涂朝陽(yáng)，朱昭捷，李堅(jiān)富，王 燕，游振宇

(中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所，中國(guó)科學(xué)院光電材料化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福州 350002)

1 引 言

1962年美國(guó)科學(xué)家E.G.Woodbury和W.K.Ng用硝基苯做紅寶石激光器的Q開(kāi)關(guān)時(shí)，發(fā)現(xiàn)了受激拉曼散射效應(yīng)(SRS)[1]。拉曼散射是一種三階非線性光學(xué)過(guò)程，可在多種類(lèi)型的氣體、液體和固體介質(zhì)中觀察到這種散射現(xiàn)象。由于受激拉曼散射是一種類(lèi)激光相干光源，具有高的能量轉(zhuǎn)換效率，因而SRS成為人們填補(bǔ)和拓展現(xiàn)有激光波段的一種有效手段。

晶體中的非線性光學(xué)效應(yīng)廣泛用于擴(kuò)大商用激光的應(yīng)用波段范圍，Nd∶YAG就是一個(gè)很好的例子[2]。在這種前提下，受激拉曼散射(SRS)擁有固態(tài)激光技術(shù)具有的諸如結(jié)構(gòu)緊湊、低的維護(hù)費(fèi)用等優(yōu)點(diǎn)，是一種非常有前途的激光技術(shù)。拉曼激光晶體中分子或原子團(tuán)的對(duì)稱(chēng)振動(dòng)可以產(chǎn)生很強(qiáng)的拉曼散射線，因此硝酸鹽、鎢酸鹽、鉬酸鹽、碳酸鹽和釩酸鹽都是非常有前景的SRS晶體。

在無(wú)泵浦消耗的恒穩(wěn)態(tài)下，一階斯托克(Stokes)的強(qiáng)度Is可以表示為[3]

Is(l)=Is(0)exp(GssIPl)

(1)

其中Is(0)和Is(l)分別是拉曼介質(zhì)輸入和輸出斯托克強(qiáng)度。l是非線性晶體的長(zhǎng)度，Ip是泵浦的強(qiáng)度，Gss是拉曼增益系數(shù)。不同的晶體具有不同的拉曼增益系數(shù)。例如Ba(NO3)2晶體、KGd(WO4)2晶體、BaWO4晶體和SrWO4晶體的拉曼增益系數(shù)G分別為11 cm/GW，4.1 cm/GW，8.5 cm/GW，5.0 cm/GW[4-5]，它由非線性介質(zhì)的拉曼特性決定的。

(2)

其中N是散射中心的數(shù)目，λp，λs分別是泵浦波長(zhǎng)和斯托克波長(zhǎng)，ns是對(duì)應(yīng)于λs波長(zhǎng)下的介質(zhì)折射率，dσ/dΩ是拉曼散射截面。

一些稀土離子摻雜(如摻Nd3+離子)的拉曼光學(xué)晶體(例如KGd(WO4)2和SrWO4晶體)可以同時(shí)產(chǎn)生受激發(fā)射和頻率轉(zhuǎn)換效應(yīng)，集拉曼光學(xué)晶體和基頻激光晶體于一體，在一塊晶體上實(shí)現(xiàn)自受激拉曼頻率轉(zhuǎn)換效應(yīng)，可以大大簡(jiǎn)化激光器件，提高器件的穩(wěn)定性和激光頻率轉(zhuǎn)換效率。

本文研究了SrWO4及其N(xiāo)d摻雜晶體的提拉法生長(zhǎng)、熱特性、折射率及光譜特性，并進(jìn)行了拉曼與自拉曼的激光實(shí)驗(yàn)研究。

2 晶體生長(zhǎng)

SrWO4晶體是同成分熔化，熔點(diǎn)1535 ℃, 因此可以采用提拉法(Czochralski)生長(zhǎng)此晶體。生長(zhǎng)所用的儀器是DJL-400的中頻提拉爐，中頻電源型號(hào)為KGPF25-0.3-2.5。采用Pt/Pt-Rh的熱電偶和型號(hào)為815EPC的歐路表控溫。所采用的坩堝是φ55 mm×30 mm的銥坩堝。晶體生長(zhǎng)所用原料為分析純的SrCO3、WO3和光譜純的稀土氧化物，例如氧化釹。原料在瑪瑙研缽內(nèi)研磨混和均勻壓成片狀，然后轉(zhuǎn)移到鉑坩堝中，為了避免由于H3BO3的快速分解帶走B2O3成分而使組分偏離，燒結(jié)開(kāi)始以80 ℃/h緩慢升溫到500 ℃， 然后再以200 ℃/h緩慢升溫到燒結(jié)的預(yù)定溫度，在1100 ℃燒結(jié)一周左右。

