馬明宇 吳晗 陳卓

(南京大學(xué)物理學(xué)院,南京 210093)

采用有限元法研究了由兩個共振在基波處的金屬開口環(huán)諧振器組成的立體“超構(gòu)分子”中的二次諧波產(chǎn)生特性.通過改變立體“超構(gòu)分子”中兩個金屬開口環(huán)諧振器之間的相對取向角度,使得在基波處共振的模式耦合發(fā)生變化,從而調(diào)控了二次諧波中兩個正交分量之間的振幅比和相位差,獲得了具有不同偏振態(tài)的二次諧波輻射.

1 引 言

隨著微納加工技術(shù)的不斷進(jìn)步,微納光子學(xué)在近幾十年中得到了長足發(fā)展.而在微納光子學(xué)的發(fā)展過程中,對一些新近發(fā)展起來的具有優(yōu)異性能的納米材料進(jìn)行研究是不可或缺的.例如,碳納米管[1,2]、黑磷[3]、少層鉍烯二維材料[4]、石墨烯?碲化鉍[5]等新型材料已經(jīng)被用于光電探測、傳感、飽和吸收超短脈沖產(chǎn)生以及超快光學(xué)等領(lǐng)域.

在光波的波前調(diào)控領(lǐng)域,對于偏振調(diào)控,目前主要還是集中于用波片、偏振片或者相位延遲器等宏觀的器件來實現(xiàn).為了實現(xiàn)集成光學(xué)的效果,人們提出了一些基于微納材料的二維結(jié)構(gòu)來調(diào)控光的偏振態(tài)[6?10].比如,在線性領(lǐng)域,L形金屬納米線由于對稱性的破缺,在正交方向上能產(chǎn)生不同頻率的共振,那么反射光在正交方向上的相位差和電場會隨著納米線的旋轉(zhuǎn)而獨立變化,所以就可以用來調(diào)節(jié)反射光的偏振態(tài)[11].或者采用兩組亞單元的組合,分別在正交方向上產(chǎn)生相應(yīng)的線偏振光,再通過亞單元之間的空間位錯引入相位差,從而將入射的線偏振光轉(zhuǎn)化為各種橢圓偏振態(tài)[12].另外,還可以采用雙圓形開口環(huán)的立體結(jié)構(gòu)組成一個手性超分子,它會在與入射偏振正交的方向上引入共振,從而在不同波長下產(chǎn)生不同偏振態(tài)的透射光[13].總之,偏振調(diào)控的關(guān)鍵在于如何在兩個正交方向上引入相位差.但目前偏振調(diào)控還多局限在線性領(lǐng)域中的實現(xiàn),至于如何在非線性領(lǐng)域調(diào)控二次諧波(second harmonic generation,SHG)的偏振態(tài),目前鮮見報道.

微納尺度下,兩個結(jié)構(gòu)單元之間的耦合效應(yīng)對于其模式特性起到了至關(guān)重要的作用[14?18].超材料在光學(xué)頻段既有電共振特性,又有磁共振特性[19],所以電和磁的偶極子以及更高階的多極子之間的耦合是其中的重要機(jī)制.耦合體系內(nèi)部不同的耦合形式可以幫助我們很好地理解從分子態(tài)到固體物理模型的演變.由于超材料的體積小于光的波長,材料內(nèi)部的兩個結(jié)構(gòu)單元之間相互作用就會極大地增強(qiáng)[20].每個微納尺度的亞單元可以看成一個“超原子”,它們的組合構(gòu)成“超構(gòu)分子”的過程中,由于電磁耦合作用,“超原子”不同的排列方式或相對位置會帶來“超分子”不同的光學(xué)特性的改變[21],這就為研究模式耦合及其應(yīng)用帶來了更多的調(diào)控自由度.

金屬開口環(huán)諧振器(split ring resonators,SRR)由于在共振時表面存在環(huán)形電流[22],相當(dāng)于一個磁偶極子,所以可以看成一種磁性“超原子”.本文研究了由兩個SRR堆疊構(gòu)成的立體超構(gòu)分子中的SHG特性.相比于單個SRR僅能產(chǎn)生電場沿著其臂的方向振動的線偏振SHG[23],在SRR超構(gòu)分子中利用兩個開口環(huán)超原子之間的耦合,通過其開口方向的旋轉(zhuǎn)可以引入電場在正交方向振動的兩個SHG分量,并且可以調(diào)控正交分量之間的振幅比和相位差,從而可以獲得具有不同偏振態(tài)的SHG輻射.

