科學(xué)導(dǎo)報訊 記者耿倩 10月29日,記者從山西煤化所獲悉,該所覃勇研究員及其團隊在雙金屬催化劑協(xié)同效應(yīng)研究方面取得重要進展,可實現(xiàn)不同金屬—載體可控組裝以及不同金屬組分距離的精細調(diào)控,為辨識催化反應(yīng)活性位點及理解雙金屬協(xié)同機制和反應(yīng)機理提供了可靠的途徑。
雙金屬催化劑由于其協(xié)同效應(yīng),相比單金屬組分催化劑,表現(xiàn)出優(yōu)異的催化反應(yīng)性能,因此,雙金屬催化劑一直是多相催化領(lǐng)域的研究熱點。通常認為雙金屬組分的距離應(yīng)該是越近越好。近年來的研究卻表明,多功能位點之間的間距顯著影響催化劑性能。然而,傳統(tǒng)制備方法很難實現(xiàn)對催化劑微觀結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控,難以將雙金屬組分進行空間分離并對其間距進行調(diào)控,阻礙了建立直觀可靠的構(gòu)效關(guān)系及活性位點的辨認。
覃勇及其團隊利用原子層沉積(ALD)技術(shù)成功設(shè)計并制備了一系列的單金屬催化劑、雙金屬組分緊密接觸、空間分離的催化劑、以及選擇性覆蓋某一組分的催化劑,考察了其對肉桂醛選擇性加氫性能的影響。對于空間分離催化劑,通過改變TiO2殼層的厚度,可以實現(xiàn)雙組分距離的精細調(diào)控。結(jié)果表明,雙金屬催化劑對目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性具有明顯提高。對于CoOx-Pt雙組分空間分離的CoOx/TiO2/Pt雙金屬催化劑,也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化反應(yīng)活性及選擇性。
團隊通過采用原位與非原位的XANES技術(shù)對催化劑反應(yīng)前后的電子狀態(tài)進行了詳細表征,及基于原位XAFS、H2-TPR、H2-TPD、DFT計算等一系列表征分析,認為這一學(xué)術(shù)成果具有普適性。