涂朝陽，朱昭捷,李堅(jiān)富,游振宇,王 燕,Brenier Alain

(1.中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所，福州 350002；2.Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents, UMR CNRS 5620, Université Claude Bernard-Lyon1, 69622 Villeurbanne, France)

1 引 言

在一些二階非線性光學(xué)晶體如LaBGeO5(LBG), Ba2NaNb5O15(BNN), YAl3(BO3)4(YAB), GdAl3(BO3)4(GAB),Ca4YO(BO3)3(YCOB), Ca4GdO(BO3)3(GCOB)等材料中存在有稀土激活離子可以摻雜替代的格位，當(dāng)摻雜激活離子后，可以同時(shí)具有激光和非線性光學(xué)性能[1-6]。

在符合相位匹配的條件時(shí)：

?1n1↑(θ,φ)+?2n2↑(θ,φ)=?3n3↓(θ,φ)

摻雜激活離子的二階非線性光學(xué)晶體將集激光與非線性光學(xué)性能于一體，可以實(shí)現(xiàn)包括自倍頻、自和頻、自差頻等的自變頻激光技術(shù)(如表1所示)，既能簡(jiǎn)化器件，又可提高功效。

表1 自變頻激光技術(shù)Table 1 Self-frequency conversion technology

GdAl3(BO3)4晶體屬于三方晶系，R32空間群，晶胞參數(shù)為a=0.92734 nm，c=0.72438 nm，V=0.3538 nm，Z=3，Dc=4.379 g/cm3，負(fù)單軸晶[7-8]。它具有低閾值、高增益和較大的倍頻系數(shù)，物化性能良好，不解理，耐強(qiáng)酸強(qiáng)堿，在強(qiáng)光照射下不易產(chǎn)生色心等優(yōu)點(diǎn)。將激活離子摻雜于晶體，可以形成自變頻激光晶體[9-12]，這在高效小型化全固態(tài)激光器中具有重要的應(yīng)用。因此，本文生長(zhǎng)了純的GAB晶體和Nd3+∶GAB激光晶體，研究了GAB晶體的熱膨脹、透過光譜和倍頻性能參數(shù)，測(cè)試研究了Nd3+∶GAB的自變頻激光性能，實(shí)現(xiàn)了紫外-可見光-紅外-中紅外多波段激光輸出。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 原料合成

GdAl3(BO3)4晶體有兩種結(jié)構(gòu)，其低溫相的結(jié)構(gòu)與菱形碳酸鈣鎂石相類似，屬三方晶系，為無心的R32空間群，而高溫相則屬單斜晶系，為有心的C2結(jié)構(gòu)，它們?cè)?040～1050 ℃發(fā)生相變[13-14]。因此，采用助熔劑法生長(zhǎng)，選擇K2Mo3O10-B2O3體系作為助熔劑，生長(zhǎng)出了GAB和Nd3+∶GAB晶體。

最初原料為分析純的Al2O3、H3BO3、MoO3、K2CO3和純度為99.99%的Gd2O3、Nd2O3，采用固相合成法合成原料，化學(xué)反應(yīng)方程式如下：

3Al2O3+xYb2O3+(1-x)Gd2O3+8H3BO3→ 2Gd1-xNdxAl3(BO3)4+12H2O ↑

3MoO3+K2CO3→ K2Mo3O10+CO2↑

2H3BO3→ B2O3+ 3H2O ↑

合成好的原料按比例稱量后，用瑪瑙研缽研磨混合均勻，在馬弗爐中熔化在φ60 mm×60 mm的鉑坩堝內(nèi)。

2.2 晶體生長(zhǎng)