2 結(jié)構(gòu)示意及線性表征

如圖1(a)所示,采用的超構(gòu)分子結(jié)構(gòu)由兩個全同的金SRR上下間隔一定間距堆疊而成,兩個SRR之間開口的相對朝向夾角為?.本文所選用的SRR的結(jié)構(gòu)參數(shù)分別為： 邊長L=230 nm,臂寬W=90 nm,臂長b=140 nm,厚度T=50 nm.上層SRR上表面到下層SRR上表面的間距為D=100 nm.我們使用了有限元法(finite?element?method,FEM)仿真軟件COMSOL Multiphysics對它們的線性光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了模擬.在模擬計算中,上層SRR的底部以及線偏振入射光的電場方向始終沿著x方向,并且SRR超構(gòu)分子處于均勻介質(zhì)環(huán)境(空氣,折射率設(shè)為1)中.金的介電常數(shù)采用了實驗參數(shù)[24].我們采用周期邊界條件來模擬x和y方向的周期性,并且將其周期設(shè)為Px=Py=500 nm以保證在我們研究的基波以及SHG波段僅有零級衍射.如圖1(b)所示,計算了上下開口環(huán)相對角度?=90°時超構(gòu)分子的吸收譜.此時,上層SRR的磁等離激元模式可以被線偏振光直接激發(fā),而由于下層SRR的底部與線偏振入射光的電場方向垂直,其磁等離激元模式無法被入射光直接激發(fā).但是,研究發(fā)現(xiàn)該結(jié)構(gòu)在吸收譜的wl1 和wl2處出現(xiàn)了兩個明顯的吸收峰.為了說明這兩個吸收峰的成因,進(jìn)一步在圖1(c)中給出了這兩個吸收峰對應(yīng)波長處SRR表面的磁場垂直分量Hz.可以看到,wl1 波長處的兩個SRR之間的磁場垂直分量有一個π的位相差(反相位),而wl2 處的兩個SRR之間的磁場垂直分量是同相位的.這兩種不同的磁場垂直分量分布表明我們在圖1(b)中所觀察到的兩個吸收峰對應(yīng)于兩個磁偶極子相互作用后形成的反對稱和對稱模式,與模式耦合作用會導(dǎo)致能級劈裂的預(yù)測相一致[25].

圖1 (a)由兩個金屬SRR上下堆疊組成的超構(gòu)分子結(jié)構(gòu)示意圖;(b)上下兩個SRR相對開口朝向夾角為?=90°時超構(gòu)分子的吸收譜;(c)與吸收譜中兩個吸收峰對應(yīng)的波長wl1和wl2處SRR表面的磁場垂直分量Hz分布圖Fig.1.(a) Schematic diagram of SRR?based meta?molecule;(b) absorption spectrum of the meta?molecule consisting of two SRRs with a twist angle ?=90°;(c) distributions of magnetic field component Hz on the surface of the SRRs at wavelengths correspond?ing to two absorption peaks wl1 and wl2.

3 非線性表征及偏振調(diào)控的實現(xiàn)

在保持上層SRR開口取向以及入射波電場方向不變的前提下,進(jìn)一步計算了上下層SRR之間相對開口朝向夾角?從0°變化為180°時的超構(gòu)分子的吸收譜的變化,如圖2(a)所示.可以看出,在每個開口朝向夾角的吸收譜中都展現(xiàn)出了類似圖1(b)中的對稱和反對稱耦合模式所對應(yīng)的兩個吸收峰的現(xiàn)象.并且,隨著開口朝向夾角從0°增加到60°,兩個吸收峰之間的距離逐漸變小,在60°左右時達(dá)到最小,繼續(xù)增加開口朝向夾角從70°增加到180°,兩個吸收峰之間的距離又開始逐漸變大.這是由于隨著開口朝向夾角的變化,雙層開口環(huán)的電耦合和磁耦合共同作用導(dǎo)致耦合強(qiáng)度的變化所致.基于流體力學(xué)的模型[26],我們在FEM仿真軟件COMSOL Multiphysics中將基波處SRR表面附近的電場轉(zhuǎn)化為二階非線性表面電流,并以此作為產(chǎn)生SHG的源,計算了不同開口朝向夾角下的SHG產(chǎn)生強(qiáng)度隨基波波長的變化,如圖2(b)所示.可以看出,與超構(gòu)分子線性吸收譜峰值之間距離的變化趨勢相對應(yīng),SHG強(qiáng)度的峰值也隨角度發(fā)生了先靠近后分開的情況,這體現(xiàn)了基波處模式的耦合效應(yīng)對于SHG具有顯著的調(diào)控.

