黃熠鋒，張夢迪，倪佳峰，駱倩倩，朱琪敏，黃宏,2*

(1.溫州醫(yī)科大學(xué) 公共衛(wèi)生與管理學(xué)院，浙江 溫州 325035； 2.溫州醫(yī)科大學(xué) 健康評價(jià)中心，浙江 溫州 325035)

對水環(huán)境污染進(jìn)行空間聚類和異常值探測，可以為水環(huán)境綜合整治提供決策依據(jù)，具有現(xiàn)實(shí)意義[1-2]。水環(huán)境污染的空間聚類是相關(guān)研究的熱點(diǎn)之一。從方法學(xué)角度來看，除了傳統(tǒng)的經(jīng)典統(tǒng)計(jì)學(xué)聚類方法[1]外，還有模糊聚類法[3]、灰色聚類法[4]等。水污染聚類方法的進(jìn)步，為更準(zhǔn)確地掌握水污染的空間分布特征提供了有效工具。

空間自相關(guān)是指同一變量在不同空間位置上的相關(guān)性，是空間變量屬性值聚集或發(fā)散程度的一種度量[5-6]。空間自相關(guān)性使用全局和局部2種統(tǒng)計(jì)量來度量：前者用于探測整個(gè)研究區(qū)域的空間模式，后者計(jì)算每一個(gè)空間單元與鄰近單元就某一屬性的相關(guān)程度[7-8]。自提出以來，空間自相關(guān)得到了廣泛應(yīng)用，涉及水資源學(xué)[9]、土壤學(xué)[10]、環(huán)境生態(tài)學(xué)[11]、社會學(xué)[12]等領(lǐng)域。空間自相關(guān)分析在水污染空間聚類和異常值探測研究中也具有很大的潛力[12-13]。

空間對象不僅具有空間位置屬性，還具有描述其基本特征的非空間屬性[14-15]，以往水環(huán)境污染的空間聚類方法存在一定的局限性[16-17]。首先，以往聚類方法主要考慮空間對象的非空間屬性，但脫離空間屬性進(jìn)行水污染的空間聚類分析是片面的。其次，現(xiàn)有的基于空間自相關(guān)的水污染空間聚類研究較少關(guān)注尺度變化對結(jié)果的影響，而實(shí)際上空間差異對空間尺度的變化是敏感的。

為進(jìn)一步完善水污染空間聚類和異常值分析方法，擬運(yùn)用增量全局空間自相關(guān)技術(shù)分析研究空間自相關(guān)的尺度效應(yīng)，并選取空間自相關(guān)程度最高對應(yīng)的距離閾值作為后續(xù)局部空間自相關(guān)的距離參數(shù)，進(jìn)而通過全局空間自相關(guān)分析進(jìn)行空間聚類和異常值分析。選擇浙江省溫州市溫瑞塘河流域作為研究區(qū)域，以底泥重金屬為研究對象，以展示方法的有效性和可靠性。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域與數(shù)據(jù)來源

1.1.1 研究區(qū)域概況

溫瑞塘河位于浙江省溫州市溫瑞平原，屬于典型的平原河網(wǎng)。由于歷史上電鍍、皮革等行業(yè)粗放式發(fā)展、環(huán)境保護(hù)長期滯后，溫瑞塘河重金屬污染較為嚴(yán)重[18-19]。2014年以來，溫州市大力推進(jìn)“五水共治”(治污水、防洪水、排澇水、保供水、抓節(jié)水)，水環(huán)境質(zhì)量得到了顯著改善。但是，由于平原河網(wǎng)具有流速緩慢、水環(huán)境容量較低、容易淤積等特點(diǎn)，溫瑞塘河的重金屬污染問題仍然引起了廣泛關(guān)注[20-22]。

1.1.2 數(shù)據(jù)來源

2017年4月，在溫瑞塘河溫州市區(qū)河段布設(shè)39個(gè)采樣點(diǎn)(圖1)。使用蚌式抓斗采泥器采集表層(0～10 cm)沉積物，經(jīng)自然風(fēng)干后剔除雜物，干燥后研磨過100目(0.15 mm)尼龍篩[20]。采用HCl-HNO3-HF-HClO4混酸消解法消解樣品[23]，隨后用石墨爐原子吸收光譜儀(GF-AAS)測定Zn和Ni的含量。在分析測試中，選用水系沉積物國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW-07312)進(jìn)行質(zhì)量控制。

