朱 艷，李義連，楊 森，劉丹青，羅 飛

（1.中國地質(zhì)大學（武漢）環(huán)境學院，湖北武漢 430074；2.深圳市環(huán)境科學研究院，廣東深圳 518000）

面對全球能源短缺問題，頁巖氣作為一種新型清潔能源將打破傳統(tǒng)的能源利用格局，開啟全球“頁巖氣革命”時代［1-2］。美國作為全球頁巖氣勘探開發(fā)最早最成功的國家，早在2000年就實現(xiàn)了頁巖氣的商業(yè)化開采，2008年頁巖氣產(chǎn)量為599×108m3，僅占美國天然氣產(chǎn)量的10.5%［3］；2016 年頁巖氣產(chǎn)量達4 820.1×108m3，占美國天然氣產(chǎn)量的64.3%［3］。美國已經(jīng)逐步擺脫天然氣長期依賴進口的局面，由天然氣進口國轉(zhuǎn)變?yōu)槌隹趪?-5］，據(jù)英國石油公司（BP）預測，2015—2035年美國頁巖氣將成為全球天然氣供應增長的主要來源［6］。中國頁巖氣勘探開發(fā)雖然起步較晚，但據(jù)美國能源信息署（IEA）發(fā)布的數(shù)據(jù)，中國頁巖氣技術(shù)資源可采量卻居全球首位，其值為36×1012m3，約占全球頁巖氣總量的20%［3］。國家能源局發(fā)布的《頁巖氣發(fā)展規(guī)劃（2016 年—2020 年）》指出，中國2020 年有望實現(xiàn)頁巖氣產(chǎn)量300×108m3，2030年實現(xiàn)頁巖氣產(chǎn)量800×108～1 000×108m3［3，7-9］。從長遠看，頁巖氣資源也將改變中國能源利用結(jié)構(gòu)，擺脫長期依賴煤、石油等常規(guī)資源的局面。

目前全球頁巖氣可采資源量非?？捎^，但頁巖的低孔低滲透特性導致實際開采過程卻不容樂觀。開采工程面臨壓裂技術(shù)不成熟、資金不足、環(huán)境影響等一系列難點問題［10-13］。因此，為了持續(xù)順利開發(fā)頁巖氣資源，必須在頁巖氣開采技術(shù)上尋求新的突破。近年來興起的CO2地質(zhì)封存聯(lián)合頁巖氣開采技術(shù)，可以同時滿足頁巖氣開采和CO2地質(zhì)封存，解決了新能源開發(fā)和溫室氣體減排兩大世界性難題。中外已有學者研究證實CO2或N2注入確實有助于提高頁巖氣的產(chǎn)量［14-20］，但大部分研究僅限于室內(nèi)實驗探究和單組分氣體模擬。因此，在已有研究的基礎上，以鄂爾多斯盆地富縣區(qū)延長組頁巖為例，采用數(shù)值模擬方法研究CO2或CO2/N2混合氣體注入對頁巖氣產(chǎn)量的影響，為以后聯(lián)合技術(shù)的持續(xù)發(fā)展提供更多科學依據(jù)，也為實際工程應用提供更多技術(shù)支撐。

1 研究區(qū)概況

富縣區(qū)位于鄂爾多斯盆地東南部，坐標為東經(jīng)108°40′～109°50′和北緯35°40′～36°05′，位于陜西省延安市富縣及其鄰縣境內(nèi)［21］；構(gòu)造上屬于陜北斜坡東南部，整個區(qū)域地層平緩，地層傾角小于1°。富縣區(qū)發(fā)育中生界延長組頁巖，有機質(zhì)含量高，成熟度較高，分布范圍廣，具有良好的勘探開采前景［22］。經(jīng)現(xiàn)場鉆孔揭示，延長組從新到老依次為:長1 油層組、長2 油層組、長3 油層組、長4+5 油層組、長6 油層組、長7 油層組、長8 油層組以下未鉆穿［23］。

2 數(shù)值模擬方法

2.1 頁巖儲層中氣體的流動特性

由于頁巖本身的致密性且發(fā)育很多不均勻的裂隙，通常不能采用常規(guī)的等效連續(xù)介質(zhì)來刻畫，因此采用經(jīng)典的雙重孔隙介質(zhì)（裂隙系統(tǒng)和基質(zhì)系統(tǒng)）來刻畫頁巖模型（圖1）。頁巖被多組相互垂直的裂隙切割，被分割的中間六面體為頁巖基質(zhì)，由于頁巖基質(zhì)致密且發(fā)育大量孔隙，因此基質(zhì)孔隙度高、滲透率低，而裂隙孔隙度低、滲透率高。頁巖氣開采過程中全局流動僅發(fā)生在與井相連的裂隙系統(tǒng)中，而基質(zhì)和裂隙間的物質(zhì)、能量交換靠兩者間的壓力差來實現(xiàn)。

