張霖 蔣新生 徐建楠 李靜野 趙亞東

摘? ? ? 要： 為豐富油料火災(zāi)探測機(jī)理研究，自主搭建油料燃燒模擬實(shí)驗(yàn)臺架，排除自然光線背景光譜等的影響后，使用光譜測量裝置對油池中92號汽油燃燒火焰發(fā)射光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行采集，得到92號汽油燃燒初期火焰光譜。對92號汽油燃燒發(fā)射光譜進(jìn)行頻域分析、時域分析以及特征參數(shù)分析，得出其燃燒火焰發(fā)射光譜的相關(guān)性質(zhì)：在380～780 nm可見光波段，光譜強(qiáng)度較強(qiáng)，隨反應(yīng)的進(jìn)行強(qiáng)度逐漸增大，隨波長增大強(qiáng)度呈上升趨勢，存在較多明顯的特征譜峰，可以作為粗略檢測92號汽油燃燒火焰輻射強(qiáng)度的特征區(qū)域。200～1 100 nm的整個波段內(nèi)，初步可將光譜強(qiáng)度相對較大、特征峰值較易辨識的431、512、516、547、589、766、769、928、933 nm作為92號汽油燃燒火焰識別的標(biāo)志波長。

關(guān)? 鍵? 詞：汽油;火焰;燃燒初期;光譜特征

中圖分類號：O 657.3? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A? ? ? ?文章編號： 1671-0460（2019）10-2177-06

Abstract： In order to enrich the mechanism research of oil fire detection， the oil combustion simulation experiment bench was built independently in this paper. After the influence of natural light background spectrum was excluded， the spectral measurement device was used to collect the flame emission spectrum data of No. 92 gasoline in the oil pool， and the initial flame spectrum of No. 92 gasoline was collected. In the 380-780 nm visible band， the intensity of the spectrum was relatively strong. As the reaction proceeded， the intensity gradually increased， and the intensity also increased as the wavelength increased. The spectral intensity took up the main part of the flame spectral radiation， and there were many obvious characteristic peaks， which was used as a characteristic area for roughly detecting the flame radiation intensity of No.92 gasoline. In combination with the radiation energy and time domain analysis in the spectral band， it was pointed out that the development stage of flame spectra radiation was mainly the process of pyrolysis and oxidation of small molecule hydrocarbon. In the whole band of 200～1 100 nm， 431， 512， 516， 547， 589， 766， 769， 928 and 933 nm with relatively large spectral intensity and relatively easy identification of characteristic peak value can be preliminarily used as the signal wavelength of flame recognition for No. 92 gasoline combustion.

Key words： Gasoline; Flame; Initial combustion; Spectral characteristics

自從石油工業(yè)建立以來，國內(nèi)外發(fā)生的油料火災(zāi)安全事故數(shù)不勝數(shù)。近40年來發(fā)生的油料安全事故，著火爆炸類事故占比達(dá)到了42.4%，有1 300多人在該類事故中傷亡，占總傷亡人數(shù)的84.9%，并造成巨大的經(jīng)濟(jì)損失以及環(huán)境影響[1]。火災(zāi)初期火焰燃燒范圍不大，發(fā)展的速度較慢，發(fā)展過程中火勢不穩(wěn)定，此階段是滅火的最佳時機(jī)。油料火焰光譜以光速傳播，在紅紫外區(qū)的抗干擾能力強(qiáng)，識別準(zhǔn)確率高，能夠滿足油料火災(zāi)快速準(zhǔn)確識別的要求。

