陳 艷，李宏偉，李 強(qiáng)，吳榮俊，徐 楊，唐耀陽

(1.武漢第二船舶設(shè)計(jì)研究所，湖北 武漢 430205；2.渤海造船廠集團(tuán)有限公司，遼寧 葫蘆島 125004；3.淄博火炬能源有限責(zé)任公司，山東 淄博 255056；4.海軍駐431 廠軍代表室，遼寧 葫蘆島 125004)

0 引 言

海上浮動(dòng)核電站是將小型核反應(yīng)堆和船舶結(jié)合，突破空間限制，使核電移動(dòng)化。它可滿足海上接近人口密集區(qū)域?qū)帷娐?lián)供、淡水—電聯(lián)供等多樣性需求， 還可用于海島等區(qū)域的電— 熱— 淡水聯(lián)供[1]。2016 年，俄羅斯研發(fā)的 “羅蒙諾索夫院士” 號(hào)海上浮動(dòng)核電站已進(jìn)入下海測試階段。在國內(nèi)海上浮動(dòng)核電站為重點(diǎn)科技專項(xiàng)，正開展相關(guān)研究工作，對于我國核電發(fā)展具有重要意義。

海上浮動(dòng)核電站小型反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)，從反應(yīng)堆表面泄漏出大量的中子和γ 射線。在一回路中，冷卻劑及其回路設(shè)備也輻射出很強(qiáng)的γ 射線和一定數(shù)量的中子。屏蔽材料的設(shè)置就是用來防護(hù)這些有害輻射，以保證人員在輻射安全的條件下正常工作。依據(jù)屏蔽材料設(shè)置部位的不同，又分為安全殼屏蔽、頂部屏蔽、底部屏蔽、艙室屏蔽、走道屏蔽、局部屏蔽等。底部屏蔽布置在反應(yīng)堆與船底結(jié)構(gòu)之間，用于防止反應(yīng)堆堆芯產(chǎn)生的高通量中子、γ 射線散射造成其他部位的輻射劑量超標(biāo)，同時(shí)還可降低船底劑量，防止對海洋環(huán)境造成影響，是海上浮動(dòng)核電站輻射防護(hù)系統(tǒng)的重要組成部分。

海上浮動(dòng)核電站所采用的屏蔽材料不同于陸上核動(dòng)力裝置，其輻射源復(fù)雜多變，系統(tǒng)、設(shè)備、管路眾多，重量、體積都受到極大的限制[2]。尤其是底部屏蔽材料，不僅需要承受較高的中子、γ 通量，同時(shí)施工、安裝空間狹小，通常僅有1～2 m。

現(xiàn)有的船用屏蔽材料一般為板材，包括鉛板、聚乙烯板等。但船底結(jié)構(gòu)有一定的弧度，而從板材的生產(chǎn)角度來說，加工成不同規(guī)格的弧度板是非常困難的，再考慮到加工結(jié)構(gòu)的偏差，難以與船底結(jié)構(gòu)完全貼合。因此，屏蔽板材大多都加工成平板狀，在進(jìn)行船底安裝時(shí)，通過風(fēng)鎬等工具敲擊板材使其變形以貼合船底結(jié)構(gòu)，局部區(qū)域的拼接縫隙使用片狀同類屏蔽材料進(jìn)行填塞。這種施工方法費(fèi)時(shí)費(fèi)力，且隨著施工的進(jìn)行、可操作空間減小，在人員不可視區(qū)域可能存在大量的縫隙，嚴(yán)重影響屏蔽效果。

為降低海上浮動(dòng)核電站反應(yīng)堆底部屏蔽的施工難度，提高屏蔽效果，本文設(shè)計(jì)了一種新型的復(fù)合屏蔽材料， 該材料以顆?；旌夏?zhàn)拥男问剑?兼具中子、γ 屏蔽效果，能根據(jù)需求進(jìn)行配比調(diào)整，可采用灌注式的施工方式，適用于反應(yīng)堆底部區(qū)域這類空間狹小、施工難度大的區(qū)域。

1 原材料選型

海上浮動(dòng)核電站新型堆底復(fù)合屏蔽材料由復(fù)合屏蔽顆粒和屏蔽膩?zhàn)咏M成。復(fù)合屏蔽顆粒為屏蔽主體，復(fù)合屏蔽膩?zhàn)悠鹫澈稀⒛p的作用。