熔化完全后，將坩堝轉(zhuǎn)移至自制的晶體生長(zhǎng)爐中。緩慢升溫至高于生長(zhǎng)溫度約50 ℃的地方，恒溫48 h。用嘗試籽晶法測(cè)定熔體的飽和溫度，在飽和溫度以上約30 ℃左右將c向籽晶下至熔體中，半小時(shí)后降至飽和溫度，以2～3 ℃/d的速率降溫生長(zhǎng)，籽晶轉(zhuǎn)速為10～25 r/min。生長(zhǎng)結(jié)束后，將晶體提離液面，然后以50 ℃/h的速率降至室溫，得到優(yōu)質(zhì)透明的GAB和Nd3+∶GAB晶體，如圖1所示。

圖1 GAB及Nd3+∶GAB晶體圖片F(xiàn)ig.1 The pictures of GAB and Nd3+∶GAB crystals

3 結(jié)果與討論

3.1 晶體結(jié)構(gòu)分析

采用日本RIGAKU公司的DMAX2500粉末衍射儀對(duì)GAB晶體研成的粉末進(jìn)行測(cè)試，采用CuKα1(λ=-0.15056 nm)，掃描模式為2θ/θ，掃描類型為連續(xù)掃描，掃描范圍2θ為5°～85°。將測(cè)得的粉末衍射圖指標(biāo)化(如圖2)，與標(biāo)準(zhǔn)卡片(PDF#831907)相比較，數(shù)據(jù)十分吻合，因此可以斷定生長(zhǎng)出的晶體就是所要的無心R32構(gòu)型的低溫相晶體。

對(duì)于激光晶體的生長(zhǎng)和應(yīng)用來說，熱膨脹性能是一項(xiàng)重要因素[15]，它與熱應(yīng)力和熱穩(wěn)定性有關(guān)。如果晶體的熱膨脹系數(shù)有很大的各向異性特征，激光實(shí)驗(yàn)中可能產(chǎn)生較大的熱梯度，降低激光效率。圖3是測(cè)得的GAB晶體的熱膨脹與溫度的關(guān)系圖。從圖中可以看出，在300～600 ℃范圍內(nèi)這兩種晶體在兩個(gè)晶軸方向上是線性膨脹，同時(shí)沒有不規(guī)則點(diǎn)出現(xiàn)。晶體在加熱時(shí)沒有熱收縮現(xiàn)象的出現(xiàn)，因此是正膨脹。

圖2 GAB晶體粉末的XRD圖Fig.2 XRD pattern of GAB crystal powder

圖3 GAB晶體的熱膨脹圖Fig.3 Thermal expansion of GAB crystal

由此擬合出晶體的熱膨脹系數(shù)在(100)為5.30×10-6/℃，而在(001)向?yàn)?.88×10-5/℃。

3.2 光譜性能

GAB晶體和Nd3+∶GAB晶體分別定向切割出光譜測(cè)試薄片，雙面拋光，厚度均為2.0 mm。在室溫下，利用美國(guó)Perkin Elmer公司的UV-Vis-NIR Spectrometer(Lamda900)分別測(cè)試了GAB晶體的透光光譜和Nd3+∶GAB晶體的偏振吸收光譜，利用美國(guó)Perkin Elmer公司的FT-IR Spectrum One Spectrometer 測(cè)試了GAB晶體的紅外光譜，利用英國(guó)EDINBERGH INSTRUMENTS公司的FLS920熒光光譜儀測(cè)試了Nd3+∶GAB晶體的偏振熒光光譜，并測(cè)量了Nd3+離子中的2F5/2→2F7/2能級(jí)躍遷的熒光壽命。

圖4(a)是GAB晶體的UV-Vis-NIR透光譜。從圖中可以發(fā)現(xiàn)，GAB晶體的紫外吸收邊在310 nm左右，而紅外吸收邊超過了3300 nm，其中在長(zhǎng)波長(zhǎng)一端的2765 nm、2936 nm、3164 nm處存在吸收峰[16-17]。因此，繼續(xù)測(cè)試了GAB晶體的紅外光譜，如圖4(b)。從圖可以看出，GAB的晶體紅外吸收邊處于2900 cm-1左右，即3450 nm。同樣在3610 cm-1、3405 cm-1、3150 cm-1處存在著吸收峰，基本上與紫外-可見-近紅外透光光譜的吸收峰一一對(duì)應(yīng)，可以歸屬于羥基OH-振動(dòng)吸收。因此，只要GAB晶體中排除了其中的羥基離子造成的吸收，那么可以判定GAB晶體的透光波段為310～3450 nm。