圖1 溫瑞塘河沉積物采樣點(diǎn)分布

1.2 空間自相關(guān)分析方法

采用全局Moran’sI和局部Moran’sI這2個(gè)統(tǒng)計(jì)量來分別描述溫瑞塘河底泥重金屬含量的全局空間自相關(guān)性和局部空間自相關(guān)性?？臻g距離權(quán)重構(gòu)建、全局Moran’sI和局部Moran’sI的計(jì)算在OpenGeoDa空間統(tǒng)計(jì)分析軟件中進(jìn)行。

1.2.1 空間權(quán)重

構(gòu)建空間權(quán)重矩陣是進(jìn)行空間自相關(guān)分析的基礎(chǔ)。空間權(quán)重主要有鄰接權(quán)重、距離權(quán)重和最近K點(diǎn)權(quán)重3種。對于離散點(diǎn)，常用的方法是基于距離標(biāo)準(zhǔn)構(gòu)建，即若兩點(diǎn)之間的距離小于指定的臨界值，則權(quán)重為1，否則為0[5,24]。目前，在空間自相關(guān)分析中尚無距離尺度的取決標(biāo)準(zhǔn)，具有較大的隨意性。一般地，距離尺度不能小于樣點(diǎn)對的最小間距，也不能大于樣點(diǎn)對最大間距的一半[25]。

1.2.2 增量全局空間自相關(guān)

全局Moran’sI可以全區(qū)域測度空間要素屬性值聚合或離散的程度，取值范圍在[-1, 1]。依照文獻(xiàn)[26]中的方法，計(jì)算全局Moran’sI的值：>0，指示空間正相關(guān)，空間要素在整體空間上趨于聚合；<0指示空間負(fù)相關(guān)，空間要素在整體空間上趨于離散；=0指示空間要素在整體空間上趨于隨機(jī)分布。

為檢驗(yàn)空間自相關(guān)的顯著性，對全局Moran’sI值進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，得到指標(biāo)Z(I)。以正態(tài)分布90%置信區(qū)間雙側(cè)檢驗(yàn)閾值為界限，Z(I)>1.64指示顯著的正空間自相關(guān)，Z(I)<-1.64指示顯著的負(fù)空間自相關(guān)，-1.64≤Z(I)≤1.64指示空間自相關(guān)不顯著。

式中：E(I)為觀測變量自相關(guān)性的期望，V(I)代表方差。在OpenGeoDa軟件中，經(jīng)蒙特卡羅法模擬999次得到Z(I)。

在進(jìn)行空間自相關(guān)時(shí)，選擇合適的距離閾值是非常重要的。鑒于目前仍無選擇距離閾值的標(biāo)準(zhǔn)，引入增量全局空間自相關(guān)技術(shù)。增量全局空間自相關(guān)分析，是指測量一系列距離閾值的全局空間自相關(guān)，并為每項(xiàng)距離計(jì)算相關(guān)的距離閾值、局部Moran’sI、預(yù)期指數(shù)、方差、Z(I)和P值等。以具有統(tǒng)計(jì)顯著性的峰值全局Moran’sI對應(yīng)的距離閾值作為進(jìn)行全局空間自相關(guān)分析的最佳距離閾值，同時(shí)也可作為后續(xù)局部空間自相關(guān)分析的距離參數(shù)[27-28]。

1.2.3 局部空間自相關(guān)

局部Moran’sI可進(jìn)一步確定空間要素屬性值的空間聚集區(qū)或孤立區(qū)所在的位置，以及異常點(diǎn)所在的位置。依照文獻(xiàn)[29]中的方法計(jì)算局部Moran’sI的值。

局部Moran’sI可以識別局部空間聚集區(qū)域和局部空間孤立區(qū)域，前者包括“高—高聚焦”和“低—低聚焦”2種類型，后者包括“高—低孤立”和“低—高孤立”2種類型。

2 結(jié)果與分析

2.1 重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)

溫瑞塘河溫州市區(qū)段表層沉積物樣品重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)如表1所示。與研究區(qū)域的土壤重金屬背景值[30]相比，Zn和Ni的平均值分別是土壤背景值均值的11.74和2.38倍，可見溫瑞塘河沉積物Zn和Ni存在一定程度的污染情況。Zn的偏度和豐度分別為2.64和8.35，Ni的偏度和豐度分別為1.76和3.68，說明其含量均偏離正態(tài)分布。一般認(rèn)為，變異系數(shù)(CV)≤10%為弱變異性，10%100%為強(qiáng)變異性[31]。Zn和Ni的變異系數(shù)分別達(dá)到107%和44%，說明Zn的空間變異程度為強(qiáng)變異性，而Ni的空間變異程度為中等變異性。