把原料轉(zhuǎn)移到φ55 mm×30 mm的銥坩堝內(nèi), 為了避免銥坩堝的氧化，首先把爐子內(nèi)的氣體抽出，使氣壓達(dá)到10-3Pa，把0.04 MPa的氮?dú)獬淙?升溫到比熔點(diǎn)高50 ℃的溫度，恒溫2 h，使得原料熔化完全。然后在鉑-銥絲上自然成核結(jié)晶，并開(kāi)始生長(zhǎng)。籽晶桿的提拉速率為1.2～1.5 mm/h,降溫速率為2～5 ℃/h，籽晶桿的轉(zhuǎn)動(dòng)速率為12～20 r/min, 生長(zhǎng)結(jié)束后將晶體提離液面，然后以10～30 ℃/h的速率降至室溫，得到的透明晶體及加工后的晶體器件如圖1所示。

圖1 生長(zhǎng)的SrWO4 毛坯晶體及加工后的晶體器件照片F(xiàn)ig.1 Photograph of grown SrWO4 crystals and processed crystals

3 結(jié)果與討論

3.1 SrWO4晶體的熱特性

采用Netzsch公司生產(chǎn)的STA449C對(duì)晶體進(jìn)行差熱和熱重分析。如圖2所示，晶體在氮?dú)獗Ｗo(hù)下在30～1300 ℃范圍內(nèi)以10 ℃/min加熱。從熱分析曲線上可以看出，差熱曲線(DTA)只有在1300 ℃時(shí)有一個(gè)吸熱峰，此吸熱峰對(duì)應(yīng)于熱重曲線(DSC)上晶體的失重。這可能是由于樣品中過(guò)量的WO3揮發(fā)引起的。類(lèi)似的現(xiàn)象也出現(xiàn)在La2(WO4)3和Sm2(WO4)3晶體中[6]。

采用Diatometer 402 PC熱綜合分析儀在300～800 ℃范圍內(nèi)測(cè)定了SrWO4晶體c向和a向的熱膨脹系數(shù)，樣品的c向和a向長(zhǎng)度分別是4.82 mm，5.50 mm和3.68 mm。樣品放在氧化鋁固定器中，在空氣氣氛中300～1300 ℃范圍內(nèi)以10 ℃/min速率加熱。從SrWO4晶體的熱膨脹曲線上可以看出(見(jiàn)圖3)，晶體在c，a和b三個(gè)軸向上都是線性的正膨脹。對(duì)三條曲線進(jìn)行線性擬合得到晶體沿c，a和b三個(gè)軸向的膨脹系數(shù)分別為：2.73×10-5℃-1, 1.00×10-5℃-1, 1.05×10-5℃-1。此結(jié)果跟文獻(xiàn)報(bào)道的BaWO4晶體的各個(gè)軸向的膨脹系數(shù)很相近[7]。

圖2 SrWO4晶體的DTA和DSC 分析曲線Fig.2 DTA and DSC analysis curves of SrWO4 crystal

圖3 SrWO4晶體沿著結(jié)晶學(xué)軸(001), (100), (010)方向的線性熱膨脹曲線Fig.3 Linear thermal expansion curves of SrWO4 crystal along the crystallographic axis (001), (100), (010) directions