圖4 GAB晶體的透過光譜(a)及紅外光譜圖(b)Fig.4 Transmission spectrum(a) and infrared spectrum(b) of GAB crystal

我們擬合出了GAB晶體的色散方程如下：

(1)

(2)

由此，我們計(jì)算了GAB晶體在整個(gè)透光波段范圍內(nèi)的SHG相位匹配特性及其有效非線性光學(xué)系數(shù)deff在不同基波波長(zhǎng)的數(shù)值，從而作出其關(guān)系曲線，如圖5所示。圖示表明，隨著基波波長(zhǎng)的增長(zhǎng)，相位匹配角隨之減小，而有效倍頻系數(shù)隨之增大。更為重要的是，可以發(fā)現(xiàn)，在全透光波段范圍內(nèi)GAB晶體都能實(shí)現(xiàn)SHG位相匹配，不但展示了其作為倍頻晶體的應(yīng)用前景，而且為其作為各類激活離子摻雜的基質(zhì)提供了光譜依據(jù)。

同時(shí)我們測(cè)試了Nd3+∶GAB晶體的σ、π的偏振吸收及發(fā)射譜[18]，如下圖所示。圖6為NGAB晶體的π偏振吸收譜。在802.4，804.2和807.4 nm處的三個(gè)主峰對(duì)應(yīng)于吸收光譜中的4I9/2→4F5/2,2H9/2躍遷，這對(duì)于800 nm附近的GaAlAs激光二極管泵浦非常重要。圖7為對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I11/2躍遷的1061.9 nm處的σ極化受激發(fā)射圖，發(fā)射截面為3.0×10-19cm2。圖8為對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I13/2的1061.9 nm的極化受激發(fā)射圖，發(fā)射截面為5.5×10-20cm2。

圖5 二次諧波系數(shù)，相位匹配角度和波長(zhǎng)之間的關(guān)系圖Fig.5 The relationships among the second-harmonic coefficients, the phase matching angles and wavelengths

圖6 NGAB晶體的π偏振吸收譜[19]Fig.6 π-polarized absorption spectra of NGAB[19]

圖7 NGAB晶體對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I11/2的偏振發(fā)射譜[19]Fig.7 Polarized emission spectra corresponding to the 4F3/2→4I11/2 transition[19]

圖8 NGAB晶體對(duì)應(yīng)于4F3/2 → 4I13/2的偏振發(fā)射譜Fig.8 Polarized emission spectra corresponding to the 4F3/2 → 4I13/2 transition

3.3 晶體的自變頻激光性能

3.3.1 自倍頻激光特性

(1)自倍頻產(chǎn)生綠色激光

采用染料激光(帶寬:0.04 cm-1; dye,LDS750) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.6 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體(相對(duì)于光軸的極角為θ=30°5′)，基頻光波長(zhǎng)為1061.9 nm，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為4 cm，平面輸入鏡 HM1037在1061.9 nm 和531 nm處高反，在泵浦源波長(zhǎng)748 nm (對(duì)應(yīng)于Nd3+的4F7/2+4S3/2能級(jí))高透，凹面輸出鏡(曲率半徑為18 cm)在1061.9 nm處高反，在可見光波段高透。泵浦源在晶體中是σ-偏振的，而所觀察到的1061.9 nm基頻激光是86% σ-偏振的。實(shí)驗(yàn)獲得了119.5 μJ/脈沖的綠光激光輸出，其轉(zhuǎn)換效率為4.3%，圖9是輸出的倍頻光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線[19]。