表1 溫瑞塘河底泥Zn和Ni含量的描述性統(tǒng)計(jì)

在空間統(tǒng)計(jì)學(xué)中，一般要求數(shù)據(jù)符合或者接近正態(tài)分布，特別是空間自相關(guān)分析統(tǒng)計(jì)量的計(jì)算涉及均值與方差，因此，需要將偏離正態(tài)分布的原始數(shù)據(jù)進(jìn)行轉(zhuǎn)換。引入環(huán)境變量常用的Box-Cox變換，并進(jìn)行Spapiro-Wilk檢驗(yàn)[25]。研究區(qū)域Zn和Ni含量的原始數(shù)據(jù)均不符合正態(tài)分布，經(jīng)Box-Cox變換之后全部通過Spapiro-Wilk檢驗(yàn)，可以用于后續(xù)的空間自相關(guān)分析。

2.2 重金屬含量的增量全局空間自相關(guān)特征

根據(jù)39個(gè)采樣點(diǎn)的空間位置，確定最小距離尺度為2.5 km、最大距離尺度為8.0 km。為研究空間自相關(guān)分析中的尺度效應(yīng)，在增量全局空間自相關(guān)分析中，分別選取2.5、3.0、3.5、4.0、4.5、5.0、5.5、6.0、6.5、7.0、7.5、8.0 km為距離閾值，共構(gòu)建12個(gè)距離權(quán)重矩陣。采用增量全局空間自相關(guān)分析方法對Zn、Ni含量進(jìn)行分析。由圖2可見，Zn和Ni都表現(xiàn)出較強(qiáng)的空間自相關(guān)性，全局Moran’sI隨著距離閾值的增加呈現(xiàn)出波動性變化。Zn的全局Moran’sI在小于5.0 km的尺度范圍內(nèi)大于0，峰值出現(xiàn)在3.0 km處，同時(shí)在3.0～4.0 km距離尺度范圍內(nèi)Z(I)均大于或者接近1.64(圖2中a)。這說明在4.0 km距離尺度范圍內(nèi)Zn具有顯著的空間正相關(guān)性。當(dāng)距離尺度大于5 km時(shí)，Zn體現(xiàn)出了空間負(fù)相關(guān)性，但是并未達(dá)到顯著水平。原因主要是，較大的區(qū)域尺度掩蓋了小區(qū)域的重金屬含量變化。對于Ni，其全局Moran’sI在小于7.0 km的尺度范圍內(nèi)大于0，峰值也出現(xiàn)在3.0 km處，同時(shí)在2.5～5.5 km距離尺度范圍內(nèi)Z(I)均大于1.64(圖2中b)。這說明在5.5 km距離尺度范圍內(nèi)Ni具有顯著的空間正相關(guān)性。當(dāng)距離尺度大于7 km，Ni表現(xiàn)出了空間負(fù)相關(guān)性，但也未達(dá)到顯著水平。

圖2 不同距離閾值下溫瑞塘河底泥Zn和Ni含量的全局Moran’s I

總的來說，溫瑞塘河底泥Zn和Ni含量的空間分布并非呈隨機(jī)狀態(tài)，在一定的距離尺度范圍內(nèi)具有顯著的空間自相關(guān)性，即溫瑞塘河底泥重金屬含量存在空間聚集區(qū)[6]。與許多研究報(bào)道的土壤重金屬和養(yǎng)分類似，溫瑞塘河底泥重金屬含量的空間自相關(guān)性隨著距離尺度閾值的改變而改變，這也就意味著其空間自相關(guān)性存在顯著的尺度效應(yīng)[16-17]。相比之下，Ni的空間正自相關(guān)性比Zn強(qiáng)，而且空間正相關(guān)的尺度也比較大。根據(jù)不同距離閾值下的全局Moran’sI和Z(I)，確定Zn和Ni空間自相關(guān)分析的最佳距離閾值均為3 km，并以此作為后續(xù)局部空間自相關(guān)分析的距離參數(shù)[27-28]。

