張文利 屈國(guó)普 趙 越 汪 倫 葉芝甫 曾德凱

（南華大學(xué) 衡陽(yáng) 421001）

在放射性監(jiān)測(cè)中，監(jiān)測(cè)儀器的探測(cè)下限是一個(gè)很關(guān)鍵的指標(biāo)［1］，儀器的探測(cè)下限取決于本底水平、探測(cè)效率、樣品量和測(cè)量時(shí)間等，從探測(cè)下限的推導(dǎo)公式可以看出［2］，增加測(cè)量時(shí)間、降低本底水平、增強(qiáng)探測(cè)效率和增加測(cè)量樣品量都可以降低探測(cè)下限，但同時(shí)需考慮最優(yōu)化。

目前國(guó)內(nèi)外都習(xí)慣采用低本底γ能譜的方法來(lái)進(jìn)行核監(jiān)測(cè)［3］，對(duì)于存在級(jí)聯(lián)關(guān)系的放射源來(lái)說(shuō)，符合測(cè)量能大大地降低本底，從而降低探測(cè)下限。符合技術(shù)是利用電子學(xué)的方法在不同探測(cè)器的輸出脈沖中把有時(shí)間關(guān)聯(lián)的事件選擇出來(lái)。只有偶然符合時(shí)，兩個(gè)探測(cè)器才會(huì)同時(shí)有輸出，所以會(huì)極大地減少本底計(jì)數(shù)［4］。

探測(cè)效率的獲取方式主要有理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)方法兩種。理論計(jì)算即準(zhǔn)確給出各種參數(shù)后，使用蒙特卡羅（Monte Carlo）軟件模擬或數(shù)值計(jì)算γ光子的輸運(yùn)過(guò)程來(lái)得到體源的探測(cè)效率，但是模擬結(jié)果具有局限性，不能監(jiān)測(cè)到隨著時(shí)間和環(huán)境的改變而發(fā)生的變化。從而進(jìn)行實(shí)驗(yàn)很有必要，而實(shí)驗(yàn)方法則是用標(biāo)準(zhǔn)源來(lái)直接進(jìn)行刻度，需要使用已知放射性核素種類和活度的標(biāo)準(zhǔn)體源作為參照，它是γ能譜分析中的基本方法，較為精確，可靠性高。

利用13N作為示蹤劑對(duì)一回路壓力邊界進(jìn)行監(jiān)測(cè)，具有源項(xiàng)能夠準(zhǔn)確計(jì)算、能定量給出泄漏率、響應(yīng)快等優(yōu)點(diǎn)。13N是氮核的一種同位素，具有β+衰變放射性，β+粒子與物質(zhì)相互作用發(fā)生正電子湮沒(méi)效應(yīng)，發(fā)射兩個(gè)能量為0.511 MeV的γ光子，通過(guò)測(cè)量光子數(shù)量就可以導(dǎo)出一回路水是否泄漏，但是13N的半衰期只有9.96 min，而且需要通過(guò)醫(yī)用加速器制取，從成本和保質(zhì)期來(lái)看都不劃算［5］。本實(shí)驗(yàn)使用22Na來(lái)代替標(biāo)準(zhǔn)源項(xiàng)，提出運(yùn)用點(diǎn)源模擬法來(lái)測(cè)量13N的符合效率，以期制定一種13N符合效率的標(biāo)定方法，便于日后核電廠、研究所等單位13N符合效率的測(cè)量。

1 點(diǎn)源模擬法原理

點(diǎn)源模擬法就是根據(jù)測(cè)量所測(cè)區(qū)域劃分的代表點(diǎn)的全能峰探測(cè)效率來(lái)模擬出體源的全能峰探測(cè)效率。

理論上首先定義坐標(biāo)系。實(shí)驗(yàn)取樣容器如圖1所示，對(duì)5個(gè)空腔分別進(jìn)行編號(hào)，空腔內(nèi)部用于放置各個(gè)探測(cè)器，正中間放置主探測(cè)器，編號(hào)為1號(hào)探測(cè)器，周圍逆時(shí)針依次為2～5號(hào)探測(cè)器。Z軸是取樣容器的軸線。柱坐標(biāo)系r是離取樣容器軸線的z的距離，θ是r的方位角。

