侯 旭, 劉興旺， 竺偉俊

(1.長春工業(yè)大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院， 吉林 長春 130012;2.長春工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)高等研究院， 吉林 長春 130012)

0 引 言

低碳烯烴生產(chǎn)工藝模擬是當(dāng)前化工領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)問題之一。低碳烯烴是橡膠、塑料和纖維等化學(xué)工業(yè)及相關(guān)合成工業(yè)的關(guān)鍵原料[1-4]。傳統(tǒng)的熱裂解工藝一直是低碳烯烴的主要生產(chǎn)來源[5-6]。近些年，為了滿足日益增長的乙烯和丙烯需求，科研人員開發(fā)了石腦油/重油催化裂解等新型的低碳烯烴制備技術(shù)，引起了廣泛關(guān)注[7-10]。碳?xì)浠衔锪呀馔芊磻?yīng)溫度和催化劑用量的影響[11-13]。精確地解析系統(tǒng)特性對裂解反應(yīng)的影響，對于開發(fā)新型的低碳烯烴生產(chǎn)工藝具有重要的指導(dǎo)意義[14-19]。

現(xiàn)階段通常采用詳細(xì)動力學(xué)模型、集總動力學(xué)模型和全局動力學(xué)模型描述碳?xì)浠衔锏牧呀膺^程。詳細(xì)動力學(xué)模型是以反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)為基礎(chǔ)，采用熱力學(xué)參數(shù)描述關(guān)鍵的基元反應(yīng)，適用于不同的操作條件[20-22]。集總動力學(xué)模型通過將產(chǎn)物分為若干組，減少了模型對反應(yīng)機(jī)理的依賴[23-26]。在缺少反應(yīng)機(jī)理的情況下，可以建立全局動力學(xué)模型，對于模擬復(fù)雜的化工過程具有積極的指導(dǎo)作用[27-28]。除了上述傳統(tǒng)的建模方法外，機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)正逐漸被應(yīng)用于處理各類化學(xué)、化工領(lǐng)域的相關(guān)問題。機(jī)器學(xué)習(xí)具有準(zhǔn)確、簡單和靈活等優(yōu)勢，在函數(shù)逼近、數(shù)值預(yù)測、數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)、過程仿真、設(shè)計(jì)優(yōu)化等方面顯示出潛力。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法作為一種深入的機(jī)器學(xué)習(xí)原型，已被用于物理化學(xué)性質(zhì)及典型化工過程的模擬分析，引起了廣泛關(guān)注[29]。

目前，尚未有研究報(bào)道智能模型應(yīng)用于低碳烯烴制備工藝，這啟發(fā)我們探索智能模型在低碳烯烴制備及相關(guān)烴類裂解過程模擬中的應(yīng)用前景。文中對基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的智能模型開發(fā)過程做了簡要說明，建立了正戊烷裂解制備低碳烯烴工藝的ANNs模型，并采用MSE和R2指標(biāo)對其性能進(jìn)行評價(jià)，考察了訓(xùn)練算法和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對模型性能的影響，通過匹配訓(xùn)練算法與拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，建立了性能最優(yōu)的ANNs模型，并進(jìn)一步考察了該模型性能的穩(wěn)定性，拓展了智能模型的適用范圍。

1 智能模型簡介

ANNs模型通過多層感知神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)關(guān)聯(lián)自變量和因變量，實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)分類、再現(xiàn)等功能。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是由相互連接的處理節(jié)點(diǎn)構(gòu)成，這些節(jié)點(diǎn)分為輸入層、隱藏層和輸出層。反向傳播算法用于確定神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的參數(shù)，已被證明是高效的，其數(shù)學(xué)表達(dá)式為:

(1)

(2)

式中：k——ANNs拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)中第k層,k≥2;

i——第k層中的第i節(jié)點(diǎn);

j——第k-1層中的第j節(jié)點(diǎn);

Xi——輸入值。

總的來說，ANNs模型的建立遵循一個系統(tǒng)的過程：

1)數(shù)據(jù)預(yù)處理。通過下式將基礎(chǔ)數(shù)據(jù)歸一化，然后將其劃分為訓(xùn)練數(shù)據(jù)和測試數(shù)據(jù)

(3)

式中:NV——基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的歸一化值;

TV——基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的真實(shí)值;