圖1 實際頁巖儲層和雙重孔隙介質(zhì)頁巖模型Fig.1 Diagram of shale reservoir and shale model with dual porous medium

目前普遍認為頁巖氣流動過程為:解吸—擴散—滲流［24-25］。開采頁巖氣首先采出的是裂隙中的游離氣；隨著開采的進行，裂隙中的壓力減小，裂隙和基質(zhì)間的壓力差會使基質(zhì)表面的吸附氣解吸出來流入裂隙網(wǎng)絡；基質(zhì)內(nèi)部的氣體會在濃度差的作用下擴散到基質(zhì)表面，再通過解吸流入裂隙中；最終裂隙網(wǎng)絡中的氣體通過滲流作用流入井筒。

2.2 頁巖儲層中氣體的吸附特性

模擬采用的軟件TOUGH+，是一款由美國勞倫斯伯克利國家實驗室研發(fā)的非等溫多介質(zhì)多組分多相流體及熱量運輸模擬軟件［26］。與常規(guī)的TOUGH 家族軟件相比，TOUGH+可以刻畫CH4，CO2，O2，N2等12種真實氣體在低滲透裂隙巖層中的運移過程，其在TOUGH2 的基礎上增加了氣體吸附模型，可以用于模擬頁巖氣的開采過程。

CO2和N2注入到頁巖中將會和原位的CH4發(fā)生競爭性吸附，使頁巖基質(zhì)上吸附態(tài)的CH4解吸變?yōu)橛坞x態(tài)，流入裂隙網(wǎng)絡中易于被產(chǎn)出。因此，準確描述氣體吸附特性對頁巖氣開采尤為重要。頁巖對氣體的吸附特性采用普遍適用的Langmuir 等溫吸附模型進行刻畫，其表達式為［27-28］:

圖2 延長組頁巖對CH4，N2，CO2的吸附特性曲線Fig.2 Adsorption characteristics curves of CH4，N2and CO2in Yanchang Formation shale

郭平等對50 ℃不同壓力下鄂爾多斯盆地延長組頁巖對CH4，N2，CO2的吸附特性進行了室內(nèi)測試，得出了不同壓力下氣體的吸附量［29］。采用Langmuir 等溫吸附方程對實驗數(shù)據(jù)進行擬合。擬合結(jié)果（圖2）顯示3 條曲線的相關(guān)系數(shù)分別為0.999 9，0.923 7 和0.999 9，說明Langmuir 等溫吸附方程能非常好地描述延長組頁巖對CH4，N2，CO2的吸附特性。根據(jù)擬合結(jié)果可知，CH4，N2，CO2的最大吸附量分別為3.119，2.223 和13.187 m3/t，Langmuir 壓力分別為2.064，6.733和1.496 MPa。

2.3 地質(zhì)模型的建立

富縣區(qū)延長組長7油層組頁巖埋藏深度為650～1 200 m［30］，選取頁巖埋藏深度為1 200 m 建立三維地質(zhì)模型（圖3）。模型X，Y，Z軸方向總長度分別為154，100 和90 m。模型剖分情況如下:X軸兩側(cè)為對稱水力壓裂區(qū)，壓裂范圍均為15 m，采用對數(shù)剖分方式進行網(wǎng)格剖分，中間區(qū)域采用均勻剖分方式進行網(wǎng)格剖分；Y軸方向全部進行水力壓裂，沿井兩側(cè)15 m 范圍采用對數(shù)剖分方式進行網(wǎng)格剖分，向外采用均勻剖分方式進行網(wǎng)格剖分；Z軸方向全部進行水力壓裂，采用均勻剖分方式進行網(wǎng)格剖分。

圖3 三維地質(zhì)模型示意Fig.3 Schematic diagram of 3D geological model

水力壓裂過程除了會產(chǎn)生滲透率非常大的裂縫外，還會對周圍一定范圍內(nèi)的巖層產(chǎn)生擾動，使其水力傳導系數(shù)變大。據(jù)DUAN 等的報道，研究區(qū)延長組頁巖的實際水力裂縫寬度為1.6 mm［30］，本模型中假定水力裂縫的傳導系數(shù)為16 mD?m，通過對水力壓裂裂縫周邊15 m 范圍內(nèi)的網(wǎng)格的滲透率進行離散，使其更符合實際情況。

2.4 模型參數(shù)設置

富縣區(qū)延長組目標頁巖層埋藏深度為1 200 m，根據(jù)頁巖埋深計算可得初始靜水壓力為11.87 MPa。富縣區(qū)地表平均溫度約為12.5 ℃，地溫梯度為2.8 ℃/100 m［31］，經(jīng)計算，延長組頁巖初始溫度為46.1 ℃。根據(jù)文獻［26］，頁巖孔隙度設置為3.52%，頁巖基質(zhì)滲透率設置為2.53×10-4mD，天然裂隙滲透率設置為3.33×10-4mD，氣體飽和度設置為65%。其他物性參數(shù)設置參考經(jīng)驗值（表1）。