3.2 晶體折射率的測(cè)量

生長(zhǎng)出c向的SrWO4晶體沿c軸向呈四方結(jié)構(gòu)(見(jiàn)圖4(a))，四條棱非常明顯。根據(jù)對(duì)晶體做XRD后指標(biāo)化的數(shù)據(jù)，采用丹東衍射儀器集團(tuán)有限公司生產(chǎn)的-2型X射線衍射晶體定向儀對(duì)晶體進(jìn)行定向。先將晶體進(jìn)行定軸，然后在垂直于c軸面上切割加工成頂角45°，兩側(cè)面邊長(zhǎng)為10 mm左右，底邊為7 mm，厚約5 mm的等腰三角棱鏡，圖4(b) 是加工SrWO4晶體棱鏡軸向示意圖。采用最小偏向角方法測(cè)定了SrWO4晶體在可見(jiàn)光和紅外波段的折射率，根據(jù)實(shí)驗(yàn)值所求得的no和ne數(shù)值，用最小二乘法擬合，可得出色散公式中待定系數(shù)A，B，C和D的數(shù)值，從而可以獲得SrWO4晶體折射率擬合曲線(如圖5所示)。同樣可以得到SrWO4晶體折射率的色散方程式：

圖4 (a)生長(zhǎng)的具有自然面的SrWO4晶體; (b)SrWO4晶體結(jié)晶學(xué)軸(a, b和c)的方向Fig.4 (a)Growing natural surface SrWO4 crystal; (b)directions of crystallographic axes(a, b and c) of SrWO4 crystal

(3)

(4)

圖5 SrWO4晶體折射率的擬合曲線Fig.5 Fitting curves of refractive index of SrWO4 crystal

圖6 Nd3+∶SrWO4晶體的室溫偏振吸收光譜Fig.6 Room temperature polarization absorption spectra of Nd3+∶SrWO4 crystal

3.3 Nd3+∶SrWO4晶體的光譜性能

SrWO4晶體屬四方單軸晶系，因此平行于光軸(π譜)和垂直于光軸(σ譜)兩個(gè)方向上的光譜性質(zhì)是不同的。為了在一塊晶體上實(shí)現(xiàn)自受激拉曼頻率轉(zhuǎn)換效應(yīng)，實(shí)驗(yàn)生長(zhǎng)了稀土離子摻雜的Nd3+∶SrWO4晶體。圖6是Nd3+∶SrWO4晶體的室溫偏振吸收光譜，圖中有8個(gè)吸收譜帶，在585 nm, 752 nm和805 nm左右有很強(qiáng)的吸收峰，其中，805 nm附近π譜σ譜的吸收峰半峰寬(FMHW)為8 nm,這樣寬的吸收帶有利于激光晶體對(duì)GaAlAs半導(dǎo)體泵浦光的吸收，而且放松了對(duì)泵浦激光二極管溫度控制的要求。

圖7是Nd3+∶SrWO4晶體的室溫偏振發(fā)射光譜，有三個(gè)主要發(fā)射峰，峰值位置分別位于890 nm、1060 nm和1344 nm，分別對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I9/2,4F3/2→4I11/2和4F3/2→4I13/2能級(jí)躍遷。圖8是Nd3+∶SrWO4晶體4F3/2→4I11/2能級(jí)躍遷在1059 nm處的熒光衰減曲線，對(duì)熒光衰減曲線進(jìn)行非線性擬合，計(jì)算得到了室溫?zé)晒鈮勖觙為 188.80 μs，熒光量子效率η=τf/τr=188.80/198.26=95.23%。

圖7 Nd3+∶SrWO4晶體的室溫偏振發(fā)射光譜Fig.7 Room temperature polarized emission spectra of Nd3+∶SrWO4 crystal

圖8 Nd3+∶SrWO4晶體的室溫?zé)晒獍l(fā)射衰減曲線Fig.8 Room temperature fluorescence emission decay curve of Nd3+∶SrWO4 crystal

表1列出一些晶體的光譜參數(shù)，與其它Nd3+摻雜的晶體相比，Nd3+∶SrWO4晶體具有較大的熒光量子效率和較長(zhǎng)的熒光壽命。

3.4 純SrWO4晶體的受激拉曼激光性能

3.4.1 1180 nm波段高效調(diào)Q拉曼激光實(shí)驗(yàn)[8]

實(shí)驗(yàn)采用二極管激光泵浦Nd∶YAG激光晶體材料，并采用聲光開(kāi)關(guān)進(jìn)行調(diào)Q，然后采用SrWO4晶體在激光諧振腔內(nèi)進(jìn)行拉曼激光轉(zhuǎn)換，激光實(shí)驗(yàn)裝置如圖9所示。