TVmin——基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的最小真實(shí)值；

TVmax——基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的最大真實(shí)值。

2)模型設(shè)計(jì)。采用經(jīng)驗(yàn)法或啟發(fā)法確定神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，即隱藏層的層數(shù)和節(jié)點(diǎn)數(shù)，以及訓(xùn)練算法。

3)訓(xùn)練過程。在這一階段調(diào)節(jié)模型的權(quán)值和閾值，使自變量和因變量相互關(guān)聯(lián)，最終的模型參數(shù)應(yīng)使計(jì)算數(shù)據(jù)和訓(xùn)練數(shù)據(jù)之間的偏差最小。

4)測試過程。確定了權(quán)值和閾值就完成了ANNs模型的建立，并能執(zhí)行運(yùn)算功能。此時(shí)，將測試數(shù)據(jù)的變量值輸入，將得到的計(jì)算結(jié)果與實(shí)際值比較。

計(jì)算均方誤差(MSE)和擬合度(R2)，對ANNs模型性能進(jìn)行評價(jià)：

(4)

(5)

式中:N——樣本數(shù)據(jù)的總數(shù);

如果MSE值接近0,且R2值接近1，證明ANNs模型具有良好的計(jì)算精度；相反，如果MSE值偏離0或R2值偏離1，證明ANNs模型的計(jì)算精度較差，需要調(diào)整拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)或者訓(xùn)練算法，完成又一輪訓(xùn)練過程，得到嶄新的ANNs模型，重新進(jìn)行測試。重復(fù)設(shè)計(jì)、訓(xùn)練和測試過程，可以改善ANNs模型的計(jì)算精度。

采用Matlab R2018a軟件完成智能模型的相關(guān)運(yùn)算任務(wù)，電腦配置包括i5-8600K CPU(4.0～4.4 GHz)、DDR4-3000 RAM(8 GB)及Windows10操作系統(tǒng)。

2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

3 結(jié)果與討論

3.1 ANNs模型設(shè)計(jì)與優(yōu)化

選用的訓(xùn)練數(shù)據(jù)占實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的90%，且均勻分布其中。分別將GD、CGB和LM三種訓(xùn)練算法應(yīng)用于“2423”拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，建立GD2423、CGB2423和LM2423三種ANNs模型，同時(shí)，計(jì)算模型的MSE和R2值,訓(xùn)練算法對ANNs模型性能影響顯著，見表1。

表1 訓(xùn)練算法對ANNs模型性能的影響

三種ANNs模型的訓(xùn)練MSE值均為10-4量級，正戊烷轉(zhuǎn)化率、乙烯收率和丙烯收率的R2值均高于或者接近于0.9，證明計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合度較好。進(jìn)一步計(jì)算了測試MSE值，發(fā)現(xiàn)LM2423模型的測試MSE值最小。通過對MSE和R2值的比較分析，可以推測出LM2423模型具有較好的計(jì)算精度，因此選用LM算法訓(xùn)練ANNs模型。

為了探索隱藏層對ANNs模型性能的影響，設(shè)計(jì)了“243”、“2423”和“24223”三種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，采用LM算法進(jìn)行訓(xùn)練，建立LM243、LM2423和LM24223三種ANNs模型，計(jì)算相應(yīng)的MSE和R2值，見表2。

表2 隱藏層對ANNs模型性能的影響

隨著隱藏層增加，MSE值先增大后減小，R2值先減小后增大，LM24223模型表現(xiàn)出較好的性能。綜合考慮隱藏層的影響，ANNs模型的隱藏層設(shè)定為3個。

通過調(diào)節(jié)第1個隱藏層的節(jié)點(diǎn)數(shù)，設(shè)計(jì)了“22223”、“24223”和“28223”三種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，采用LM算法進(jìn)行訓(xùn)練，建立LM22223、LM24223和LM28223三種ANNs模型，計(jì)算相應(yīng)的MSE和R2值，見表3。

表3 隱藏層節(jié)點(diǎn)對ANNs模型性能的影響

隨著節(jié)點(diǎn)數(shù)增加，MSE值先減小后增大，R2值先增大后幾乎不變，LM24223模型表現(xiàn)出優(yōu)異的計(jì)算精度。

