站此次PM2.5污染以減排區(qū)域內(nèi)貢獻(xiàn)為主。

參考文獻(xiàn)：

[1]Castro A，Alonsoblanco E，Gonzálezcolino M，et al.Aerosol size distribution in precipitation events in León，Spain[J].Atmospheric Research，2010，96（2）：421-435.

[2]Easter R C，Ghan S J，Zhang Y，etal.MIRAGE：Model description and evaluation of aerosols and trace gases[J].Journal of Geophysical Research，2004，109（D20）：409-420.

[3]封藝，劉紅年，孫凱.長三角城市群污染輸送相互影響的敏感性試驗(yàn)[J].環(huán)境監(jiān)控與預(yù)警，2016，8（1）：5-12.

[4]Guo J，He J，Liu H，et al.Impact of various emission control schemes on air quality using WRF-Chem during APEC China 2014[J].Atmospheric Environment，2016，140：311-319.

[5]Lee Y C，Savtchenko A.Relationship between Air Pollution in Hong Kong and in the Pearl River Delta Region of South China in 2003 and 2004：An Analysis[J].Journal of Applied Meteorology and Climatology，2006，45（2）：269-282.

[6]李荔，劉倩，李冰，等.南京青奧會(huì)期間管控措施空氣質(zhì)量改善效果評估[J].環(huán)境科學(xué)研究，2016，29（2）：175-182.

[7]Liu Y，He K，Li S，et al.A statistical model to evaluate the effectiveness of PM2.5emissions control during the Beijing 2008 Olympic Games[J].Environment International，2012，44：100-105.

[8]Milford C，Castell N，Marrero C，et al.Measurements and simulation of speciated PM2.5 in south-west Europe[J].Atmospheric Environment，2013，77（77）：36-50.

[9]N.S.Holmes.A review of particle formation events and growth in the atmosphere in the various environments and discussion of mechanistic implications[J].Atmospheric Environment，2007，41（10）：2183-2201.

[10]徐敬，張小玲，蔡旭暉，等.基于敏感源分析的動(dòng)態(tài)大氣污染排放方案模擬[J].應(yīng)用氣象學(xué)報(bào)，2016，27（6）：654-665.

[11]楊鵬，朱彬，高晉徽，等.一次以南京為中心的夏季PM2.5污染島污染事件的數(shù)值模擬[J].中國環(huán)境科學(xué)，2016，36（2）：321-330.