(2)自倍頻產(chǎn)生紅色激光

通過倍頻對(duì)應(yīng)于Nd3+的4F3/2→4I13/2躍遷的1338 nm 基頻光可以獲得669 nm 的紅光激光輸出。采用染料激光(帶寬:0.04 cm-1; dye,LDS750) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.6 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體(相對(duì)于光軸的極角為θ=3005′非常靠近相位匹配的極角24.4°)，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為2.5 cm，輸入鏡和輸出鏡在1062 nm的反射率為4%，在基頻光波段高反。泵浦源在晶體中是σ-偏振的，而所觀察到的1338 nm基頻激光也是σ-偏振的。實(shí)驗(yàn)獲得了～35 μJ/脈沖 的 1338 nm基頻光輸出，當(dāng)泵浦光的脈沖能量為4.6 mJ時(shí)，獲得了19 μJ/脈沖的紅光激光輸出，圖10是輸出的倍頻光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線[20]。

圖9 GAB晶體輸出的倍頻光功率與 晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線[19]Fig.9 The SHG power versus the pump power incident on the crystal[19]

圖10 GAB晶體輸出的倍頻光功率與 晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線Fig.10 The SHG power versus the pump power incident on the crystal

3.3.2 自和頻激光特性

(1)自和頻產(chǎn)生藍(lán)色激光

當(dāng) Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體發(fā)射的1061.9 nm基頻光與 740～760 nm的泵浦光源自和頻可以產(chǎn)生436～443 nm的藍(lán)色激光[21]。只有當(dāng)所有的光源滿足相位匹配條件：1/λ1+ 1/λ2→ 1/λ3，才能產(chǎn)生有效的和頻激光。當(dāng)兩束o光和頻產(chǎn)生一束e光時(shí)，和頻裝換條件可以寫作：

通過Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體的色散方程，可以計(jì)算出θ相位匹配角與泵浦源波長(zhǎng)的關(guān)系曲線如下圖11所示。

采用染料激光(帶寬:0.04 cm-1; dye,LDS750) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為4 cm，平面輸入鏡 16MLB183在1061.9 nm處高反，在泵浦源波長(zhǎng)748.2 nm (對(duì)應(yīng)于Nd3+的4F7/2+4S3/2能級(jí))高透，平面輸出鏡在1061.9 nm的反射率為90%，在可見光波段高透。實(shí)驗(yàn)獲得了445 μJ/脈沖的藍(lán)光激光輸出，其轉(zhuǎn)換效率為7.3%，圖12是輸出的光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線。圖13是泵浦光、近紅外激光和藍(lán)色激光的演變過程。

(2)自和頻產(chǎn)生紫外激光

當(dāng) Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體發(fā)射的1061.9 nm基頻光與 588 nm的泵浦光源自和頻可以產(chǎn)生 379 nm的紫外激光[22]。通過Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體的色散方程，可以計(jì)算出θ相位匹配角與泵浦源波長(zhǎng)的關(guān)系曲線如圖14所示。

圖11 相位匹配角與泵浦源波長(zhǎng)的關(guān)系曲線[19]Fig.11 The phase-matching angles in NGAB for SSFM[19]

圖12 輸出光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線Fig.12 The blue generation power versus the pump power incident on the crystal

圖13 泵浦光、近紅外激光和藍(lán)色激光的演變過程[19]Fig.13 The time evolutions of the pump, near infrared laser and blue radiation pulses[19]

圖14 相位匹配角與泵浦源波長(zhǎng)的關(guān)系曲線[22]Fig.14 Phase matching required in NGAB crystal by self-sum and difference-frequency mixing[22]