綜上所述，ANNs模型性能依賴于訓(xùn)練算法和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，二者的最佳匹配有助于提高模型計(jì)算精度。與其它ANNs模型相比較，LM24223模型的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)為“24223”，選用LM算法進(jìn)行訓(xùn)練，表現(xiàn)出最佳的計(jì)算精度，其MSE值接近實(shí)驗(yàn)誤差(1.47×10-5)。

3.2 低碳烯烴生產(chǎn)模擬

通過模擬正戊烷裂解制備低碳烯烴，進(jìn)一步考察LM24223模型性能，其計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比如圖1所示。

圖1中45°的實(shí)線(y=x)代表了計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)理想吻合，其偏差為0；虛線表示正戊烷轉(zhuǎn)化率誤差為±2%的邊界線(見圖1(a)),以及乙烯和丙烯收率誤差為±1 wt.%的邊界線(見圖1(b)和圖1(c))。研究發(fā)現(xiàn)，圖1(a)、(b)和(c)中虛線之間點(diǎn)的比例分別為92%、98%和100%，說明92%正戊烷轉(zhuǎn)化率的計(jì)算數(shù)據(jù)偏差小于2%，98%乙烯收率的計(jì)算數(shù)據(jù)偏差小于1 wt.%，100%丙烯收率的計(jì)算數(shù)據(jù)偏差小于1 wt.%。

(a) 正戊烷轉(zhuǎn)化率

(b) 乙烯收率

(c) 丙烯收率圖1 LM24223模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比

由此可以推斷，LM24223模型很好地模擬了正戊烷裂解制備低碳烯烴過程，表現(xiàn)出極佳的準(zhǔn)確性。

3.3 模型適用性

通過選取50%～90%實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)用于訓(xùn)練過程，建立了一系列LM24223模型，并計(jì)算相應(yīng)的MSE和R2值，考察訓(xùn)練數(shù)據(jù)量對LM24223模型性能的影響,如圖2所示。

隨著訓(xùn)練數(shù)據(jù)比例從90%降到50%，MSE值略有升高，R2值略有下降，但是，始終在可以接受的范圍內(nèi)，MSE值總是在10-3～ 10-5范圍內(nèi)，并且R2值接近于1。由此可以推斷，隨著訓(xùn)練數(shù)據(jù)的減少，LM24223模型性能略有波動，但是始終保持在較高水平。

基于不同訓(xùn)練數(shù)據(jù)的LM24223模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比如圖3所示。

訓(xùn)練數(shù)據(jù)比例為90%～50%的LM24223模型的平均計(jì)算精度為:86%正戊烷轉(zhuǎn)化率的計(jì)算數(shù)據(jù)偏差小于2%，92%乙烯收率的計(jì)算數(shù)據(jù)偏差小于1 wt.%，96%丙烯收率的計(jì)算數(shù)據(jù)偏差小于1 wt.%。雖然計(jì)算誤差隨著訓(xùn)練數(shù)據(jù)的減少而增加，但是LM24223模型始終保持較低的計(jì)算誤差。由此可以推斷，減少訓(xùn)練數(shù)據(jù)對LM24223模型計(jì)算精度的影響并不顯著，驗(yàn)證了該模型模擬正戊烷裂解制備低碳烯烴的適用性。

(a) 正戊烷轉(zhuǎn)化率

(b) 乙烯收率

(c) 丙烯收率圖3 基于不同訓(xùn)練數(shù)據(jù)的LM24223 模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比

4 結(jié) 語

圍繞智能模型的建立及其應(yīng)用于模擬低碳烯烴制備工藝展開了系統(tǒng)研究。以正戊烷裂解制備乙烯、丙烯為研究對象，按照數(shù)據(jù)預(yù)處理、模型設(shè)計(jì)、模型訓(xùn)練和模型測試的過程，建立了多種ANNs模型，并以MSE和R2值評價(jià)其性能，考察了訓(xùn)練算法和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對ANNs模型性能的影響，通過優(yōu)化訓(xùn)練算法和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的匹配建立的LM24223模型展示出令人滿意的計(jì)算精度。進(jìn)一步考察了訓(xùn)練數(shù)據(jù)對LM24223模型性能的影響，研究發(fā)現(xiàn)，LM24223模型的MSE值總是在10-3～10-5范圍內(nèi)，并且R2值接近于1，驗(yàn)證了該模型模擬正戊烷裂解制備低碳烯烴工藝的適用性。