在任意一點(diǎn)（r，θ，z）放置一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源，記錄單個(gè)探測(cè)器和兩兩探測(cè)器符合的計(jì)數(shù)，則該點(diǎn)的真符合計(jì)數(shù)率為：

圖1 取樣容器結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of sample container

式中：τ為符合分辨時(shí)間；n1、n2是單個(gè)探測(cè)器記錄的計(jì)數(shù)率；n12是這兩個(gè)探測(cè)器符合測(cè)量的計(jì)數(shù)率。當(dāng)所選點(diǎn)源活度為A時(shí)，該點(diǎn)的探測(cè)效率為：

S為體源在XY平面的投影面積，該平面的符合探測(cè)效率為：

則體源的符合探測(cè)效率為：

2 測(cè)量方法

探測(cè)系統(tǒng)由探測(cè)器、數(shù)據(jù)處理、數(shù)據(jù)獲取組成，系統(tǒng)單元框圖如圖2所示。探測(cè)器中Na（Tl）閃爍體直徑為75 mm，側(cè)面包裹有3.5 mm厚的氧化鎂粉末，外表包殼為1.5 mm鋁。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，探測(cè)器的低壓端接-12 V電壓，高壓端和信號(hào)端分別接到NIM機(jī)箱（H1222）上的1 500 V高壓電源（BH1283N）以及放大器（BH1218）上，多個(gè)探測(cè)器輸出的信號(hào)在經(jīng)過(guò)不同程度的放大之后，分別接到定時(shí)單道（FH1007B），再接入符合電路（BH1218）進(jìn)行符合處理，最后將兩兩符合和各個(gè)輸入端的信號(hào)分別接到不同的自動(dòng)定標(biāo)器（BH1220N），適當(dāng)調(diào)整定標(biāo)器的工作時(shí)間，記錄定標(biāo)器的數(shù)值，就完成了數(shù)據(jù)采集。

調(diào)試好所有插件后，首先測(cè)量137Cs的能譜圖，137Cs全能峰能量為0.331 MeV，使其能譜圖峰位道數(shù)保持在331道左右，固定此時(shí)的電壓和放大器倍數(shù)；然后測(cè)量60Co的能譜圖，60Co全能峰能量分別為1.13 MeV和1.32 MeV，能量刻度后進(jìn)行三點(diǎn)擬合，22Na的全能峰能量為0.511 MeV，擬合得到22Na的全能峰道數(shù)為208～308道，對(duì)應(yīng)能量為416～626 keV，即定時(shí)單道閾值為2～3 V，符合分辨時(shí)間利用符合電路測(cè)出為t=0.33 μs。

圖2 探測(cè)系統(tǒng)單元框圖Fig.2 Unit block diagram of detection system

根據(jù)符合法的特點(diǎn)［6］，設(shè)計(jì)了此次的取樣容器。容器直徑有290 mm、300 mm、350 mm、400 mm四種，材料為不銹鋼，這里以300 mm為例進(jìn)行說(shuō)明，容器內(nèi)部有5個(gè)圓柱空腔用于放置探測(cè)器，每個(gè)內(nèi)腔內(nèi)直徑為90 mm，不銹鋼厚度為（1±0.1）mm（可忽略壁厚影響），內(nèi)腔高度（80±0.5）mm，容器總高度為（85±0.5）mm，周圍4個(gè)圓柱兩兩軸心相距200 mm，與外圍不銹鋼最近距離為5 mm，測(cè)量主體為中間的不規(guī)則空腔，裝置上方封有蓋子，整個(gè)裝置處于密封狀態(tài)，只要任意兩個(gè)探測(cè)器同時(shí)有信號(hào)輸出就認(rèn)為有一個(gè)符合信號(hào)。鑒于器材所限，本實(shí)驗(yàn)實(shí)際測(cè)量只使用了兩個(gè)探測(cè)器，如圖1所示，對(duì)5個(gè)空腔進(jìn)行編號(hào)，當(dāng)測(cè)量時(shí)，先將探測(cè)器分別放置在1、2號(hào)位置，記錄此時(shí)單個(gè)探測(cè)器和兩兩探測(cè)器符合的計(jì)數(shù)，然后兩個(gè)探測(cè)器按照組合方式放置位置，（1，2），（1，3），…，（4，5）（不重復(fù)），依次改動(dòng)探測(cè)器的位置，記錄下共10組數(shù)據(jù)，然后重復(fù)操作下一個(gè)點(diǎn)［7］。