近年來，大量的國內(nèi)外專家學(xué)者利用火焰發(fā)射光譜對燃燒產(chǎn)物分析、燃燒過程監(jiān)控、以及光譜測溫技術(shù)等進(jìn)行了一系列的研究。Yasuhisa Ichikawa[2]等比較了同樣實(shí)驗(yàn)條件下的CO/H2/CO2/空氣預(yù)混氣體和甲烷/空氣預(yù)混氣體的燃燒情況，分析了火焰結(jié)構(gòu)和燃燒速度，比較了火焰的光譜輻射特性。季明彬[3]將火焰光譜分析得出的溫度及黑度應(yīng)用于燃燒診斷。亞云啟[4]等使用便攜式光纖光譜儀測量了垃圾焚燒爐內(nèi)的垃圾燃燒光譜，并使用新的算法進(jìn)行了燃燒分析診斷。肖開泰[5]基于光譜氣體檢測技術(shù)開發(fā)了井下光譜多參數(shù)分析系統(tǒng)，可以監(jiān)測毒害氣體、預(yù)警煤礦火災(zāi)。敖文[6]使用光纖光譜儀和高速攝影儀對硼粉燃燒火焰形態(tài)及光譜進(jìn)行了采集及分析。李孝斌[7]等通過分析小尺度實(shí)驗(yàn)測得的甲烷爆炸感應(yīng)期內(nèi)CN、CH、CHO、CH2O、NCN等含單C自由基特征光譜，為可燃?xì)怏w爆炸感應(yīng)期監(jiān)測預(yù)警打下了基礎(chǔ)。劉奎[8]等進(jìn)行小尺寸實(shí)驗(yàn)，通過分析體積分?jǐn)?shù)10%的甲烷爆炸火焰光譜，總結(jié)了分析方法。王寶璐[9]等研究了層流甲烷/空氣反擴(kuò)散火焰中的激發(fā)態(tài)自由基OH和CH的光譜特征。劉洪濤[10]等在開闊環(huán)境下測量了不同可燃物燃燒火焰光譜，并通過小波分解對其進(jìn)行了分析研究。楊劍[11]分析了甲烷擴(kuò)散火焰與超細(xì)粉體抑爆劑相互作用下的燃燒狀態(tài)及輻射光譜。綜上所述，目前關(guān)于火焰光譜的研究多是利用其光譜特性研究可燃物的成分，達(dá)到識別燃料種類、監(jiān)測診斷燃燒火焰狀態(tài)的目的，且在煤礦瓦斯、環(huán)保等方面研究較多，對油料火災(zāi)初期火焰燃燒光譜特征關(guān)注較少，將其應(yīng)用于油料火災(zāi)初期智能識別的相關(guān)研究也較為缺乏。

為進(jìn)一步研究油料火災(zāi)的探測手段、滅火方法和發(fā)展規(guī)律，為油料火災(zāi)的智能識別及自動跟蹤滅火提供一定的理論依據(jù)，本文將利用搭建的油料燃燒模擬實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，分析92號汽油燃燒初期火焰光譜數(shù)據(jù)，找出92號汽油燃燒初期火焰光譜特征并對其進(jìn)行分析。

1? 實(shí)驗(yàn)部分

1.1? 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

油料的燃燒實(shí)驗(yàn)在圖1所示的油料燃燒模擬實(shí)驗(yàn)臺架上進(jìn)行，主要包括油料燃燒裝置、點(diǎn)火控制裝置、光譜測量裝置、數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)、溫濕度測試裝置、消防滅火裝置、排煙裝置。

油料燃燒裝置為直徑為200 mm的圓形油池。

點(diǎn)火控制裝置采用KTD-A型可調(diào)高能點(diǎn)火器，點(diǎn)火頻率為單次觸發(fā)放電一次，點(diǎn)火能量為1-20 J可調(diào)。

光譜測量裝置采用英國產(chǎn)Newton Andor SR-500i階梯光柵光譜儀，由單色儀和CCD兩部分組成，其主要參數(shù)見表1，Andor SOLIS軟件采集記錄油料燃燒火焰發(fā)射光譜。

