馮立強(qiáng)

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院, 錦州 121001; 2. 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 大連 116023)

1 引 言

隨著激光技術(shù)的不斷發(fā)展,阿秒(1 as=10-18s)科學(xué)受到人們廣泛關(guān)注. 利用超快阿秒X射線(X-ray)光源,人們已經(jīng)能夠探測原子、分子、團(tuán)簇、固體內(nèi)電子的超快動力學(xué)現(xiàn)象[1]. 目前,單個阿秒脈沖的產(chǎn)生主要來自于激光驅(qū)動原子、分子輻射高次諧波的過程[2]. 為了能夠獲得光子能量更高,輻射強(qiáng)度更強(qiáng)的阿秒脈沖,研究人員需要考慮兩點(diǎn)重要因素:(1)如何延伸諧波截止頻率;(2)如何提高諧波輻射強(qiáng)度.

根據(jù)1993年Corkum提出的半經(jīng)典理論模型[3],高次諧波的輻射過程可以分為三個步驟, 即: “電離-加速-回碰”. 基于該理論,諧波光譜的截止能量出現(xiàn)在Ip+3.17(I/4ω2)處,其中Ip、I、ω分別為體系電離能、激光強(qiáng)度和激光頻率. 由此可見,利用高強(qiáng)度驅(qū)動激光場或者長波長驅(qū)動激光場都可以有效延伸諧波截止能量. 但是,單獨(dú)采用上述兩種方案時都存在一些缺點(diǎn). 例如:(1)對于采用高強(qiáng)度激光場的情況,當(dāng)激光強(qiáng)度高于某一閾值時,由于電子在基態(tài)布局的迅速減小諧波強(qiáng)度呈下降趨勢[4]； 并且,在實(shí)驗(yàn)室中獲得高強(qiáng)度激光場仍然具有一定難度. (2)對于采用長波長激光場的情況,雖然諧波截止能量會得到明顯延伸,但是諧波輻射強(qiáng)度隨著激光波長的增大呈指數(shù)下降趨勢[5]. 顯然,單獨(dú)采用以上兩種方案不利于產(chǎn)生高強(qiáng)度、高能量的阿秒脈沖. 因此,為了能獲得高強(qiáng)度、高能量的阿秒脈沖,研究人員提出了很多改進(jìn)的組合方案,例如,多色組合場方案[6]、頻率啁啾場調(diào)節(jié)方案[7]和圓偏極化門方案[8].

最近十年,在納米技術(shù)的迅猛發(fā)展下,一種利用特殊設(shè)計的金屬納米結(jié)構(gòu)來增強(qiáng)激光強(qiáng)度的方法在阿秒科學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注[9]. 這是因?yàn)楫?dāng)驅(qū)動激光場照射在金屬納米結(jié)構(gòu)表面時,激光強(qiáng)度在表面等離子共振增強(qiáng)的影響下可以增強(qiáng)數(shù)個數(shù)量級,并且在空間上呈現(xiàn)非均勻分布(因此,在該方案下形成的激光場又叫空間非均勻激光場). 這可以使研究人員在激光閾值條件下(高次諧波輻射激光閾值強(qiáng)度大致在1013W/cm2)獲得可觀的高次諧波輻射光譜,非常有利于實(shí)驗(yàn)上利用低強(qiáng)度激光場獲得阿秒脈沖. 在同等激光強(qiáng)度下,由于激光場的空間非均勻性,其輻射諧波的截止頻率要比均勻激光場下輻射的諧波截止能量有明顯延伸. 例如:Yavuz等[10]、Liu等[11]和Feng等[12]利用改進(jìn)的單色、雙色、三色空間非均勻激光場分別獲得了持續(xù)時間在130、30和50 as的超短遠(yuǎn)紫外阿秒脈沖.

雖然利用非均勻激光場可以延伸諧波輻射截止能量,但是諧波輻射強(qiáng)度在上述研究中并沒有被增強(qiáng). 正如前文所說,想要獲得高強(qiáng)度、高能量的阿秒脈沖必須要同時滿足兩個條件. 因此,本文提出了一種利用非均勻多色組合場驅(qū)動He原子來同時延伸諧波截止能量和增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度的方案. 結(jié)果表明,在該方案支持下,不僅諧波截止頻率可以延伸到keV區(qū)間,并且諧波輻射強(qiáng)度會有500倍的增強(qiáng). 最后,通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜可獲得多個X-ray區(qū)間范圍內(nèi)脈寬在35 as以下的單個阿秒脈沖. 若無特殊說明,本文采用原子單位[atomic units (a.u.)].