采用染料激光((bandwidth:0.04 cm-1; dye,LDS750, waist 410 μm) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.3 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為4 cm，平面輸入鏡 16MLB183在1061.9 nm處高反，在泵浦源波長(zhǎng)588 nm 高透，凹面輸出鏡(曲率半徑為18 cm)1061.9 nm高反，在可見光波段高透。平面輸出鏡HR1064在1061.9 nm的反射率為100%，在紫外光波段高透。實(shí)驗(yàn)獲得了105 μJ/脈沖的紫外光激光輸出，其轉(zhuǎn)換效率為1.8%，圖15是輸出的光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線。圖16是泵浦光、近紅外激光和紫外激光的演變過程。圖17是紫外光的輸出光譜，其波長(zhǎng)為378～382 nm。

圖15 輸出光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線[22]Fig.15 The UV generation power versus the pump power incident on the crystal[22]

圖16 泵浦光、近紅外激光和紫外激光的演變過程[22]Fig.16 The time evolutions of the pump, laser and UV radiation pulses[22]

(3)自和頻產(chǎn)生黃色激光

首先在晶體上實(shí)現(xiàn)4F3/2→4I11/2(at 1062 nm) and4F3/2→4I13/2(at 1338 nm) 雙波長(zhǎng)激光，然后通過自和頻 1/1062+1/1338→1/592 可以產(chǎn)生592 nm的黃光激光[23]。采用染料激光(bandwidth:0.04 cm-1; dye,LDS750, waist 410 μm) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.6 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體(相對(duì)于光軸的極角為θ=29°，φ=0°)非?？拷辔黄ヅ涞臉O角28.5°)，圖18是激光實(shí)驗(yàn)的激光諧振腔，由于在1062 nm和1338 nm處的發(fā)射截面相差一個(gè)數(shù)量級(jí)(分別是σe=3×10-19cm2和σe=5.5×10-20cm2)，所以采用長(zhǎng)短不一的諧振腔，所有的光學(xué)參數(shù)都標(biāo)示在圖上。當(dāng)泵浦光的脈沖能量為3 μJ/脈沖時(shí)，獲得了1 μJ/脈沖的黃光激光輸出，圖19是泵浦光、近紅外激光和黃光激光的演變過程。

圖17 紫外光輸出光譜[22]Fig.17 The laser spectrum[22]

圖18 激光諧振腔[23]Fig.18 Experimental set-up for self-sum frequency mixing[23]

3.3.3 自差頻激光特性

(1)自差頻產(chǎn)生紅外可調(diào)諧激光

分別采用588 nm和750 nm泵浦源泵浦Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體產(chǎn)生1061.9 nm激光，然后通過自差頻激光技術(shù)：

可以分別產(chǎn)生 1340 和 2530 nm波段的激光輸出[23]。

對(duì)于1340 nm激光，采用染料激光(bandwidth:0.04 cm-1; dye,LDS750, waist 410 μm) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.6 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體(相對(duì)于光軸的極角為θ=30°5′)，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為3 cm，平面輸入鏡 MLB183在1061.9 nm處高反，在泵浦源波長(zhǎng)588 nm 高透，凹面輸出鏡(曲率半徑為18 cm)在1062 nm高反，在泵浦波長(zhǎng)和長(zhǎng)于1300 nm的波段高透。凹面輸出鏡采用Optilas HR106，實(shí)驗(yàn)獲得了31 μJ/脈沖的紫外光激光輸出，其轉(zhuǎn)換效率為0.5%，圖20是輸出的光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線。

圖19 泵浦光、近紅外激光和黃光激光的演變過程[23]Fig.19 Time evolution of the different output pulses[23]

圖20 輸出光功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線[22]Fig.20 Ratio of IR power obtained from SDFM of NGAB crystal pumped at 588 nm[22]

