侯 創(chuàng)，羅明生，徐文星

1.北京石油化工學院，北京 102617；2.北京化工大學，北京 100029

20 世紀末以來，隨著清潔生產理念的提出、可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的不斷推進與環(huán)保對工業(yè)生產越來越嚴格的要求，企業(yè)逐漸考慮通過對資源的循環(huán)回用減少廢物排放和新鮮物料的使用，達到環(huán)保和經濟性目的。因此，作為過程系統(tǒng)工程中直接處理廢物的有效工具，質量交換網絡（Mass Exchange Network，MEN）綜合得到極大地發(fā)展。

MEN 綜合首先由El-HALWAGI 等[1-2]于1989 年提出，他們基于夾點技術提出夾點圖法、濃度間隔表法和線性規(guī)劃法確定MEN 的最小操作費用，接著以質量交換器數目最少為目標確定MEN 的結構；然而這種方法沒有同時考慮操作費用和設備費用，并且質量交換器數目最少并不能保證網絡的設備費用最小。后來，HALLALE 等[3-6]將目標設定為操作費用和設備費用的和最小，同時權衡了兩種費用。

此外，隨著計算機的發(fā)展，一些基于超結構的數學優(yōu)化法的應用越來越廣泛。從1994 年PAPALEXANDRI 等[7]提出基于超結構的混合整數非線性（MINLP）模型后，大量的科研人員開始進行該方面的研究；李紹軍等[8]利用改進的遺傳算法綜合MEN；CHEN 等[9]提出用多級超結構建立數學模型；SZITKAI 等[10]建立了一個相當于線性的MINLP 模型；都健等[11-12]修改了MINLP 模型，得到了同步優(yōu)化傳質濃度差的非線性規(guī)劃（NLP）模型，并用模擬退火遺傳算法進行求解；ISAFIADE 等[13-14]組合了超結構和夾點技術的優(yōu)點，通過增加約束縮小了超結構的解的空間，提高了求解效率，并且提出了一個兩步的混合優(yōu)化策略；LI 等[15]使用block superstructure 研究了過程集成技術；VELáZQUEZ-GUEVARA 等[16-17]提出了基于state-task-network 的超結構模型。然而，上述這些方法，要么形成了較難求解的MINLP 模型，要么增加約束，減小了解的空間，很難得到真正意義的最優(yōu)解，并且在他們的模型中，缺少對由于塔板數向上取整造成MEN 年度最小總費用偏大的討論。本工作保證了在不增加其他變量和約束的前提下，用質量交換的存在與否判斷質量交換器是否采用，除去MINLP 模型中的0～1 變量，將MINLP 模型簡化為NLP 模型，并且在目標函數中加入取整函數，使求解結果更加精確，得到了一組一一對應的操作費用和設備投資費用，使年度總費用達到最低。

1 問題描述

其中：y和x分別為富、貧流股的污染物濃度；m和b的大小取決于貧富流股的性質；ε為貧富流股之間的濃度組成差，本工作中取常數。

本工作運用MEN 多級超結構模型（圖1）建立NLP 模型。超結構的級數通常取貧、富流股中數目最大的個數。該模型包含了多種可供選擇的結構性方案，形成了NLP 優(yōu)化問題。該問題可以用LINGO 11.0 中的Global Solver 求解器求解，最后得到了年度總費用最低的MEN 結構。其中R1和R2表示富流股，S1和S2表示貧流股。

圖1 分級超結構模型 Fig.1 Stage-wise superstructure

從圖1 可以看出，貧富流股在質量交換器入口處分流，出口處混合，進出第k級超結構的貧富流股濃度分別為xj k+1，xj k，yi k和yi k+1進出第k級超結構內質量交換器的貧富流股的濃度分別為xj k+1，sxi j k，yi k和syi j k。

為了闡述在模型中對塔板數目取整的必要性，提出塔板數-費用圖（圖2）對該問題加以說明。圖2 表示了一個質量交換器的塔板數與操作費用、理論投資費用、實際投資費用的關系，Z表示塔板整數，N表示理論塔板數。由圖2 可以看出，理論投資費用與塔板數的關系是線性的，隨著塔板數的增加，理論投資費用增大；實際投資費用與塔板數的關系則是一個分段函數，當塔板數不是整數時，實際投資費用對應的為塔板數向上取整后對應的費用值；操作費用與塔板數的關系則是非線性的，隨著塔板數的增加，操作費用會下降。傳統(tǒng)的優(yōu)化模型認為：若理論塔板數取N時，操作費用和理論設備投資費用的總和最低，則此時輸出的結果就是最優(yōu)的設計方案；然而，實際的總費用應為操作費用和實際設備費用的總和，從圖2 可以看出，當塔板數向上取整到實際數目Z+1 時，此時的操作費用應該更低，總費用才最小。舉個例子說明：如果5.1 塊塔板時，操作費用對應為20 000 元，而增加到5.9 塊塔板時操作費用減少為18 000 元；如果前者的操作費用和理論投資費用和小于后者，則前者會被認為是模型的最優(yōu)解。然而實際是，當兩者的塔板數均被向上取整到6 時，塔板數為5.9時對應的總費用要低于塔板數為5.1 時的費用。為了解決這一問題，本工作在模型的目標函數中加入了對塔板數的取整函數，改變了目標函數的表達。用焦爐氣的處理的案例對該模型進行驗證，得到了相比較其他文獻費用更低的質量交換網絡。