實(shí)際測(cè)量時(shí)，首先對(duì)取樣容器進(jìn)行區(qū)域劃分。還是以300 mm為例，先將容器均分為4個(gè)部分，按如圖3所示進(jìn)行劃區(qū)，均分的4個(gè)部分中，切線包圍的中間區(qū)域徑向劃分為三個(gè)等面積的圓扇，然后取徑向r=80 mm、115 mm畫(huà)圓弧，區(qū)域內(nèi)劃分為9個(gè)部分，測(cè)量的時(shí)候取中心點(diǎn)，剩下的三個(gè)部分也按照此步驟劃分區(qū)域，共可取52個(gè)點(diǎn)（直徑為290 mm、350 mm、400 mm的取樣容器也需進(jìn)行類似的區(qū)域劃分）；本次實(shí)驗(yàn)為了減短實(shí)驗(yàn)周期，只取均分的1/4，也就是13個(gè)點(diǎn)（斜切線和圓圍成的不規(guī)則區(qū)域從左到右依次為10、11、12、13，中間部分最內(nèi)圈從左到右依次為1、2、3；第二圈為4、5、6；最外圈為7、8、9）進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量；最后縱向上分7個(gè)平面，容器總高 80，依次測(cè)量 2 mm、15 mm、20 mm、40 mm、60 mm、65 mm、78 mm各個(gè)高度的平面實(shí)驗(yàn)點(diǎn)。

在測(cè)量過(guò)程中源的固定問(wèn)題也不可小覷，在此我們采用泡沫能很好地解決這個(gè)問(wèn)題：將泡沫切成合適大小，然后中間刨出一個(gè)正好卡住源的合適小槽放置封裝源，當(dāng)需要調(diào)整高度時(shí)，只需要在下面墊上合適高度的泡沫即可。

圖3 實(shí)驗(yàn)取點(diǎn)Fig.3 Experimental measuring points

3 數(shù)據(jù)處理和結(jié)果

3.1 點(diǎn)源的符合效率計(jì)算

實(shí)驗(yàn)前首先進(jìn)行本底測(cè)量，分別記錄下單個(gè)探測(cè)器的5組數(shù)據(jù)和兩兩符合的10組數(shù)據(jù)，并進(jìn)行偶然符合處理，代入式（1）中，得到10組符合計(jì)數(shù)，10組計(jì)數(shù)率相加等于本底的計(jì)數(shù)，然后固定好源，重復(fù)上述操作，實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，再次進(jìn)行本底測(cè)量，將兩次得到的本底計(jì)數(shù)取平均值，最后將前面得到的符合計(jì)數(shù)減去本底平均值計(jì)數(shù)，則等于該點(diǎn)的符合計(jì)數(shù)。本實(shí)驗(yàn)Na源是2001年7月1日購(gòu)至南華大學(xué)，編號(hào)505，初始源強(qiáng) 5.79×104Bq，半衰期 2.6 a。實(shí)驗(yàn)從2019年3月1日開(kāi)始測(cè)量，源強(qiáng)計(jì)算出來(lái)為520 Bq，測(cè)量時(shí)間為100 s，將上述得到的符合計(jì)數(shù)代入式（2）中，即得到各點(diǎn)的符合探測(cè)效率。

3.2 點(diǎn)源符合效率到體源符合效率的轉(zhuǎn)換

根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)［8］，式（3）可轉(zhuǎn)換為：

式中：Si為任意部分面積；S為總面積。這里需要注意的是，直徑為400 mm和350 mm的取樣容器是先做的實(shí)驗(yàn)，300 mm和290 mm是后面做的，所以為了實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)確性，源強(qiáng)經(jīng)過(guò)了重新計(jì)算，得到結(jié)果為490 Bq。