復(fù)合屏蔽顆粒選用聚乙烯作為基材，在聚乙烯基材中添加鉛、碳化硼等。根據(jù)中子、γ 射線與物質(zhì)的相互作用原理，鉛這類重元素通過光電效應(yīng)、康普頓散射和電子對效應(yīng)等原理，吸收、散射γ 射線；聚乙烯含氫量大，氫這類輕元素通過彈性散射將快中子、中能中子高效慢化，能量逐步降低變?yōu)闊嶂凶?；碳化硼中?0B 熱中子吸收截面很大，可大量吸收熱中子[3]。

復(fù)合屏蔽膩?zhàn)映帘涡阅軕?yīng)與復(fù)合屏蔽顆粒相當(dāng)外，還需具有較強(qiáng)的粘合性和較短的固化時(shí)間。因此，用有機(jī)硅樹脂改性的雙酚A 型環(huán)氧樹脂代替聚乙烯作為基體，飽和脂肪族胺類化合物作為固化劑，以增強(qiáng)其粘合性，縮短固化時(shí)間。為了保證屏蔽性能，添加了聚乙烯、鉛、碳化硼等。

2 成分配比設(shè)計(jì)

2.1 海上浮動(dòng)核電站堆底源項(xiàng)

海上浮動(dòng)核電站采用小型化反應(yīng)堆設(shè)計(jì)，反應(yīng)堆及一次屏蔽外表面半徑為1.5 m。根據(jù)反應(yīng)堆底部的計(jì)算結(jié)果，將反應(yīng)堆底部按照徑向半徑分為0～50 cm、50～100 cm、100～150 cm 三個(gè)區(qū)域，其源項(xiàng)見表1。中子平均能量約為80～100 keV， γ 平均能量約為1.3～1.5 MeV。

表 1 海上浮動(dòng)核電站堆底源項(xiàng)Tab.1 Source term at the bottom of floating nuclear power plant

2.2 配比優(yōu)化設(shè)計(jì)方法

復(fù)合屏蔽顆粒和復(fù)合屏蔽膩?zhàn)映煞峙浔葍?yōu)化是一個(gè)典型的多目標(biāo)優(yōu)化求解問題，采用遺傳算法和蒙特卡羅法相結(jié)合的設(shè)計(jì)方式予以解決。

遺傳算法是一種近年來迅速發(fā)展的全新隨機(jī)搜索與優(yōu)化算法，起源于達(dá)爾文的進(jìn)化論，是模擬達(dá)爾文的遺傳選擇和自然淘汰的生物進(jìn)化過程的計(jì)算模型[4]。本文使用遺傳算法中適用于求解非線性約束的GENOCOPⅡ程序，以中子、γ 總劑量率為優(yōu)化目標(biāo)，即

式中： fn(X) 為中子劑量率； fg(X)為γ 劑量率；X 為各成分的質(zhì)量含量組成向量，xi（i=1，2，…，p）為材料中各成分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

約束條件見式（3）和式（4）。

式（3）為等式約束，即屏蔽材料中各成分的歸一化條件；式（4）為區(qū)間約束，Li，Ui分別為屏蔽材料各成分的上下限。

以海上浮動(dòng)核電站堆底源項(xiàng)為目標(biāo)，堆底中子注量率比γ 能量注量率高1～2 個(gè)量級(jí)，因此，復(fù)合屏蔽顆粒/膩?zhàn)泳鶓?yīng)以中子屏蔽材料為主體。再考慮到聚乙烯/環(huán)氧樹脂的密度小，同時(shí)又應(yīng)盡量提高材料中的屏蔽有效成分，復(fù)合屏蔽顆粒中聚乙烯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為0.5～0.9，復(fù)合屏蔽膩?zhàn)又协h(huán)氧樹脂和聚乙烯混合物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為0.3～0.9。根據(jù)設(shè)計(jì)生產(chǎn)經(jīng)驗(yàn)，復(fù)合屏蔽顆粒中偶聯(lián)劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不超過1%，為縮短膩?zhàn)拥墓袒瘯r(shí)間，復(fù)合屏蔽膩?zhàn)又泄袒瘎┑馁|(zhì)量分?jǐn)?shù)不低于2%。