圖2 雙層相對角度改變時,(a)吸收譜和(b) SHG強(qiáng)度的變化,黑色劃線代表每條線左右峰值的連線Fig.2.(a) Absorption spectrum and (b) the SHG intensity with the relative angle of the two layers changing.The black dash line represents the line connecting the left and right peaks of each line.

我們知道單個SRR結(jié)構(gòu)在入射基波偏振沿著其底邊方向時,所產(chǎn)生的SHG也是一種線偏振,并且電場振動方向與SRR底邊相垂直,即沿著SRR臂的方向.而在由兩個SRR組成的超構(gòu)分子中,我們已經(jīng)在圖1中展示了即使下層SRR無法被入射基波直接激發(fā)的情況下,也可以通過先激發(fā)上層SRR的磁共振模式,繼而通過模式耦合作用從而將下層SRR的磁共振模式激發(fā)出來.由于SRR中SHG輻射的電場振動方向是與其臂的方向平行的,因此在我們研究的超構(gòu)分子中,上層SRR將提供SHG的y分量,而調(diào)節(jié)下層SRR的開口方向,使得上下兩個SRR的開口朝向夾角不為0°或180°時,下層SRR產(chǎn)生的SHG就會具有x分量,這就為調(diào)控SHG的偏振態(tài)提供了一個可能的途徑.

我們選取相對角度從30°到150°每隔30°變化的5個參數(shù),分別給出了這五種結(jié)構(gòu)下的遠(yuǎn)場SHG強(qiáng)度、SHG輻射的y和x分量的振幅比Ey/Ex和相位差δ,如圖3(a)－(c)所示.可以看到,由于下層SRR的開口偏離了y軸,引入了SHG在x方向的電場分量,因而SHG在兩正交方向上的電場不再以y分量為主導(dǎo),振幅比Ey/Ex總體在1左右變化.與此同時,SHG輻射的電場兩正交分量之間的相位差δ在所選波段內(nèi)都有比較大的變化.

值得一提的是,不同角度下SHG在y和x方向上的相位差隨波長變化的斜率有所不同,且對于吸收譜明顯劈裂為兩個共振峰的90°,120°,150°,相位差存在兩次斜率較大的變化,由圖3(c)中黑色輔助線可以看出,這兩次明顯變化對應(yīng)的波長與各自線性譜的兩個峰位是符合的.而在兩峰位之間相位差的變化則相對比較平緩,這說明共振會帶來相位差的較大變化.這是由于雙層SRR之間的耦合作用在磁共振時會得到極大的增強(qiáng),能量就從上層SRR轉(zhuǎn)移到下層SRR.而兩層SRR分別提供SHG沿著開口方向上的分量,所以y和x方向上的相位差會受到共振明顯的調(diào)制.

為了實現(xiàn)SHG輻射較為豐富的偏振態(tài),要在保證固定波段內(nèi)SHG效率的前提下,盡量讓兩正交方向的振幅比Ey/Ex接近于1,同時相位差δ能有較大的變化.綜合考慮這些因素,我們以上下夾角為60°的雙層SRR為例來展示可以獲得的SHG偏振態(tài).把其對應(yīng)的遠(yuǎn)場SHG強(qiáng)度、SHG輻射的y和x分量的振幅比Ey/Ex和相位差δ在圖3(d)－(f)中單獨顯示,發(fā)現(xiàn)超構(gòu)分子在1410－1550 nm這段基波波長范圍內(nèi)都具有較高的SHG效率,且SHG在y和x分量間的振幅比在1－4之間變化,相位差也具有超過360°的全相位變化.