對(duì)于2530 nm激光，采用染料激光(bandwidth:0.04 cm-1; dye,LDS750, waist 410 μm) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.6 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體(相對(duì)于光軸的極角為θ=29°,φ=0°非?？拷辔黄ヅ涞臉O角28.5°)，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為3 cm，平面輸入鏡 16MLB183 在1061.9 nm處高反，在泵浦源波長(zhǎng)高透，凹面輸出鏡HR1064(曲率半徑為18 cm)在1062 nm的透過率為100%，在2530 nm處的透過率為65%。圖21是激光輸出功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線。

圖21 激光輸出功率與晶體吸收的泵浦功率關(guān)系曲線Fig.21 Idler power at 2536 nm versus pump power incident on the crystal (black squares). The solid line is a quadratic fitting

圖22 相位匹配關(guān)系圖[25]Fig.22 GdAl3(BO3)4∶Nd3+ phase matching properties for frequency doubling (1)sum frequency mixing of the pump and the laser waves (2)4F3/2→4I11/2 laser transition (3) 4F3/2→ 4I13/2 laser transition[25]

3.3.4 自變頻產(chǎn)生紅藍(lán)綠三色激光

從紅-藍(lán)-綠三基色激光可以獲得白光，具有廣泛的應(yīng)用前景。在GdAl3(BO3)4∶Nd3+晶體中通過激光自變頻技術(shù)，可以同時(shí)獲得紅-藍(lán)-綠三基色激光[24]。為此設(shè)計(jì)了幾種技術(shù)途徑并計(jì)算了相關(guān)的相位匹配關(guān)系(如圖22和表2所示)。

表2 在NGAB晶體中產(chǎn)生紅綠藍(lán)的過程(波長(zhǎng)值為近似值)[25]Table 2 Processes for red-green-blue generation in NGAB crystal (the values of the wavelengths are approximate)[25]

表中的1/, 2/ 和5/技術(shù)可以產(chǎn)生669 nm、530 nm和440 nm的三基色激光，為此必須同時(shí)獲得1063 nm和1338 nm的基頻激光。

4F3/2→4I11/2(near 1063 nm)

(1)

4F3/2→4I13/2(near 1338 nm)

(2)

由于在1062 nm和1338 nm處的發(fā)射截面相差一個(gè)數(shù)量級(jí)(分別是σe=3×10-19cm2和σe=5.5×10-20cm2)，因此，輸出鏡在1062 nm 的反射率必須進(jìn)行優(yōu)化選擇[26-27]。

采用染料激光((bandwidth:0.04cm-1; dye,LDS750, waist 410 um) 縱向泵浦長(zhǎng)度為4.6 mm的Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體(相對(duì)于光軸的極角為θ=29°，φ=0°)，圖23是激光實(shí)驗(yàn)的激光諧振腔，由于在1062 nm和1338 nm處的發(fā)射截面相差一個(gè)數(shù)量級(jí)(分別是σe=3×10-19cm2和σe=5.5×10-20cm2)，所采用的激光諧振腔的長(zhǎng)度為4 cm，在744.7 nm O光的泵浦下，實(shí)驗(yàn)獲得了紅-藍(lán)-綠三基色激光的輸出(如圖24所示)。圖24是泵浦光、紅色激光和綠色激光的演變過程。

圖23 實(shí)驗(yàn)所用激光諧振腔[25]Fig.23 Photograph of the experimental laser set-up and typical red-green-blue simultaneous generation[25]

圖24 泵浦光、紅色激光和綠色激光的演變過程[25]Fig.24 Temporal evolution of the output pulses in the visible range from the dual-wavelength GdAl3(BO3)4∶Nd3+ laser[25]

圖25 三階頻率轉(zhuǎn)換效率隨著方位角φ的變化關(guān)系[28]Fig.25 Efficiency of the two cascaded second order nonlinearities leading to self-frequency tripling in NGAB[28]

圖26 實(shí)驗(yàn)所采用的兩套激光諧振腔[28]Fig.26 Experimental set-up for self-frequency tripling demonstration. C: NGAB crystal, OA:optical axis, OP: optical pumping, F: filter, BS: beam splitter[28]