2 計算方法

空間非均勻激光場驅(qū)動He原子的動力學(xué)行為可由求解三維含時薛定諤方程來描述[13]:

(1)

其中,V(r)=-1.353/r為He原子的庫侖勢能. 組合驅(qū)動場可以描述為：

(2)

fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]

(3)

其中,Ei、ωi、τi、φi(i=1,2,3…)分別表示組合場中各分量場的振幅、頻率、脈寬和相位； 非均勻參數(shù)c=0.000 5.

高次諧波光譜可表示為:

(4)

其中,ω表示諧波頻率；a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),r]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結(jié)果與討論

為了能夠獲得KeV的諧波截止能量,本文首先采用雙色中紅外激光場與少周期近紅外激光場的組合場驅(qū)動He原子輻射高次諧波. 雙色中紅外激光場選取為20 fs-2 000 nm和25 fs-2 400 nm,激光強(qiáng)度為I1,2=5.0×1013W/cm2. 少周期近紅外激光場選取為5 fs-800 nm,激光強(qiáng)度I3=1.0×1014W/cm2. 為了能夠找到諧波輻射的最佳激光條件,本文計算了不同激光相位以及延遲時間下諧波輻射的光譜圖. 結(jié)果表明,當(dāng)激光相位選取為φ1=0.0π,φ2=0.0π;φ3=1.0π以及延遲時間選取為tdelay1=-0.05T,tdelay2=0.15T時(這里,tdelay1和tdelay2分別表示2 000 nm激光與 2 400 nm激光延遲以及2 000 nm激光和 800 nm激光延遲；T表示2 000 nm激光光學(xué)周期),諧波輻射具有最佳的結(jié)構(gòu)和諧波截止能量,如圖1所示. 同時,當(dāng)非均勻參數(shù)引入時,諧波截止能量可以進(jìn)一步延伸到1 620ω1(相當(dāng)于1 004 eV的能量). 并且高階諧波處非常平滑，可以獲得一個帶寬在782 eV的超長連續(xù)平臺區(qū).

圖1 均勻和正向非均勻激光場下諧波輻射光譜

Fig.1 Harmonic spectra from the homogeneous and the positive inhomogeneous laser fields

圖2 三色激光場波形圖(a)和諧波輻射時頻分析圖:(b)均勻激光場;(c)非均勻激光場

Fig.2 Laser profile of the three-color field (a) and time-frequency analyses of the harmonics for the cases: (b) the homogeneous field; (c) the inhomogeneous laser field

為了研究諧波在上述激光條件下輻射的特點(diǎn),圖2給出了上述三色場的激光包絡(luò)圖以及在均勻和非均勻激光場下諧波輻射的時頻分析圖像[14]. 由三步模型可知,電子電離發(fā)生在激光瞬時振幅附近,然后自由電子經(jīng)過0.75個周期的加速在激光反向時與母核回碰并輻射諧波. 分析激光包絡(luò)圖可知,在本文條件下的激光場主要有4個電子回碰過程,即：A,B1,B2,C,如圖2(a)所示. 因此,在諧波輻射過程中會呈現(xiàn)4個主要的諧波輻射能量峰,即：P1,P2-1,P2-2,P3,如圖2(b)和2(c)所示. 但是,諧波輻射能量峰P1的強(qiáng)度與其它3個峰相比很弱,因此諧波輻射主要來自于P2-1,P2-2,P3的貢獻(xiàn). 具體來說,對于非均勻場的情況[圖2(b)],當(dāng)諧波能量小于630ω1,諧波輻射來自于P2-1,P2-2,P3的貢獻(xiàn);但是當(dāng)諧波能量大于630ω1時,諧波光譜只由輻射能量峰P2-2貢獻(xiàn)產(chǎn)生,因此諧波光譜呈現(xiàn)雙平臺區(qū)的原因. 同時由于第二平臺區(qū)只由單一能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生,這是非常有利于獲得單個阿秒脈沖. 對于正向非均勻場情況[圖2(c)],由于等離子共振增強(qiáng)的不對稱效應(yīng),激光強(qiáng)度在正r方向會持續(xù)增強(qiáng),但在負(fù)r方向會有所減弱[12]. 因此,當(dāng)自由電子沿正r方向或負(fù)r方向加速時其會獲得更多或者更少的能量. 當(dāng)電子回碰時,來自于正r方向或負(fù)r方向的諧波輻射能量峰分別得到延伸和減小,例如,圖2(c)中P2-2的延伸和P3的減小. 這里,由于P3能量峰的減小和P2-2的延伸,諧波平臺區(qū)得到了延伸. 并且,當(dāng)諧波能量大于420ω1時,諧波連續(xù)區(qū)只由P2-2貢獻(xiàn)產(chǎn)生,依然利于單個阿秒脈沖的輸出.