圖2 塔板數-費用圖 Fig.2 Trays-Cost diagram

2 多級超結構建立的NLP 數學模型

根據圖1 所示的多級超結構，可以建立一個NLP 模型，該模型包括目標函數、質量守恒和可行性約束等部分。本工作在目標函數中加入了對板式塔塔板數的取整，并通過判斷質量交換的存在與否來表達可行性約束，剔除了MINLP 模型中的0～1 變量，降低了求解難度。

2.1 目標函數

該NLP 模型的目標函數為MEN 的年度總費用（Total Annual Cost，fTAC）最低，它由外加質量交換劑的操作費用（f0）和質量交換單元的設備投資費用（fc）組成，表達式如式（2）所示。

若貧流股j的流量表示為Lj，單位流股的費用表示為Cj，則f0可用式（3）表示。

此外，本工作采用板式塔作為質量交換單元，其費用為單位塔板的費用（C′）和塔板數（Zi j k）的積。為了避免Kremser 方程中的不連續(xù)性，塔板數由公式（4）[18]計算。

其中：Δy和Δx分別為富、貧流股進出質量交換器前后的組成濃度差；Δy1為質量交換器富流股出口端與貧流股入口端的濃度差；Δy2為質量交換器富流股入口端與貧流股出口端的濃度差；取n值為1/3。

塔板數的求解結果需通過取整函數向上取整到最近的整數，如公式（5）所示。

公式（5）的LINGO 語言表達式為“Zi j k=@if（Ni j k#eq#@floor(Ni j k),Ni j k, @floor(Ni j k)+1”，其中，@floor為取整函數在LINGO 中的表達式。該語句可以解讀為當Ni j k= @floor(Ni j k)時，Zi j k=Ni j k；否則，Zi j k= @floor(Ni j k)+1。最終，設備投資費用由式（6）表示。

2.2 約束條件

2.2.1 超結構總質量守恒

總質量守恒保證了從富流股中除去污染物的量，有足夠的貧流股來接受，如式（7）和（8）所示。

2.2.2 每一級的質量守恒

每一級質量守恒保證了該級內貧、富流股中污染物的質量交換是相等的，具體表達如式（9）～（12）所示。

其中：公式（9）和（10）表示了第k級超結構內質量交換單元的質量交換量；公式（11）和（12）表示了在第k級超結構內，貧、富流股的流量守恒。

2.2.3 每一個質量交換單元的質量守恒

在每級的超結構中，貧、富流股通過每個質量交換器的流量li j k和gi j k，以及出口濃度sxi j k和syi j k均是未知的，這就構成了一組非線性方程，如式（13）和（14）所示。

2.2.4 質量交換的可行性約束

對于每一級的超結構，富流股的污染物濃度在質量交換后不斷下降，而貧流股污染物濃度則不斷升高，如方程（15）和（16）所示。

對于每個質量交換器，富流股的入口濃度高于出口濃度，貧流股的出口濃度高于入口濃度，具體表示如式（17）和（18）所示。

此外，在傳統(tǒng)的MINLP 模型中，0～1 變量有兩個作用[9]，一個是判斷質量交換設備是否采用；另一個是表達可行性約束。為避免引入0～1 變量，都健等[11]通過進出質量交換單元的貧富流量大小判斷設備是否被采用，增加了模型的連續(xù)性。然而，有流量通過，未必需要質量交換設備，若流股僅分流而沒有質量交換，即便有流量通過，質量交換設備也不應存在。為解決上述問題，本工作通過判斷質量交換的存在與否來表示可行性約束，即：當Mi j k為0 時，約束不存在；當Mi j k不為0 時，表達如式（19）所示。

而質量交換設備是否被采用，則通過塔板數的結果是否為0 來判斷。

通過使用該方法，剔除了CHEN 等[9]提出的基于超結構的數學模型中的0～1 變量，傳統(tǒng)MINLP模型被簡化為了NLP 模型，該模型更加容易求解。此外，由于該模型是通過質量交換設備的實際質量交換量來判斷質量交換設備是否存在，因此該模型更加符合實際情況。由于所建立的模型為NLP數學模型，因此在求解時，選用建模求解軟件LINGO 11.0 版本中的Global Solver 求解器，最終得到多級超結構模型的一組最優(yōu)解，有效地解決了單組份MEN 綜合問題。