圖9 激光實(shí)驗(yàn)裝置Fig.9 Laser experimental device

所采用的泵浦源為光纖耦合的激光二極管，波長(zhǎng)為808 nm，光束直徑 400 μm，最大輸出功率 30 W， 數(shù)值孔徑為0.22 μm。聚焦鏡系統(tǒng)的聚焦長(zhǎng)度為50 mm，耦合效率為95%。凹面輸入鏡M1的曲率半徑為1000 mm，在1064 nm和1180 nm處高反，在808 nm處高透(T>95%)；平面輸出鏡M2在1064 nm處高反(R=99.8%)，在1180 nm處反射率為R=75%，在808 nm處高透(R<0.2%)。激光介質(zhì)Nd∶YAG摻Nd濃度為1at%，長(zhǎng)度為5 mm，拉曼介質(zhì)是a向切割的SrWO4晶體，長(zhǎng)度為35 mm。Nd∶YAG和SrWO4晶體的兩個(gè)端面在1064 nm和1180 nm處高透(R<0.2%)，Nd∶YAG晶體的入射面在808 nm高透。兩種晶體都采用銥箔包裹并置放于水冷的銅模塊中，冷卻水的溫度是20 ℃。所采用的聲光開(kāi)關(guān)調(diào)Q器件長(zhǎng)度為35 mm, 其中心頻率為41 Hz，其兩個(gè)端面在1064 nm處高透(R<0.2%)。激光諧振腔的總長(zhǎng)為12.5 cm。

圖10(a)是1179.6 nm激光平均輸出功率與808 nm激光輸入功率的關(guān)系曲線。當(dāng)激光重復(fù)頻率為10 kHz，15 kHz和20 kHz時(shí)，激光閾值分別為2.35 W，3.09 W和3.47 W。當(dāng)激光重復(fù)頻率為15 kHz和LD泵浦功率為7.17 W時(shí)，得到了最高平均輸出功率為1.71 W，其轉(zhuǎn)換效率達(dá)到23.8%，是目前國(guó)際上已報(bào)道的同類(lèi)拉曼激光輸出的最高轉(zhuǎn)換效率。當(dāng)激光重復(fù)頻率為10 kHz、15 kHz和20 kHz時(shí)的斜率效率分別為34.8%、41%和38.8%。根據(jù)拉曼激光的平均輸出功率，可以計(jì)算出拉曼激光單脈沖的能量曲線如圖10(b)所示，當(dāng)激光重復(fù)頻率為10 kHz時(shí)，最大激光脈沖能量為138 μJ。圖10(c)是當(dāng)激光重復(fù)頻率為10 kHz、15 kHz和20 kHz時(shí)，其拉曼激光脈沖寬度與泵浦光輸入功率的關(guān)系曲線。

采用配備有快速p-i-n光二極管的Tektronix 數(shù)字示波器(TDS3052B,500 MHz)記錄了不同重復(fù)頻率下基頻光和拉曼激光的脈沖時(shí)間特性，結(jié)果如圖10(d), 10(e)所示，可以看到：在相同泵浦功率下，隨著重復(fù)頻率的增加，激光脈寬也增加；相反地，在相同重復(fù)頻率下，隨著泵浦功率的增加，激光脈寬減?。划?dāng)激光重復(fù)頻率為15 KHz和LD泵浦功率為5.93 W時(shí)，基頻光和拉曼激光的脈寬分別為20.9 ns和9.2 ns。

圖10 (a)1179.6 nm激光平均輸出功率與808 nm激光輸入功率的關(guān)系；(b)拉曼激光單脈沖能量 與LD泵浦光輸入功率的關(guān)系曲線；(c)基頻光與拉曼激光的波長(zhǎng)；(d)拉曼激光脈沖寬度與泵浦光 輸入功率的關(guān)系曲線；(e)基頻光和拉曼激光的脈寬Fig.10 (a) The relationship between the average output power of the 1179.6 nm laser and the input power of the 808 nm laser; (b) the relationship between the single pulse energy of the Raman laser and the input power of the LD pump light; (c) the wavelength of the fundamental light and the Raman laser; (d) Raman laser pulse width versus pump light input power; (e) fundamental frequency and Raman laser pulse width

3.4.2 1531 nm人眼安全波段高效拉曼激光實(shí)驗(yàn)[9]