圖3 (a)三色場以及三色場+UV場下的諧波光譜; (b) 不同UV場下諧波增強(qiáng)比率

Fig.3 (a) Harmonic spectra from three-color field and the three-color field+UV pulse; (b) enhancement of harmonics driven by different UV pulses

由上述分析可知,在三色場驅(qū)動He的情況下不僅可以獲得keV的諧波截止能量,并且可以獲得由單一量子路徑貢獻(xiàn)產(chǎn)生的782 eV的連續(xù)平臺區(qū). 這一結(jié)果完成了本文的第一個目的,即：獲得KeV的諧波截止能量. 下面利用UV調(diào)控場來增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度來完成本文的第二個目的. UV場選擇為3.0 fs/125 nm,I4=1.0×1013W/cm2,φ4=0.0π. 選擇125 nm UV場的原子在于其光子能量接近于He原子基態(tài)與第一激發(fā)態(tài)之間的雙光子共振電離能. 因此,當(dāng)引入UV光源后,He原子在雙光子共振躍遷下有很大幾率從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài),進(jìn)而增大電離幾率以及諧波輻射強(qiáng)度[15]. 經(jīng)過計算發(fā)現(xiàn),當(dāng)UV場與2000 nm場的延遲時間tdelay3=-0.5T時,諧波輻射具有最佳的增強(qiáng)效果,其強(qiáng)度比原三色場時增強(qiáng)500倍,如圖3(a)所示. 圖3(b)給出了其它不同UV場下諧波輻射增強(qiáng)的情況. 由圖可知,當(dāng)UV波長在130 nm以下時,諧波輻射增強(qiáng)都在2個數(shù)量級以上(即100倍以上),并且在125 nm處呈現(xiàn)增強(qiáng)的最大值. 當(dāng)UV波長大于130 nm時,諧波增強(qiáng)效果明顯減弱.

圖4 阿秒脈沖波形圖:(a)疊加范圍420ω1～1 020ω1;(b) 疊加范圍1 020ω1～1 620ω1

Fig.4 The temporal profiles of the attosecond pulse: (a) 420ω1～1 020ω1; (b) 1 020ω1～ 1 620ω1

在上述組合場驅(qū)動下不僅可以獲得keV的諧波截止能量,而且可以獲得一個諧波輻射強(qiáng)度被增強(qiáng)了500倍的連續(xù)平臺區(qū). 并且,該平臺區(qū)只由單一諧波輻射能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生,這滿足獲得高強(qiáng)度keV阿秒脈沖的所有條件. 因此,通過適當(dāng)疊加傅里葉變換后的諧波光譜,可以獲得持續(xù)時間在35 as以下的單個阿秒脈沖,如圖4所示. 具體來說,當(dāng)分別疊加420ω1～70ω1、570ω1～20ω1、720ω1～70ω1、870ω1～1 020ω1、1 020ω1～170ω1、1 170ω1～320ω1、1 320ω1～470ω1以及1 470ω1～620ω1時,可以分別獲得脈寬為30、31、31、33、33、33、33和34 as的單個阿秒脈沖,如圖4所示.

4 結(jié) 論

本文提出了一種利用非均勻多色組合場驅(qū)動He原子來同時延伸諧波截止頻率和增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度的方案. 結(jié)果表明,在該方案支持下,不僅諧波截止能量可以延伸到keV區(qū)間,并且諧波輻射強(qiáng)度會有500倍的增強(qiáng). 最后,通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜可獲得多個X-ray區(qū)間范圍內(nèi)脈寬在35 as以下的單個阿秒脈沖.