2.3 重金屬含量的局部空間自相關(guān)特征

根據(jù)增量全局空間自相關(guān)分析的結(jié)果，以3.0 km為距離閾值，對溫瑞塘河底泥Zn和Ni含量進(jìn)行局部空間自相關(guān)分析。結(jié)果表明，在調(diào)查的39個(gè)河段中，底泥Zn和Ni含量的局部Moran’sI大部分呈現(xiàn)非顯著性，占比分別為74%和69%。對于Zn，達(dá)到顯著性水平的“高—高聚集”“低—低聚集”“低—高孤立”和“高—低孤立”分別占8%、8%、3%和8%；對于Ni，達(dá)到顯著性水平的“高—高聚集”“低—低聚集”“低—高孤立”和“高—低孤立”分別占13%、13%、0%和5%。從空間聚類角度，溫瑞塘河流域底泥Zn和Ni均呈現(xiàn)“高—高聚集”和“低—低聚集”并存的格局?！案摺凸铝ⅰ焙汀暗汀吖铝ⅰ狈謩e指示“區(qū)域熱點(diǎn)”和“區(qū)域冰點(diǎn)”，即“高值異常點(diǎn)”和“低值異常點(diǎn)”。從空間異常值角度，Zn呈現(xiàn)“高值異常點(diǎn)”和“低值異常點(diǎn)”并存的格局，而Ni則只有“區(qū)域高值異常點(diǎn)”。

由圖3中a可見，溫瑞塘河流域底泥Zn的“高—高聚集”主要分布在研究區(qū)域南部(共3個(gè)采樣點(diǎn))，這些河段的底泥Zn含量較高且周圍河段的底泥Zn含量也比較高。原因是這一帶屬于梧田工業(yè)區(qū)，歷史上皮革、電鍍等行業(yè)較為集中，含鋅廢水的排放量較大[20]。Zn的“低—低聚集”主要分布在研究區(qū)域北部(共3個(gè)采樣點(diǎn))，這些河段的底泥Zn含量較低，且周圍河段的底泥Zn含量也比較低。原因是這一帶屬于溫州市中心，受到工業(yè)污染的影響比較小。Zn的“高值異常點(diǎn)”比較分散(共3個(gè)采樣點(diǎn))，即個(gè)別河段底泥Zn含量較高而周圍河段的Zn含量較低，原因與局部點(diǎn)源污染有關(guān)[32]。由圖3中b可見，溫瑞塘河流域底泥Ni的“高—高聚集”主要分布在研究區(qū)域南部(共5個(gè)采樣點(diǎn))，其中2個(gè)位于梧田工業(yè)區(qū)，受工業(yè)污染影響，另外3個(gè)位于三垟街道，歷史上電鍍、印染等行業(yè)比較發(fā)達(dá)[20]。Ni的“低—低聚集”主要分布在研究區(qū)域北部的溫州市中心(共5個(gè)采樣點(diǎn))，這跟Zn的“低—低聚集”分布特征相吻合。Ni有2個(gè)“高值異常點(diǎn)”(共2個(gè)采樣點(diǎn))，位于研究區(qū)域北部的溫州市中心，被包圍在“低—低聚集”區(qū)，指示所在河段可能受點(diǎn)源污染影響。

圖3 溫瑞塘河底泥Zn和Ni含量的空間聚類和異常值分析結(jié)果

全局空間自相關(guān)能夠描述空間變量的整體分布狀況，判斷是否存在空間聚集區(qū)和空間孤立區(qū)，而局部空間自相關(guān)分析則能進(jìn)一步指出空間聚集區(qū)和空間孤立區(qū)的位置[5]。實(shí)例研究表明，采用局部空間自相關(guān)分析方法，能夠識別出溫瑞塘河流域底泥重金屬含量的空間聚類和異常值所在的具體位置。從污染防控角度，底泥重金屬“高—高聚集”指示該區(qū)域的污染是面上的，需要從區(qū)域尺度開展環(huán)境綜合整治；底泥重金屬“高值異常點(diǎn)”指示該區(qū)域可能存在孤立的點(diǎn)污染源，需要摸排并切斷污染源。

3 小結(jié)

將增量全局空間自相關(guān)技術(shù)和局部空間自相關(guān)技術(shù)相結(jié)合，進(jìn)一步完善了水環(huán)境污染的空間聚類和異常值分析方法，研究結(jié)果可為采取針對性的污染防控措施提供決策依據(jù)。溫瑞塘河流域底泥Zn和Ni的平均值分別是土壤背景值均值的11.74和2.38倍，Zn和Ni含量的空間分布并非隨機(jī)狀態(tài)，在一定的距離尺度范圍內(nèi)具有顯著的空間自相關(guān)性，并且受距離閾值的影響，最佳距離閾值均為3 km。采用局部空間自相關(guān)分析方法，識別出底泥重金屬含量的空間聚類和異常值所在的具體位置。底泥重金屬“高—高聚集”指示該區(qū)域的污染是面上的，需要從區(qū)域尺度開展環(huán)境綜合整治；底泥重金屬“高值異常點(diǎn)”指示該區(qū)域可能存在孤立的點(diǎn)污染源，需要摸排并切斷污染源頭。