實(shí)驗(yàn)采用二極管激光泵浦Nd∶YVO4激光晶體材料，并采用聲光開(kāi)關(guān)進(jìn)行調(diào)Q，然后采用SrWO4晶體在激光諧振腔內(nèi)進(jìn)行拉曼激光轉(zhuǎn)換，整個(gè)激光實(shí)驗(yàn)裝置如圖11所示。

圖11 激光實(shí)驗(yàn)裝置Fig.11 Laser experimental device

所采用的泵浦源為光纖耦合的激光二極管，波長(zhǎng)為808 nm，光束直徑0.8 mm,數(shù)值孔徑為0.2 μm。聚焦鏡系統(tǒng)聚焦到晶體上光斑的直徑為0.64 mm。凹面輸入鏡M1的曲率半徑為500 mm，在1342 nm和1531 nm處高反(R>99.8%)，在808 nm處高透(R<0.2%)；平面輸出鏡M2在1342 nm處高反(R=99.8%),在1531 nm處反射率為R=3%, 10%, 30%和50%，在808 nm處高透(R<0.2%)。激光介質(zhì)Nd∶YVO4摻Nd濃度為0.5at%,尺寸為3 mm×3 mm×4 mm, 拉曼介質(zhì)是c向切割的SrWO4晶體，長(zhǎng)度為30 mm。Nd∶YAG和SrWO4晶體的兩個(gè)端面在1342 nm和1531 nm處高透(R<0.2%)，Nd∶YVO4晶體的入射面在808 nm高透。兩種晶體都采用銥箔包裹并置放于水冷的銅模塊中，冷卻水的溫度是25 ℃。采用適合于1342 nm波段運(yùn)行的聲光開(kāi)關(guān)調(diào)Q器件(AQ-6315A)，其兩個(gè)端面在1342 nm處高透(R<0.2%)，入射面在808 nm高透。激光諧振腔的總長(zhǎng)為88 mm。

采用拉曼光譜分析儀器(Jobin-Yvon, JY-T64000) 測(cè)試了SrWO4晶體拉曼光譜特性，其自激拉曼光譜如圖12(a)所示，可以看到有三個(gè)強(qiáng)峰，其波長(zhǎng)分別為337 cm-1,800 cm-1,和 921 cm-1,如果利用最強(qiáng)的拉曼峰921 cm-1，則可以把1342 nm波長(zhǎng)的基頻光進(jìn)行拉曼激光轉(zhuǎn)換為1531 nm波長(zhǎng)的激光。

圖12(b)顯示了在激光重復(fù)頻率為5 kHz、10 kHz、20 kHz和35 kHz時(shí)，1531 nm激光平均輸出功率與808 nm激光輸入功率的關(guān)系曲線。從圖中可以看出：隨著激光重復(fù)頻率的增加，激光閾值也增加，例如激光重復(fù)頻率為5 kHz時(shí)，激光閾值為5 W,而激光重復(fù)頻率為35 kHz時(shí)，激光閾值則為8 W。當(dāng)激光重復(fù)頻率為35 kHz和LD泵浦功率為15.6 W時(shí)，得到了最高平均輸出功率為1.92 W，其轉(zhuǎn)換功率達(dá)到12.3%，激光輸出很穩(wěn)定，幾個(gè)小時(shí)運(yùn)轉(zhuǎn)，其功率和重復(fù)頻率不變。

采用Tektronix 數(shù)字示波器(DPO7254,2.5 GHz)記錄了不同重復(fù)頻率下基頻光和拉曼激光的脈沖時(shí)間特性，結(jié)果如圖12(c),12(d)所示，可以看到:在相同泵浦功率下，隨著重復(fù)頻率的增加，激光脈寬也增加；相反地，在相同重復(fù)頻率下，隨著泵浦功率的增加，激光脈寬減??；當(dāng)激光重復(fù)頻率為35 kHz和LD泵浦功率為15.6 W時(shí)，基頻光和拉曼激光的脈寬分別為65 ns和4.9 ns。