圖27 自三倍頻激發(fā)譜[28]Fig.27 Excitation spectrum of the TH from self-frequency tripling[28]

圖28 三倍頻的容忍角度Fig.28 Angular acceptance of the TH from self-frequency tripling1

圖29 基頻激光、二階倍頻激光和三倍頻 激光的時(shí)間演變過程[28]Fig.29 Time evolutions of the fundamental (infrared laser), SH and TH waves

3.3.5 自三倍頻率激光轉(zhuǎn)換特性

首次進(jìn)行了二級(jí)串列二階非線性激光實(shí)驗(yàn)，在NGAB晶體中實(shí)現(xiàn)了對(duì)應(yīng)于Nd3+4F3/2→4I11/2能級(jí)躍遷的激光輻射的自三階頻率轉(zhuǎn)換[24]。圖25 表示自三階頻率轉(zhuǎn)換效率隨著方位角φ的變化關(guān)系，從圖中可以發(fā)現(xiàn)在實(shí)施 (5-6-8) 技術(shù)途徑時(shí)，方位角φ=15°時(shí)轉(zhuǎn)換效率最高，因此NGAB 晶體切割加工的方位角為φ=15°，而極角為θ=53°。采用750 nm或588 nm 染料激光縱向泵浦Nd3+∶GdAl3(BO3)4晶體，采用兩套不同的激光諧振腔(如圖26所示)，第一套諧振腔是直線型的，其凹面輸入鏡(1HR-1064)(曲率半徑為18 cm)在1063 nm和354 nm處高反，在可見光波段高透；而其平面輸出鏡(HM-1037) 在1063 nm和 531.5 nm高反，在354 nm的透過率為50%。第二套諧振腔是非線型的，因?yàn)椴捎昧艘粋€(gè)分束器，該分束器在354 nm的透過率為85%，在1063 nm處高反。實(shí)驗(yàn)獲得了1062.8 nm自三倍頻紫外激光輸出，圖27顯示出相應(yīng)的激發(fā)光譜，圖28表示出自三倍頻的容忍角度，從圖上可以看出當(dāng)極角為θ=41.2°和50.9°時(shí)，自三倍頻的信號(hào)快速增加，圖29記錄了基頻激光、二階倍頻激光和三倍頻激光的時(shí)間演變過程，從圖上可以看出基頻激光的延時(shí)長(zhǎng)于二階倍頻激光，而二階倍頻激光的延時(shí)長(zhǎng)于三倍頻激光。

4 結(jié) 論

本文采用熔鹽頂部籽晶法從K2Mo3O10-B2O3助熔劑中生長(zhǎng)出尺寸為20 mm的優(yōu)質(zhì)GdAl3(BO3)4和Nd3+激活的自變頻激光晶體。測(cè)試研究了GAB晶體的透光波長(zhǎng)范圍、折射率和倍頻系數(shù)隨波長(zhǎng)的變化，結(jié)果表明其在整個(gè)透光范圍內(nèi)均可實(shí)現(xiàn)相位匹配；測(cè)定研究了Nd3+∶GAB晶體在室溫下的偏振吸收、熒光光譜和熒光壽命，進(jìn)行了光譜計(jì)算，測(cè)試了晶體的自變頻激光性能，采用自倍頻激光技術(shù)實(shí)現(xiàn)了532 nm綠光和669 nm紅光激光輸出，采用自和頻激光技術(shù)實(shí)現(xiàn)了436～443 nm的藍(lán)光、592 nm黃光和379 nm的紫外激光輸出，采用自差頻實(shí)現(xiàn)了2536 nm處紅外可調(diào)諧激光輸出，采用自混頻激光技術(shù)實(shí)現(xiàn)了669 nm、530 nm和440 nm的紅藍(lán)綠三基色激光輸出，采用自三倍頻實(shí)現(xiàn)了354 nm的紫外激光輸出。