2.3 優(yōu)化設(shè)計(jì)過程及結(jié)果

將約束條件作為邊界條件代入遺傳算法中，選取適當(dāng)?shù)倪z傳參數(shù)，運(yùn)行GENOCOPⅡ程序。遺傳參數(shù)的選取對計(jì)算效率有直接影響，包括：1）種群數(shù)目。種群數(shù)目太小在尋找全局優(yōu)化解時(shí)容易進(jìn)入局部優(yōu)化死循環(huán)，種群數(shù)目太大則會(huì)產(chǎn)生大量低效率計(jì)算。在這里選用300～500。2）遺傳—突變比。高的遺傳—突變比代表更強(qiáng)的選擇壓力，在最大種群數(shù)為500 的情況下，0.2 是比較合理的取值。

材料的屏蔽效果計(jì)算使用MCNP 程序。根據(jù)GENOCOPⅡ程序輸出的成分配比結(jié)果，為加快計(jì)算速度，采用堆底中子、γ 的平均能量為源項(xiàng)，得到不同成分配比方案的劑量率結(jié)果，并將輸出結(jié)果反饋GENOCOPⅡ程序，通過多次配比調(diào)整、計(jì)算、比較，直至達(dá)到滿足條件的優(yōu)化結(jié)果。優(yōu)化結(jié)果如表2 所示。

表 2 復(fù)合屏蔽顆粒、復(fù)合屏蔽膩?zhàn)映煞峙浔葍?yōu)化結(jié)果（質(zhì)量比）Tab.2 Optimization results of composition ratio of composite shielding particles and composite shielding putty (mass ratio)

3 樣品試制及性能考核

3.1 復(fù)合屏蔽顆粒試制

復(fù)合屏蔽顆粒制備工藝流程如圖1 所示。

圖 1 復(fù)合屏蔽顆粒制備工藝流程Fig.1 Preparation process of composite shielding particles

步驟1：將原材料聚乙烯、鉛、碳化硼等按比例稱重；

步驟2：3 種原材料分別為有機(jī)高分子、金屬及無機(jī)非金屬，性質(zhì)懸殊，相容性差，攪拌均勻后，需用偶聯(lián)劑進(jìn)行預(yù)處理，增加材料的粘結(jié)強(qiáng)度；

步驟3：將混合后的材料混合，加溫、加壓后擠出造粒，粒徑長度約為2.0 mm。

試制出的復(fù)合屏蔽顆粒大小均勻，各成分混合均勻，無氣孔、缺陷。試制出的樣品如圖2 所示。

圖 2 復(fù)合屏蔽顆粒Fig.2 Composite shielding particles

3.2 復(fù)合屏蔽膩?zhàn)釉囍?/h3>

復(fù)合屏蔽膩?zhàn)釉囍频年P(guān)鍵技術(shù)是材料的配比，通過反復(fù)調(diào)整偶聯(lián)劑、固化劑的類別、加入量，直至試制出粘結(jié)度高、施工簡單、外觀可靠的最終配方，如表3所示。試制出的樣品根據(jù)材料功能分為A，B，C 三種組分，組分A 為基體材料，組分B 為固化劑，組分C 為屏蔽性能添加物。使用時(shí)，將3 種組分按表3 比例混合，攪拌均勻后即可施工。固化后的試驗(yàn)樣品如圖3 所示。

表 3 復(fù)合屏蔽膩?zhàn)幼罱K配方Tab.3 Final formula of composite shielding putty

3.3 顆粒與膩?zhàn)踊旌显囼?yàn)

復(fù)合屏蔽顆粒與復(fù)合屏蔽膩?zhàn)踊旌虾笮纬尚滦投训灼帘尾牧?，兩者之間的配比對混合物的性能影響較大。由于復(fù)合屏蔽顆粒為主體，應(yīng)盡量增加復(fù)合屏蔽顆粒的比例，但若復(fù)合屏蔽膩?zhàn)犹?，形成的混合物不僅粘結(jié)度不高，且顆粒之間可能還會(huì)存在較大縫隙。

本文對復(fù)合屏蔽顆粒和復(fù)合屏蔽膩?zhàn)拥呐浔冗M(jìn)行了反復(fù)試制，試制結(jié)果如圖4 所示?？梢钥闯?，復(fù)合屏蔽膩?zhàn)樱簭?fù)合屏蔽顆粒=1:1 時(shí)，形成的混合物表面光滑、均勻，無氣孔和縫隙，較為理想。最終選定新型堆底屏蔽材料的復(fù)合屏蔽膩?zhàn)优c復(fù)合屏蔽顆粒的配比為1:1。