圖12 (a)基頻光與拉曼激光的波長(zhǎng)；(b)1531 nm激光平均輸出功率與808 nm 激光輸入功率的關(guān)系；(c)拉曼激光脈沖寬度與泵浦光輸入功率關(guān)系曲線；(d)基頻光和拉曼激光的脈寬Fig.12 (a)The wavelength of the fundamental and Raman lasers; (b) the relationship between the average output power of the 1531 nm laser and the input power of the laser at 808 nm; (c) the relationship between the pulse width of the Raman laser and the input power of the pump; (d) Frequency and Raman laser pulse width

3.5 拉曼激光非線性變頻實(shí)現(xiàn)黃光激光輸出

3.5.1 LD端泵Nd∶YAG/SrWO4/KTP主動(dòng)調(diào)Q黃光激光[10]

實(shí)驗(yàn)裝置如圖13所示，諧振腔是一個(gè)由后腔鏡M1和輸出鏡M2組成的平凹腔，腔長(zhǎng)130 mm。泵浦源為25 W光纖耦合的808 nm LD激光器。激光介質(zhì)是1at%Nd∶YAG激光透明陶瓷，長(zhǎng)度10 mm。拉曼介質(zhì)為a向切割的SrWO4晶體，晶體長(zhǎng)度為35 mm。倍頻介質(zhì)為KTP晶體，尺寸為3×3×6 mm3，II類(lèi)相位匹配，匹配角為θ=68.7°，φ=0。在Nd∶YAG激光透明陶瓷和SrWO4晶體之間放置一個(gè)35 mm長(zhǎng)的聲光調(diào)Q。

圖13 實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)圖Fig.13 Experimental device structure

圖14為重復(fù)頻率分別為10 kHz，15 kHz，20 kHz，30 kHz時(shí)，590 nm激光平均輸出功率與泵浦功率的關(guān)系曲線。對(duì)于雙鏡腔(無(wú)M3)激光實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，當(dāng)重復(fù)頻率分別為10 kHz，15 kHz，20 kHz，30 kHz時(shí)，590 nm激光的最高輸出功率為1.3 W、1.32 W、1.39 W和1.3 W，對(duì)應(yīng)的泵浦光與黃色激光的光光轉(zhuǎn)換效率分別為15.1%、13.3%、13.5%和11.2%。比較圖中三種腔鏡，很明顯，第三種耦合型諧振腔優(yōu)于其它兩種腔型。對(duì)于耦合腔型，激光最高輸出功率為2.93 W，轉(zhuǎn)換效率最高為19.2%。圖15給出重復(fù)頻率分別為10 kHz，15 kHz，20 kHz，30 kHz時(shí)，590 nm激光脈沖寬度與泵浦功率的關(guān)系曲線，從中可以看出泵浦功率為16.2 W、重復(fù)頻率為20 kHz時(shí)，脈沖寬度為6.6 ns，對(duì)應(yīng)的單脈沖能量和峰值功率分別為146.5 μJ和22.2 kW。

圖14 在重復(fù)頻率分別為10 kHz，15 kHz，20 kHz，30kHz時(shí)， 590 nm激光平均輸出功率與泵浦功率的關(guān)系曲線Fig.14 The relationship between the average output power of the 590 nm laser and the pump power at the repetition frequency of 10 kHz, 15 kHz, 20 kHz, 30 kHz

圖15 重復(fù)頻率分別為10 kHz,15 kHz,20 kHz,30 kHz時(shí)， 590 nm激光脈沖寬度與泵浦功率的關(guān)系曲線Fig.15 Curves of 590 nm laser pulse width versus pump power at repetition rates of 10 kHz, 15 kHz, 20 kHz, and 30 kHz

3.5.2 LD端泵Nd∶YAG/SrWO4/KTP主動(dòng)調(diào)Q黃-綠光激光[11]

采用LD泵浦Nd∶YAG/SrWO4/KTP器件系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)559.6 nm受激拉曼和頻黃-綠光激光輸出, 拉曼頻率轉(zhuǎn)換采用尺寸為45 mm的SrWO4晶體，采用II類(lèi)相位匹配的非線性光學(xué)晶體KTP(θ=83.4°，φ=0°)作為和頻器件。559.6 nm黃-綠光激光最大輸出為2.41 W，重復(fù)頻率為60 kHz，脈寬為21 ns，總的轉(zhuǎn)換效率為11.8%，斜率斜率為24%。圖16為激光實(shí)驗(yàn)裝置，圖17為激光輸出功率、激光輸出效率與LD泵浦功率關(guān)系曲線，和所測(cè)定的黃綠激光光譜及黃綠激光光斑。