3 案例研究：焦爐氣的處理

該案例在1989 年被El-HALWAGI[1]用來闡述MEN 綜合問題。焦爐氣處理過程的目標是從兩股廢氣（R1和R2）中除去H2S，在此過程中，有兩種MSA：稀氨水（S1）和甲醇（S2），相關物流數據如表1 所示。

表1 案例的流股數據[9] Table 1 Stream data of this demonstration[9]

該案例給出H2S 在貧富流股中的傳質平衡關系，如式（20）和（21）所示。

其中：ε1和ε2分別為貧、富流股間的傳質推動力，為方便計算，在本例中均取0.000 1。此外，本例選用板式塔作為質量交換單元，單位塔板的費用為每年4 552 美元[7]。

該案例包含兩個貧流股和兩個富流股，因此選取兩級超結構；由方程（2）～（19）建立NLP 模型，該模型包含了66 個變量和100 個約束條件，其中非線性約束為52 個。運用LINGO 11.0 中的Global Solver 求解器求解，得到了如圖3 所示的MEN 結構。

圖3 案例的MEN 最優(yōu)結構 Fig.3 The MEN optimal structure of this case

圖3 包括了貧、富流股組合的情況、詳細的物流分割數據、污染組分濃度的變化以及質量交換單元的塔板數。該結構與CHEN 等[9,11]等得到的MEN 結構相同，如圖4 和5 所示。但總的年投資費用較文獻值有所下降，具體的結果對比見表2。

圖4 文獻[9]報道的MEN 最優(yōu)結構 Fig.4 The MEN structure reported in reference [9]

圖5 文獻[11]報道的MEN 最優(yōu)結構 Fig.5 The MEN structure reported in reference [11]

表2 案例的結果對比 Table 2 Comparison of results based on the different model

由表2 的對比可以看出，本工作的MEN 結果的總費用為411 166 美元，比傳統(tǒng)MINLP 模型的總費用下降了約4.3%；在沒有優(yōu)化傳質濃度差的情況下，該NLP 模型的結果比優(yōu)化了傳質濃度差的文獻[11]的結果下降了2.5%。相比較于傳統(tǒng)的MINLP 模型，該模型總的塔板數從25 下降至20，在圖3～5的MEN 結構圖中顯示了理論塔板數和實際塔板數的對比情況（其中理論塔板數為上方的小數值，實際塔板數為下方的整數值），如果將理論塔板數和實際塔板數的比值定義為塔板的利用率，則圖3 中每個質量交換器中每塊塔板的利用率是最高的，單塊塔板利用率提高，因此總的塔板數目有所減少。得到這一結果的原因是：本工作在數學模型中加入了取整函數，并且利用取整后結果計算設備投資費用，結合圖2，當理論塔板數越接近整數，則對應的操作費用越低，因此得到的所有理論塔板數均非常接近整數值。從該模型的結果看，由于塔板數的減少，設備投資費用下降，且下降幅度大于操作費用增加的值，因此，用該模型可以得到費用更低的MEN 結構。

為了更好地顯示出取整函數的作用，本工作去掉了數學模型中的取整函數，得到了一組新的結論，該結論與包含取整函數的結論對比結果見表3。從表3 可看出，加入取整函數后，塔板數略微下降，這是因為取整函數使每塊塔板的利用效率充分提高，因此總的塔板數目有所下降；此外，操作費用略微升高，但其升高的量小于設備投資費用的減少量。這組對比直接表明了使用取整函數能夠得到費用更低的MEN 結構。

表3 是否加入取整函數的結論對比 Table 3 Comparison of the NLP model results with or without integral function

4 結 論

針對單組份MEN 綜合問題，通過在原有數學模型的目標函數中加入取整函數，解決了由于塔板數取整造成的最優(yōu)MEN 結構中的理論塔板數和實際塔板數存在的差異問題。將年度總費用最低作為目標函數，將總質量衡算、每級質量衡算、各質量交換單元的質量衡算、可行性限制以及環(huán)境限制作為約束條件，建立了以多級超結構為基礎的NLP 模型。在該模型的目標函數中加入取整函數后，每塊板式塔塔板的利用率得到了提高；此外，該模型通過判斷質量交換單元的質量交換是否存在來表達交換單元兩端的熱力學約束，避免引入0～1 變量，簡化了傳統(tǒng)的MINLP 模型；該模型用LINGO 的Global Solver 求解器求解，得到了費用最低的MEN 結構。對焦爐氣的處理案例進行計算結果表明，該NLP 模型可以得到較文獻更優(yōu)的MEN 結構。因此，該模型可以用來處理基于多級超結構的單組份MEN 綜合問題。另外，這種改變可以加入到其他的質量交換網絡綜合的方法中來改善模型，這將給設計者提供一個更加準確和費用更低的設計方案。