3.4 性能試驗(yàn)考核

圖 4 （復(fù)合屏蔽膩?zhàn)樱簭?fù)合屏蔽顆粒）不同配比結(jié)果Fig.4 (Composite shielding putty: composite shielding particles)results of different proportions

將復(fù)合屏蔽顆粒、復(fù)合屏蔽膩?zhàn)影凑?:1 混合制成新型堆底屏蔽材料的試驗(yàn)樣品。對樣品分別進(jìn)行屏蔽性能和理化性能的試驗(yàn)考核。試驗(yàn)結(jié)果及執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)如表4所示。

表 4 新型堆底屏蔽材料性能考核結(jié)果Tab.4 Performance evaluation results of new type shielding materials

新型堆底屏蔽材料的中子屏蔽性能達(dá)到等厚的鉛硼聚乙烯板材[3]的80%，表干時(shí)間可接受。從試驗(yàn)結(jié)果看，新型堆底屏蔽材料各項(xiàng)性能優(yōu)良，能夠滿足海上浮動(dòng)核電站堆底屏蔽材料的應(yīng)用需求。

4 海上浮動(dòng)核電站堆底屏蔽設(shè)計(jì)

將新型堆底屏蔽材料應(yīng)用在海上浮動(dòng)核電站堆底屏蔽設(shè)計(jì)中，使用MCNP 程序進(jìn)行模擬。

4.1 計(jì)算模型

海上浮動(dòng)核電站反應(yīng)堆及一次屏蔽外表面半徑為1.5 m，新型堆底屏蔽材料敷設(shè)在反應(yīng)堆底部與船體結(jié)構(gòu)之間，半徑為2.5 m，敷設(shè)厚度為2 m。

源項(xiàng)采用表1 數(shù)據(jù)，中子、γ 射線方向均為豎直向下，即垂直入射堆底屏蔽材料中。

參照《核商船安全規(guī)范》附錄4“不同區(qū)域和場所的極限劑量當(dāng)量率” 要求，“船底在10% 堆功率下要進(jìn)行‘水中’維護(hù)或檢驗(yàn)的部位劑量當(dāng)量率不得高于7.5 μSv/h”。因此，在滿功率條件下，海上浮動(dòng)核電站要求底部添加屏蔽后，屏蔽外表面劑量率不得高于37.5 μSv/h（安全因子為2）。

4.2 計(jì)算結(jié)果

圖 5 海上浮動(dòng)核電站堆底屏蔽效果計(jì)算模型Fig.5 Calculation model of shielding effect at the bottom of floating nuclear power plant

通過MCNP 計(jì)算，海上浮動(dòng)核電站堆底中子劑量率最大值為6 660 Sv/h，γ 劑量率最大值為59 Gy/h，在反應(yīng)堆底部與船體結(jié)構(gòu)之間填充新型堆底屏蔽材料，厚度為2 m，屏蔽外表面中子劑量率最大值為19.8 μSv/h，γ 劑量率最大值為15.4 μSv/h， 總劑量率最大值為28.5 μSv/h，中子劑量率約降低9 個(gè)量級(jí)，γ 劑量率約降低6 個(gè)量級(jí)，滿足100% 功率條件下，堆底總劑量率不高于37.5 μSv/h 的設(shè)計(jì)限值。

新型堆底屏蔽材料滿足海上浮動(dòng)核電站堆底屏蔽需求，可用于海上浮動(dòng)核電站，同時(shí)也可用于其他核動(dòng)力裝置。

5 結(jié) 語

本文針對海上浮動(dòng)核電站研發(fā)了一款新型堆底屏蔽材料。該材料由復(fù)合屏蔽顆粒與復(fù)合屏蔽膩?zhàn)踊旌隙桑院Ｉ细?dòng)核電站堆底源項(xiàng)為輸入進(jìn)行優(yōu)化配比設(shè)計(jì)。新型堆底屏蔽材料完成了樣品試制，并經(jīng)過了性能試驗(yàn)考核，驗(yàn)證優(yōu)化后的樣品具有良好的屏蔽性能和理化性能。最終，將新型堆底屏蔽材料應(yīng)用于海上浮動(dòng)核電站的堆底設(shè)計(jì)，在2 m 的屏蔽空間內(nèi)敷設(shè)新型頂部屏蔽材料，屏蔽后總劑量降低9 個(gè)量級(jí)，最大值為28.5 μSv/h，滿足海上浮動(dòng)核電站的堆底屏蔽設(shè)計(jì)要求。