圖16 激光實(shí)驗(yàn)裝置Fig.16 Laser experimental device

圖17 (a)激光輸出功率、(b)輸出效率與LD泵浦功率關(guān)系曲線；(c)測(cè)定的黃綠激光光譜及(d)黃綠激光光斑Fig.17 (a)Laser output power, (b)output efficiency and LD pump power curve; (c)measured yellow-green laser spectrum and (d)yellow-green laser spot

3.5.3 LD端泵Nd∶YVO4/SrWO4/ LiB3O5黃光激光[12]

采用LiB3O5非線性光學(xué)晶體倍頻SrWO4晶體的拉曼激光，實(shí)現(xiàn)了590 nm黃光波段的連續(xù)激光輸出，圖18是所采用的激光實(shí)驗(yàn)裝置，這里采用808 nm LD泵浦Nd∶YVO4晶體的1064 nm激光作為基頻光，光纖耦合的LD泵浦源的總功率為20 W, 光纖的心徑為1100 μm，數(shù)字孔徑為0.12。SrWO4拉曼晶體尺寸為60 mm， Nd∶YVO4晶體尺寸為3×3×10 mm3，LBO晶體長(zhǎng)度為10 mm。Nd∶YVO4晶體的一端面鍍膜作為輸入鏡M1，在808 nm處的透過(guò)率為95%，在1064 nm和1180 nm處的反射率為 (HR>)99.9%；輸出鏡 M2在590 nm處的透過(guò)率為 (HT>)95%，在1064 nm和1180 nm處的反射率為 (HR>)99.9%。所有晶體的端面都進(jìn)行了光學(xué)拋光并對(duì)激光與斯托克波段高透。最后在590 nm黃光波段實(shí)現(xiàn)了230 mW的連續(xù)激光輸出，圖19 展示的是激光輸出功率與泵浦功率的關(guān)系曲線圖，激光的最小和最大閾值功率分別為2.8 W 和 14.3 W。

圖18 激光實(shí)驗(yàn)裝置Fig.18 Laser experimental device

圖19 激光輸出功率與泵浦功率的關(guān)系曲線Fig.19 Laser output power versus pump power

3.5.4 Nd3+:SrWO4晶體自受激拉曼激光特性[13]

將Nd3+∶SrWO4晶體加工出a向的Φ4 mm×4.1 mm激光棒進(jìn)行拉曼激光實(shí)驗(yàn)。室溫偏振熒光譜由Edinburgh Instruments FLS920 spectrophotometer收集。圖20(a), 20(b)是Nd3+∶SrWO4晶體對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I11/2和4F3/2→4I13/2兩個(gè)躍遷的偏振發(fā)射光譜(電場(chǎng)垂直于c軸)。這些發(fā)射峰都非常寬，這說(shuō)明晶體中由于電荷補(bǔ)償使得Nd3+處在比較不規(guī)則的晶體場(chǎng)環(huán)境中。4F3/2→4I11/2躍遷的最強(qiáng)峰出現(xiàn)在c向偏振吸收光譜的1057 nm處，4F3/2→4I13/2躍遷的最強(qiáng)峰出現(xiàn)在1331.4 nm處。圖20(c), 20(d)是Nd3+∶SrWO4晶體沿a軸方向的自激拉曼散射光譜(圖中使用了α[βχ]δ標(biāo)記：α為激發(fā)光的方向，β是激發(fā)光的偏振方向，χδ是拉曼散射光)。其中圖20(c)是沿c方向得到的c向偏振的拉曼頻率轉(zhuǎn)換。由于c向偏振峰峰值波長(zhǎng)恰好在1057 nm處，我們認(rèn)為這對(duì)于在此波長(zhǎng)下實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)的輸出是非常有利的。圖20(b)跟圖20(c)相比c向的偏振導(dǎo)致在沿b軸方向的拉曼轉(zhuǎn)換低于沿c軸方向的拉曼轉(zhuǎn)換。由此認(rèn)為沿c軸方向的偏振更容易實(shí)現(xiàn)教理想的自激拉曼散射。