表1 水文地質(zhì)參數(shù)設置Table1 Hydrogeological parameters of numerical model

2.5 模擬場景設置

為研究注入CO2或CO2/N2混合氣體對頁巖氣產(chǎn)量的影響，分別設置以下2種模擬場景。

場景1∶0～30 a，井1 為甲烷生產(chǎn)井，采用定壓2.068 MPa 方式開采頁巖氣30 a。0～5 a，井2 為甲烷生產(chǎn)井，采用定壓2.068 MPa方式開采頁巖氣5 a；5～10 a，井2 轉(zhuǎn)變?yōu)镃O2注入井，采用定速方式注入；10～30 a，關(guān)閉井2。在該場景中，通過改變CO2的注入速率，探討其對頁巖氣產(chǎn)量的影響。

場景2∶0～30 a，井1 為甲烷生產(chǎn)井，采用定壓2.068 MPa 方式開采頁巖氣30 a。0～5 a，井2 為甲烷生產(chǎn)井，采用定壓2.068 MPa方式開采頁巖氣5 a；5～10 a，井2 轉(zhuǎn)變?yōu)镃O2/N2混合氣體注入井，采用定速方式注入；10～30 a，關(guān)閉井2。在該場景中，保持氣體總的注入速率不變，改變混合氣體中N2的質(zhì)量分數(shù)，探討其對頁巖氣產(chǎn)量的影響。

3 頁巖氣增產(chǎn)的影響因素

3.1 CO2注入速率

當CO2注入速率分別為0.05，0.5 和1 kg/s 時，由甲烷生產(chǎn)井中頁巖氣產(chǎn)量隨時間的變化曲線（圖4a）可知，當CO2注入后頁巖氣產(chǎn)量明顯增加，CO2注入速率越大，頁巖氣產(chǎn)量增加的幅度越大。單純頁巖氣開采30 a 產(chǎn)量為1.59×106kg，當CO2注入速率為0.05 kg/s 時，30 a 頁巖氣產(chǎn)量達1.80×106kg，產(chǎn)量提高了13.21%。當CO2注入速率為0.5 kg/s 時，30 a頁巖氣產(chǎn)量為3.75×106kg，產(chǎn)量提高了135.85%。當CO2注入速率為1 kg/s 時，30 a 頁巖氣產(chǎn)量達4.61×106kg，產(chǎn)量提高了191.82%。這是因為頁巖基質(zhì)對CO2的吸附能力強于CH4，當注入大量CO2后，CO2可以直接置換出頁巖基質(zhì)中的CH4，使其解吸到裂隙網(wǎng)絡中變成游離態(tài)CH4，從而容易產(chǎn)出。與此同時，CO2注入后會引起儲層壓力抬升形成巨大的壓力差，這種壓力差也有助于CH4從頁巖基質(zhì)中解吸出來。

圖4 不同CO2注入速率下甲烷生產(chǎn)井中頁巖氣產(chǎn)量和CO2累積含量隨時間的變化曲線Fig.4 Curves of shale gas content and cumulative CO2content in methane production well with time at different CO2injection rates

由甲烷生產(chǎn)井中CO2的累積含量隨時間的變化曲線（圖4b）可知，當CO2注入速率為0.05 kg/s時，30 a 甲烷生產(chǎn)井中沒有出現(xiàn)CO2突破現(xiàn)象；當CO2注入速率為0.5 kg/s 時，30 a 甲烷生產(chǎn)井中CO2累積含量為1.11×107kg；當CO2注入速率為1 kg/s 時，30 a 甲烷生產(chǎn)井中CO2累積含量為7.38×107kg。實際工程中規(guī)定，甲烷生產(chǎn)井中CO2突破含量超過產(chǎn)氣量的10%時就應該閉井處理，避免增加后續(xù)處理過程的費用［32］。雖然CO2的注入速率越大，越有利于增加頁巖氣的產(chǎn)量，但同時CO2的突破時間越早，綜合分析得出最優(yōu)CO2注入速率為0.05 kg/s。