溫濕度測量裝置采用（RS-232）溫濕度計(jì)TES1365，測量范圍為：溫度-20～60 ℃ （-4～140 ℉），濕度10% RH～95% RH。分辨率為0.1℃/0.1℉/0.1% RH，準(zhǔn)確率為：溫度±0.5 ℃、±0.9 ℉，濕度±3% RH（25 ℃時30～95% RH）、±5% RH（25 ℃時10～30% RH）。

消防滅火裝置包括滅火毯與手提式干粉滅火器，用于對可能發(fā)生的火災(zāi)進(jìn)行消防處理。

排煙裝置包括排氣扇與排煙管路，用于排除實(shí)驗(yàn)過程中油料燃燒產(chǎn)生的煙霧。

1.2? 實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行，通過預(yù)先采集自然光線背景光譜來消除其對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的影響;通過預(yù)先采集不同電壓下點(diǎn)火器電火花的光譜數(shù)據(jù)來排除電火花對油料燃燒火焰光譜數(shù)據(jù)的干擾。CCD數(shù)據(jù)采集模式為（kinetic mode）動力學(xué)模式，光柵單次拍攝范圍約為350 nm，CCD分辨率為1 024×256，曝光時間為0.003 71 s，拍攝頻率為269.54 Hz，在點(diǎn)火器點(diǎn)火前進(jìn)行觸發(fā)拍攝，CCD拍攝14.84 s共4 000幀數(shù)據(jù)，可完整描述燃燒光譜變化。通過CCD制冷模塊保證其溫度穩(wěn)定于-80 ℃，以消除CCD產(chǎn)生熱量的影響。

每次實(shí)驗(yàn)加入92號汽油30 mL至油池中，保證光譜儀系統(tǒng)參數(shù)配置正確，在光譜測量裝置正常工作后使用點(diǎn)火器操控系統(tǒng)對油池進(jìn)行點(diǎn)火。將采集數(shù)據(jù)與Andor SOLIS軟件每幀數(shù)據(jù)進(jìn)行對比，篩選出油料燃燒火焰發(fā)射光譜對應(yīng)的數(shù)據(jù)。

由于油料燃燒的復(fù)雜性和偶然性以及火焰的閃爍特性，為減小實(shí)驗(yàn)誤差，進(jìn)行多次同樣工況實(shí)驗(yàn)。綜合光譜儀分析區(qū)間及CCD拍攝區(qū)間，可得光譜儀工作區(qū)間為200～1 100 nm。因光柵最大攝譜范圍為350 nm，故實(shí)驗(yàn)分200～550、550～900、900～1 200 nm三部分去進(jìn)行。

2? 結(jié)果分析與討論

通過對92號汽油燃燒發(fā)射光譜進(jìn)行頻域分析、時域分析以及特征參數(shù)分析，得出火焰發(fā)射光譜的相關(guān)特征。

2.1? 頻域光譜分析

（1）光譜強(qiáng)度 光譜強(qiáng)度反映了小尺度油池中心處油料燃燒火焰發(fā)射光譜在不同波長處的相對光譜強(qiáng)度。92號汽油火焰發(fā)射光譜強(qiáng)度如圖2所示。

火焰發(fā)射光譜在200～380 nm波長范圍內(nèi)強(qiáng)度小且無可靠特征。在380～780 nm波長范圍內(nèi)強(qiáng)度急速升高，并于431、512、516、531、547、589、766、769 nm附近出現(xiàn)火焰光譜強(qiáng)度的特征峰值。在780～1 250 nm波長范圍內(nèi)強(qiáng)度變小，在927、933、961 nm附近出現(xiàn)火焰光譜強(qiáng)度的特征峰值。

（2）光譜密度 光譜密度反映了油料燃燒火焰發(fā)射光譜強(qiáng)度在不同波長上分布的密集程度，由無窮小波長范圍內(nèi)的光譜強(qiáng)度對與其波長進(jìn)行求導(dǎo)可得，即，是火焰燃燒特性的一種。