圖20 Nd3+∶SrWO4晶體對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I11/2(a)和 4F3/2→4I13/2(b)兩個(gè)躍遷的偏振發(fā)射光譜(λexc=750 nm)； (c, d) Nd3+∶SrWO4晶體沿a軸方向的自激拉曼散射光譜(λexc=514 nm)；(e)1057 nm激光和Stokes 1 SRS 脈沖能量與泵浦功率的關(guān)系曲線；(f) 1331 nm激光和Stokes 1 SRS脈沖能量與泵浦功率的關(guān)系曲線Fig.20 Nd3+∶SrWO4 crystal corresponds to the polarization emission spectra of two transitions of 4F3/2→4I11/2 (a) and 4F3/2→4I13/2 (b) (λexc=750 nm); (c, d) Nd3+∶SrWO4 crystal along Self-excited Raman scattering spectrum in the a-axis direction (λexc=514 nm); (e) 1057 nm laser and Stokes 1 SRS pulse energy versus pump power; (f) 1331 nm laser and Stokes 1 SRS pulse energy and pump power The relationship curve

首先測(cè)量了Nd3+∶SrWO4晶體1057 nm對(duì)應(yīng)于4F3/2→4I11/2躍遷的激光性能。采用c向偏振光對(duì)晶體沿a軸激發(fā)，激發(fā)波長(zhǎng)為747 nm(對(duì)應(yīng)4F7/2→4S3/2的躍遷)。激光腔由一個(gè)在可見(jiàn)光范圍內(nèi)高透過(guò)的平面輸入鏡(在1057 nm處的反射率大于99.5%)和一個(gè)凹面的輸出鏡組成(曲線半徑為15 cm，在1057 nm處的反射率為99%，在1170 nm處的反射率為60%)，兩個(gè)鏡子之間的距離為7.5 cm。泵浦源通過(guò)一個(gè)焦距為17.5 cm透鏡聚焦于晶體的正后方。得到了1057 nm的激光脈沖激和位于1171 nm處c向偏振SRS自頻率(Stokes 1)脈沖。觀察到的c向偏振的激光和拉曼脈沖都跟前面的拉曼光譜性質(zhì)相符。圖20(e)顯示了1057 nm激光和Stokes 1 SRS脈沖能量與泵浦功率的關(guān)系曲線，泵浦功率與Stokes 1 SRS的最大轉(zhuǎn)換效率為1.8%。采用集成電路高溫計(jì)(Molectron pyrometer) 通過(guò)干擾濾波器測(cè)量了Nd3+∶SrWO4晶體4F3/2→4I13/2躍遷的1331 nm一階Stokes SRS脈沖。一階Stokes SRS閾值跟拉曼脈沖激光接近，最大的一階Stokes SRS轉(zhuǎn)換為1.8%。利用9410 Lecroy示波器測(cè)定了泵浦的時(shí)間演變曲線、激光和一階Stokes SRS脈沖。圖20(f)顯示了1331 nm激光和Stokes 1 SRS脈沖能量與泵浦功率的關(guān)系曲線，泵浦功率與Stokes 1 SRS的最大轉(zhuǎn)換效率為0.4%。

4 結(jié) 論

本文總結(jié)了近年來(lái)我們用熔體提拉法成功生長(zhǎng)出的一系列純的和稀土離子摻雜的鎢酸鍶(SrWO4)晶體。測(cè)試了純的SrWO4晶體的熱性能和折射率，并擬合出晶體折射率的色散方程。測(cè)試了Nd∶SrWO4晶體的偏振吸收譜、近紅外偏振熒光譜和熒光壽命發(fā)射曲線，Nd∶SrWO4晶體具有優(yōu)異的光譜性能。Nd∶SrWO4晶體在1059 nm處的發(fā)射界面是1.75 (⊥c) 和2.04(∥c)×10-20cm-2，室溫?zé)晒鈮勖鼮?88.80 μs，熒光量子效率η=τf/τr=188.80/198.26=95.23%。進(jìn)行了一系列的激光實(shí)驗(yàn)，測(cè)試了純的SrWO4晶體的拉曼激光性能，測(cè)試了Nd∶SrWO4晶體的自拉曼激光性能。SrWO4晶體是一個(gè)性能優(yōu)越的拉曼晶體。