那么有了SHG兩個正交分量的相位差和振幅比的信息,就可以得出SHG偏振態(tài).對于一個面向波的傳播方向的觀察者來說,傳播的電場在兩個正交方向上的分量會遵循這個經(jīng)典的關(guān)系式：

圖3 雙層相對角度為30°－150°時的遠(yuǎn)場SHG強(qiáng)度 (a)、SHG輻射的y和x分量的振幅比Ey/Ex (b)和相位差δ (c)隨著波長的變化;雙層相對角度為60°時的遠(yuǎn)場SHG強(qiáng)度 (d)、SHG輻射的y和x分量的振幅比Ey/Ex (e)和相位差δ (f)隨著波長的變化;其中陰影區(qū)域表示SHG效率較大的一段波長區(qū)域Fig.3.When the relative angle of the two layers changes from 30° to 150°,(a) SHG intensity,(b) amplitude ratio of SHG in the y and x directions and (c) the phase difference of SHG in the y and x directions as a function of wavelength;when the relative angle of the two layers is 60°,(d) SHG intensity,(e) amplitude ratio of SHG in the y and x directions and (f) the phase difference of SHG in the y and x directions as a function of wavelength.The shaded area indicates a wavelength region where the SHG efficiency is re?latively large.

其中Ey和Ex分別是SHG電場的y和x分量,δ就是兩個分量之間的相位差.如前面所述,在接近吸收峰時,兩個分量之間的相位差δ變化比較大.我們在SHG產(chǎn)生效率較高的波段選擇了6個特殊的波長1410,1430,1460,1480,1510以及1550 nm,使得δ近似以90°的步長變化,并分別求出這些波長處SHG的兩個正交電場分量,并和δ一起代入(1)式.通過導(dǎo)入數(shù)值計算軟件Matlab,得到了SHG的偏振態(tài)對應(yīng)的電場矢量軌跡,結(jié)果如圖4所示.可以看出,隨著基波波長的改變,激發(fā)出的SHG橢圓偏振態(tài)的長軸發(fā)生了旋轉(zhuǎn),SHG在遠(yuǎn)場出現(xiàn)了橢圓偏振、近線偏振和近似圓偏振,實現(xiàn)了SHG偏振態(tài)的變化,同時SHG的產(chǎn)生效率又保持在較高的水平.

圖4 雙層相對角度為60°、不同波長的基波入射時,遠(yuǎn)場SHG偏振態(tài)的變化Fig.4.Polarization of the far?field SHG changes when the relative angle of the two layers is 60°,and the the fundamental wave of different wavelengths is incident.

另外,非線性偏振轉(zhuǎn)換器件的工作環(huán)境有時需要固定基波波長就可以產(chǎn)生不同偏振態(tài)的非線性信號.于是又按照圖3選取了固定的基波波長1500 nm,根據(jù)此波長處不同角度時的SHG強(qiáng)度和振幅比,求出了不同角度下SHG的兩個正交電場分量Ey和Ex,并和相應(yīng)的相位差δ一起代入(1)式.再導(dǎo)入數(shù)值計算軟件Matlab,得到了固定波長下,遠(yuǎn)場SHG偏振態(tài)隨相對角度的變化,結(jié)果如圖5所示.可以看出,隨著雙層SRR相對角度的變化,固定的基波激發(fā)出的SHG橢圓偏振態(tài)的長軸發(fā)生了旋轉(zhuǎn),展示了近線偏振和橢圓偏振態(tài)的變化.

圖5 基波波長為1500 nm入射時,不同相對角度的結(jié)構(gòu)的遠(yuǎn)場SHG偏振態(tài)的變化Fig.5.When the incidentwavelengthis 1500 nm,the polarization of the far?field SHG changes with the relative angle of the two layers.

4 結(jié) 論

本文利用雙層金屬SRR組成的超構(gòu)分子中存在的模式耦合特性,通過調(diào)節(jié)上下層金屬開口諧振器之間的相對開口方向,使得超構(gòu)分子的SHG輻射能夠同時具有兩個正交分量.在SHG產(chǎn)生效率較高的波段內(nèi),產(chǎn)生了依賴基波波長改變的SHG兩個正交分量振幅比和相位差的變化,從而實現(xiàn)了橢圓偏振、近線偏振、近圓偏振等多種偏振態(tài)的SHG輻射.也可以用不同相對角度的SRR超構(gòu)分子的組合,在固定的基波激發(fā)下,獲得不同偏振態(tài)的SHG輻射.