92號汽油燃燒火焰光譜密度曲線如圖3所示。

92號汽油燃燒火焰光譜密度在200～1 250 nm波段內(nèi)變化整體比較規(guī)律，主要集中在可見光和近紅外波段。在431、512、516、531、547、589、766、769、915、928、933、961 nm附近，光譜強(qiáng)度密集程度變化劇烈，表明在這些波長處出現(xiàn)了強(qiáng)度較附近處明顯變大的特征峰值。

（3）波段光譜強(qiáng)度與波段平均光譜強(qiáng)度 波段光譜強(qiáng)度由任意波段內(nèi)的光譜強(qiáng)度對其波長進(jìn)行定積分可得;波段平均光譜強(qiáng)度由任意波段內(nèi)的波段光譜強(qiáng)度對其波長范圍求平均值可得，通過計(jì)算，可得92號汽油燃燒火焰光譜典型波段光譜強(qiáng)度、波段平均光譜強(qiáng)度如表2所示。

92號汽油燃燒火焰波段光譜強(qiáng)度和波段平均光譜強(qiáng)度表明在200～550 nm波段火焰光譜輻射較弱，在550～900 nm波段火焰輻射較強(qiáng)，與火焰發(fā)射光譜強(qiáng)度變化相互印證：在200～380 nm波長范圍內(nèi)強(qiáng)度及其變化均較小;在380～780 nm可見光波段強(qiáng)度迅速增至最強(qiáng);在780 nm處強(qiáng)度開始逐漸減弱。

（4）光譜強(qiáng)度偏差 光譜強(qiáng)度偏差反映了油料燃燒火焰發(fā)射光譜在該波段內(nèi)各波長處的光譜強(qiáng)度與平均值的偏離程度。92號汽油燃燒火焰的光譜強(qiáng)度偏差曲線如圖4所示。

光譜強(qiáng)度偏差曲線部分揭示了92號汽油燃燒火焰光譜強(qiáng)度發(fā)生變動的情況，在238、259、311、384、431、467、473、490、494、512、516、531、547、563、589、766、769、811、917、928、933、961 nm附近曲線出現(xiàn)較為明顯的偏差極大值，判斷是在附近波長范圍內(nèi)存在中間產(chǎn)物自由基的特征譜帶。

分析火焰發(fā)射光譜強(qiáng)度偏差發(fā)現(xiàn)，200～380 nm的近紫外光波段238、259、311 nm附近可能存在自由基譜帶，而在前文的光譜圖中沒有表現(xiàn)出明顯的光譜強(qiáng)度變化和密度變化，可能的原因是這些中間產(chǎn)物自由基在燃燒反應(yīng)過程中存在時間極短，難以在實(shí)驗(yàn)中對其特征光譜進(jìn)行捕捉。

2.2? 時域光譜分析

（1）波段輻射能量

波段輻射能量反映了油料燃燒火焰發(fā)射光譜從點(diǎn)火到某一時刻任意波段內(nèi)單位面積的光譜輻射能量，92號汽油燃燒火焰光譜波段輻射能量曲線如圖5所示。

波段輻射能量曲線揭示了92號汽油燃燒火焰光譜在實(shí)驗(yàn)選定的三個波段隨反應(yīng)進(jìn)行的變化情況：在反應(yīng)初期波段輻射能量較弱，輻射能量上升的速率較小;伴隨反應(yīng)進(jìn)行波段輻射能量急劇增強(qiáng)至峰值并出現(xiàn)一段能量的震蕩期;之后輻射強(qiáng)度進(jìn)入相對穩(wěn)定期，最后燃燒輻射能量逐漸減弱。

三個波段經(jīng)歷火焰光譜輻射初期階段時間均為12×3.71 ms。這一階段燃燒反應(yīng)速率較慢，主要為高分子碳?xì)浠衔锏牡蜏亓呀夂兔摎溲趸^程。通過對比已知的自由基光譜譜帶發(fā)現(xiàn)，中間產(chǎn)物主要為OH、H、O、HO2、C2、C3、CN等自由基離子，特征光譜主要為原子線狀譜，逐漸向線狀與帶狀混合的光譜過渡。特征譜帶數(shù)量較少，使得波段光譜輻射能量較低。這一階段主要為燃燒的發(fā)展過程提供準(zhǔn)備，OH、H、O、HO2等自由基活性極強(qiáng)，可以促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行，進(jìn)一步積累自由基，促使燃燒進(jìn)入光譜輻射的發(fā)展階段。