依舊選取直徑300 mm的取樣容器為例，從2 mm開(kāi)始，記錄所選13個(gè)點(diǎn)的數(shù)據(jù)后，計(jì)算出占1/4取樣容器的比例情況分別為0.143、0.224、0.304、0.086、0.243，代入式（3）得：（d1+d2+d3）×0.143+（d4+d5+d6）×0.224+（d7+d8+d9）×0.304+（d10+d11）×0.086+（d12+d13）×0.243（d1～d13指各點(diǎn)得的符合探測(cè)效率），即可計(jì)算出該平面的符合計(jì)數(shù)率，最后依次代入剩下6個(gè)平面13個(gè)點(diǎn)的數(shù)據(jù)，重復(fù)操作得到的4個(gè)尺寸的各面符合效率，同時(shí)注意取樣容器直徑為290 mm、300 mm時(shí)，因容器形狀所限，取樣高度為2 mm和78 mm只能測(cè)量中間部分的少量點(diǎn)，每個(gè)點(diǎn)的占比率會(huì)比較大，所以會(huì)存在較大誤差。

根據(jù)前面求得的4個(gè)尺寸的各面符合效率的數(shù)據(jù)，我們可以按積分來(lái)計(jì)算出各個(gè)尺寸的符合探測(cè)效率，這里采用的方法是：用MATLAB對(duì)上述點(diǎn)進(jìn)行擬合，得到一個(gè)多階多項(xiàng)式，然后代入式（4）即為符合效率，擬合圖如圖4所示。

圖4 MATLAB擬合圖Fig.4 MATLAB fitted curves

計(jì)算出體源的符合探測(cè)效率及其與體積的乘積，然后再用Geant4模擬［9］的符合探測(cè)效率的數(shù)值，進(jìn)行相應(yīng)計(jì)算［10］，對(duì)比模擬和實(shí)驗(yàn)的結(jié)果整理如表1所示，兩者的比較值在9.2%以內(nèi)是一致的，并進(jìn)一步討論了符合效率η和取樣容器體積V的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)隨著取樣容器體積V的增大，η與V的乘積會(huì)先上升后減小，這一規(guī)律和Geant4的模擬結(jié)果也是一致的。

表1 實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比Table 1 Comparison of experimental results

實(shí)驗(yàn)的不確定度來(lái)源于：源強(qiáng)、計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)、上下域（±9 keV）、源位置不確定（±1 mm）、本底扣除等，另外取樣容器直徑為290 mm、300 mm時(shí)，取樣高度為2 mm和78 mm只能測(cè)量中間部分的少量點(diǎn)，每個(gè)點(diǎn)的占比率會(huì)比較大，所以會(huì)存在較大誤差。

4 結(jié)語(yǔ)

本工作采用學(xué)校的標(biāo)準(zhǔn)22Na封裝源測(cè)量了直徑分別為290 mm、300 mm、350 mm和400 mm的取樣容器空間中各點(diǎn)的符合探測(cè)效率，據(jù)此計(jì)算出體源的符合效率η，符合效率η的測(cè)量值與Geant4的模擬值在9.2%之內(nèi)一致，即用該法來(lái)測(cè)量體源的探測(cè)效率是存在可行性的，而且簡(jiǎn)單方便好實(shí)現(xiàn)，在今后的放射性監(jiān)測(cè)中，可以根據(jù)一回路中長(zhǎng)管的直徑，將多探頭采用文章中的固定方法進(jìn)行組合安裝，并對(duì)要測(cè)的體源進(jìn)行區(qū)域劃分、取代表點(diǎn)測(cè)量，依次記錄計(jì)數(shù)值后代入實(shí)驗(yàn)公式，就可以求出體源的符合探測(cè)效率以查看泄漏情況。此方法可以用于監(jiān)測(cè)核電廠、研究所等單位的泄漏率，提高探測(cè)下限。