3.2 CO2/N2混合氣體注入方式

在保證氣體突破可能性最小的前提下，選取CO2/N2混合氣體的注入速率為0.05 kg/s。改變混合氣體中N2的注入質(zhì)量分數(shù)依次為0%，20%，50%和80%，得到甲烷生產(chǎn)井中頁巖氣產(chǎn)量隨時間的變化曲線（圖5）。從圖5可以看出，注入CO2/N2混合氣體比單獨注入CO2更有利于提高頁巖氣產(chǎn)量，混合氣體中N2質(zhì)量分數(shù)越大，頁巖氣增產(chǎn)效果越明顯。當單獨注入CO2時，頁巖氣最高產(chǎn)量為1.80×106kg；當注入質(zhì)量分數(shù)分別為20%，50%和80%的N2時，頁巖氣最高產(chǎn)量分別為2.04×106，2.43×106和2.74×106kg。這是因為CO2和N2同時注入頁巖中，N2的遷移速率比CO2快，能在更短的時間遷移到甲烷生產(chǎn)井附近形成壓力差，這種壓力差有助于CH4從頁巖基質(zhì)中解吸出來。

圖5 甲烷生產(chǎn)井中頁巖氣產(chǎn)量隨時間的變化曲線Fig.5 Curves of shale gas content in methane production well with time

為更加清晰地觀察CO2/N2混合氣體注入后沿水平方向的遷移情況，選取甲烷生產(chǎn)井和氣體注入井所在平面（Z=-45 m）進行氣體飽和度刻畫。由各時段氣體飽和度分布情況（圖6）可知，N2的遷移速率比CO2快，30 a 后N2均能從注入井遷移到甲烷生產(chǎn)井中發(fā)生突破，而CO2均未遷移到甲烷生產(chǎn)井附近?；旌蠚怏w中N2的質(zhì)量分數(shù)越大，甲烷生產(chǎn)井中發(fā)生氣體突破的時間越早，最終突破的N2含量越大。

圖6 30 a后（Z=-45 m）平面上氣體飽和度分布情況Fig.6 Gas saturation distribution on plane（Z=-45 m）after 30 years

從不同N2注入質(zhì)量分數(shù)下甲烷生產(chǎn)井中N2累積含量隨時間的變化曲線（圖7）可以看出，當注入質(zhì)量分數(shù)為20%的N2時，30 a 甲烷生產(chǎn)井中N2的累積含量達0.050 4×106kg，為頁巖氣產(chǎn)量的2.47%；當注入質(zhì)量分數(shù)為50%的N2時，甲烷生產(chǎn)井中N2的累積含量達0.484×106kg，為頁巖氣產(chǎn)量的19.92%；當注入質(zhì)量分數(shù)為80%的N2時，甲烷生產(chǎn)井中N2的累積含量達1.34×106kg，為頁巖氣產(chǎn)量的48.91%。結(jié)果顯示，混合氣體中N2的質(zhì)量分數(shù)為50%和80%時，甲烷生產(chǎn)井中N2的累積含量均超過了10%的頁巖氣產(chǎn)量，不滿足實際工程的需求。因此，工程實踐中需要嚴格控制混合氣體中N2質(zhì)量分數(shù)，來達到提高頁巖氣產(chǎn)量的目的。

圖7 甲烷生產(chǎn)井中N2累積含量隨時間的變化Fig.7 Curves of cumulative N2content in methane production well with time

4 結(jié)論

注入CO2有利于提高頁巖氣的產(chǎn)量，CO2注入速率越大，頁巖氣產(chǎn)量增加幅度越大。在0.05，0.5 和1 kg/s這3種速率下，僅以0.05 kg/s的速率注入CO2，30 a 后甲烷生產(chǎn)井中不會出現(xiàn)氣體突破現(xiàn)象，此時頁巖氣產(chǎn)量可提高13.21%；以0.5和1 kg/s的速率注入CO2，30 a后甲烷生產(chǎn)井中突破的CO2含量均超過頁巖氣產(chǎn)量的10%，不符合實際工程規(guī)定。

同等注入速率條件下，注入CO2/N2混合氣體比單獨注入CO2更有利于提高頁巖氣的產(chǎn)量，混合氣體中N2質(zhì)量分數(shù)越大，頁巖氣產(chǎn)量增加的幅度越大，但同時甲烷生產(chǎn)井中越容易發(fā)生氣體突破現(xiàn)象。當混合氣體中N2質(zhì)量分數(shù)為20%，50%和80%時，甲烷生產(chǎn)井中均會出現(xiàn)氣體突破現(xiàn)象，30 a后N2突破含量百分比分別為2.47%，19.92%，48.91%，僅當N2質(zhì)量分數(shù)為20%，甲烷生產(chǎn)井中突破的N2含量未超過產(chǎn)氣量的10%。

注入CO2或CO2/N2混合氣體均能提高頁巖氣的產(chǎn)量。但出于安全和成本考慮，工程實踐中應注意合理設計氣體注入速率和混合氣體中N2質(zhì)量分數(shù)來達到提高頁巖氣產(chǎn)量的目的。

符號解釋

C——氣體吸附量，m3/t；CL——Langmuir體積，代表最大氣體吸附量，m3/t；p——當前壓力，MPa；pL——Langmuir 壓力，為氣體吸附量達到最大吸附量50%對應的壓力，MPa。