火焰光譜輻射發(fā)展階段燃燒反應(yīng)速率迅速增大，主要為小分子烴的裂解和氧化過程，反應(yīng)由低溫反應(yīng)逐步向高溫反應(yīng)過渡。通過對比已知的自由基光譜譜帶發(fā)現(xiàn)，中間產(chǎn)物主要有HCO、CH2O、CO、CO2、OH、H2O、C2、C3、CN等自由基/分子，特征光譜為線狀譜和帶狀譜的混合連續(xù)光譜。特征譜帶強(qiáng)度大、數(shù)量多，活性自由基濃度和輻射強(qiáng)度達(dá)到最值，使得波段輻射能量達(dá)到最值，可以作為火焰識別特征。隨著活性自由基的反應(yīng)消耗，輻射能量迅速下降。這一階段燃燒迅速發(fā)展達(dá)到其最猛烈階段，進(jìn)而反應(yīng)逐漸進(jìn)入一個相對穩(wěn)定的階段，進(jìn)入光譜輻射的穩(wěn)定階段。

在發(fā)展階段三個波段經(jīng)歷的時間有所不同。在200～550 nm波段，波段輻射能量經(jīng)過51×3.71 ms達(dá)到最值，時間短、強(qiáng)度弱，與后兩個波段相差一個數(shù)量級。在550～900 nm波段，波段輻射能量于275×3.71與292×3.71 ms兩次達(dá)到最值，推測是最值的掃描受到炭黑粒子的干擾，真正的最值應(yīng)處于兩者之間，約為283×3.71 ms，強(qiáng)度最大。在900～1 250 nm波段，波段輻射能量達(dá)到最值經(jīng)歷319×3.71 ms，時間最長。

在火焰光譜輻射的穩(wěn)定階段，燃燒過程穩(wěn)定進(jìn)行，化學(xué)反應(yīng)達(dá)到相對平衡狀態(tài)，自由基的生成和消耗達(dá)到平衡，波段輻射能量保持相對穩(wěn)定。火焰的閃爍特性導(dǎo)致波段輻射能量出現(xiàn)規(guī)律性波動，由曲線波動初步判斷火焰閃爍時間約60×3.71 ms，頻率約4.5 Hz。波段輻射能量短期停滯及起伏推測為受反應(yīng)過程中碳黑粒子的干擾。

（2）波段輻射能量時間段平均值

波段輻射能量時間段平均值反映了油料燃燒火焰發(fā)射光譜時間范圍內(nèi)任意波段內(nèi)單位面積平均輻射光功率;波段輻射能量偏差反映了油料燃燒火焰發(fā)射光譜在任意波段內(nèi)的波段輻射能量與平均值的偏離程度。92號汽油燃燒火焰光譜波段輻射能量偏差曲線如圖6所示。

初期階段輻射強(qiáng)度變化不大，偏差較小，持續(xù)的時間與前文一致;發(fā)展階段偏差劇烈變化并出現(xiàn)偏差最值，反映出輻射能量波動中的劇烈上升趨勢;穩(wěn)定階段偏差數(shù)值較小，曲線形態(tài)為平滑的水平直線，略微的起伏與前文火焰閃爍特性相印證。

200～550 nm波段在51×3.71 ms時出現(xiàn)偏差最值，表明此時刻輻射能量存在最大幅度躍升，在（21～51）×3.71 ms中間卻出現(xiàn)持續(xù)時間較短的偏差迅速下降，判斷是因炭黑粒子的干擾而非火焰閃爍作用;550～900 nm波段在18×3.71 ms時出現(xiàn)偏差最值，表明有大量新的中間產(chǎn)物自由基生成，導(dǎo)致輻射能量的“瞬時井噴式爆發(fā)”，之后自由基濃度增大引起輻射能量的增強(qiáng);900～1 250 nm波段在66～3.71 ms也出現(xiàn)輻射能量“瞬時井噴式爆發(fā)”，生成大量譜帶。

2.3? 特征參數(shù)光譜分析

（1）光譜強(qiáng)度偏度

光譜強(qiáng)度偏度反映了某時刻油料燃燒火焰發(fā)射光譜強(qiáng)度分布非對稱的程度，92號汽油燃燒火焰選定時刻的光譜強(qiáng)度偏度曲線如圖7所示。

92號汽油燃燒火焰光譜在200～1 250 nm范圍內(nèi)存在偏度較大的特征點(diǎn)，分別為512.5、515.9、531.5、543.2、547.0、588.5、766.1、769.6、927.9、933.4、961.4 nm，其中766.1 nm處偏度最大。

（2）光譜強(qiáng)度峰度

光譜強(qiáng)度峰度反映某時刻油料燃燒火焰發(fā)射光譜強(qiáng)度峰值的陡峭程度，92號汽油燃燒火焰選定時刻的光譜強(qiáng)度峰度曲線如圖8所示。

光譜強(qiáng)度峰度曲線反映出92號汽油燃燒火焰光譜在200～550 nm和900～1 250 nm波段峰度較小，在200～1 250 nm范圍內(nèi)存在峰度較大的特征點(diǎn)，分別為512.5、515.9、531.5、539.8、543.2、547.0、766.1、769.6、927.9、933.4、961.4 nm，在766.1 nm處峰度值最大。

3? 結(jié) 論

（1）92號汽油火焰發(fā)射光譜在200～380 nm波長范圍內(nèi)，強(qiáng)度小、變化弱，無明顯區(qū)別于其它火焰的特征;在380～780 nm波長范圍內(nèi)，因燃燒的進(jìn)行導(dǎo)致光譜強(qiáng)度變大，有明顯升高趨勢，特征譜峰數(shù)量較大;780～1 100 nm波長范圍內(nèi)，發(fā)射光譜強(qiáng)度雖較大，但隨著燃燒的進(jìn)行，強(qiáng)度逐漸減小。在380～780 nm可見光區(qū)波段光譜強(qiáng)度占火焰光譜輻射的主要部分，因此，可見光區(qū)可以作為粗略檢測92號汽油燃燒火焰輻射強(qiáng)度的特征區(qū)域。

（2）結(jié)合92號汽油燃燒火焰光譜波段輻射能量分析，在火焰光譜輻射發(fā)展階段主要為小分子烴的裂解和氧化過程，反應(yīng)由低溫反應(yīng)逐步向高溫反應(yīng)過渡，主要中間產(chǎn)物有HCO、CH2O、CO、CO2、OH、H2O、C2、C3、CN等自由基/分子;這個階段特征譜帶強(qiáng)度大、數(shù)量多，活性自由基濃度和輻射強(qiáng)度達(dá)到最值，波段輻射能量達(dá)到最值，可以利用其特性進(jìn)行火焰監(jiān)測識別。

（3）200～1 100 nm的整個波段內(nèi)，92號汽油燃燒火焰光譜強(qiáng)度在431、512、516、547、589、766、769、928、933 nm附近的特征峰值達(dá)到較易辨識的較大相對強(qiáng)度，這些波長比較適合應(yīng)用于識別92號汽油火焰。

（4）92號汽油光譜強(qiáng)度偏度及峰度較大的特征點(diǎn)集中于380～780 nm的可見光波段光譜，在766.1、769.6 nm的特征波長處光譜強(qiáng)度偏度、峰度均達(dá)到較大值，可考慮作為火焰識別特征。

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