江昱佼 高亦談 黃沛 趙昆 許思源 朱江峰 方少波 滕浩 侯洵 魏志義?

1) (西安電子科技大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,西安 710071)

2) (中國科學(xué)院物理研究所,北京凝聚態(tài)物理國家研究中心,北京 100190)

3) (中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

4) (中國科學(xué)院西安光學(xué)精密機(jī)械研究所,西安 710119)

本文報道了將快速傅里葉變換算法應(yīng)用于抽運探測系統(tǒng)和倍頻光譜干涉系統(tǒng)(f?2f interferometry),對光路進(jìn)行反饋控制的原理和結(jié)果,分別得到相對臂長抖動均方根1.24 nm (對應(yīng)時間為4.1 as)的抽運?探測光路鎖定和積分時間3 ms下相對相移均方根227 mrad的慢環(huán)載波包絡(luò)相位(carrier envelop phase,CEP)鎖定.這樣的鎖定精度可以保證產(chǎn)生阿秒脈沖的飛秒激光脈沖擁有穩(wěn)定的CEP,并且為后續(xù)阿秒抽運探測提供了穩(wěn)定的實驗條件.

1 引 言

20世紀(jì)80年代,皮秒和飛秒超快激光飛速發(fā)展,為電子學(xué)和光學(xué)構(gòu)筑了橋梁[1],帶來了大量的技術(shù)革新,例如位于光頻率和電子頻率之間的太赫茲波段的產(chǎn)生[2].對于更快的電子運動,例如忽略量子效應(yīng)時周期約為150 as的電子在玻爾半徑上繞氫原子核的運動,飛秒激光無法探測.2001年,阿秒脈沖首次在實驗上得到證實[3],經(jīng)過十幾年的參數(shù)提升[4?6],阿秒激光不斷將人類帶入全新的超快世界,阿秒條紋相機(jī)(attosecond streak camera)[7]、離子速度成像[8]、冷靶反沖離子動量譜[9]實驗讓原子尺度下電子動力學(xué)過程的時域演化研究得以實現(xiàn).近年來固體高次諧波[10]、凝聚態(tài)材料條紋相機(jī)(例如使用時間飛行譜儀和阿秒瞬態(tài)吸收光譜方法[11])的發(fā)展將阿秒研究推向下一代進(jìn)程,豐富的電子帶內(nèi)運動、帶間躍遷、干涉以及和晶格作用(例如描述晶格整體運動的慢聲子和晶格獨立振動的快聲子)被研究和驗證.所有的這些高分辨率的實驗都要求使用穩(wěn)定的阿秒脈沖或者脈沖串,用于抽運的激光必須和探測光保持極高精度的可調(diào)延時,無論是載波包絡(luò)相位(carrier envelop phase,CEP)鎖定[12]、平衡光學(xué)互相關(guān)測量技術(shù)[13],還是后期抽運探測實驗[14]的實施都要對光學(xué)器件的振動和實驗室環(huán)境導(dǎo)致的相位慢漂進(jìn)行控制.2016年,Kaldun等[15]使用抽運探測的方法在時間上重建了自電離共振的演化,他們的臂長差抖動在時間上約10 as.2019年,Ishii等[16]在薄片組展寬后鎖定CEP,在2000 s內(nèi)單發(fā)(采集間隔1 s)測量的CEP抖動的均方根為101 mrad.本文介紹一種通用的鎖定機(jī)制,包括原理和在實驗室中的實現(xiàn).

2 算法介紹

2.1 快速傅里葉變換

在分析時間或空間域的連續(xù)和離散信號時,為了透過雜亂的信號看到更直觀的本質(zhì)信息,并且找出想要研究的頻率成分進(jìn)行解析或者加密,通常要對時間域的信號進(jìn)行傅里葉變換.設(shè)有限離散函數(shù)x(n),n=0,1,2,··,N-1,則其傅里葉變換函數(shù)為

X(k)的傅里葉逆變換為x(n),

這種離散傅里葉變換和逆變換的時間復(fù)雜度是N2.實際應(yīng)用中采樣點經(jīng)常很多,龐大的計算量導(dǎo)致計算效率低下,可能導(dǎo)致數(shù)據(jù)堆積.為了簡化計算,出現(xiàn)了若干種分支計算方式,例如離散余弦變換和離散正弦變換,在這里當(dāng)N很大時計算量依然巨大,基本的傅里葉變換不現(xiàn)實.

1965年,Cooley和Tukey[17]充分利用了傅里葉變換的周期性和對稱性以及蝴蝶操作對展開項合并,大幅度提高了計算效率,將時間復(fù)雜度O(N2)的運算量降低為O(2Nlog2N)量級.應(yīng)用廣泛的計算軟件例如matlab和labview均采用了快速傅里葉變換算法.

2.2 傅里葉變換在穩(wěn)定反饋中的應(yīng)用

對于數(shù)據(jù)處理軟件來說,較為穩(wěn)定的干涉條紋在某一時間t0下為一個一維數(shù)組,由f(x,?x,t0)表示,可以寫成不同頻率成分g(ω,x,?ω,x,t)在t0時刻對ω的積分,

為了穩(wěn)定干涉條紋,需要對條紋中主要的信息頻率成分進(jìn)行研究.利用f(x,?x,t0)的傅里葉變換F(ω,φω,t0),可以從一個隨時間變化的干涉條紋得到隨時間變化的功率譜(實部)和相位譜(虛部).功率譜中最強(qiáng)的零級成分(直流成分)和較弱的成分均可看為背景噪聲,選擇高信噪比的一級頻率成分,對此段功率譜峰值位置對應(yīng)的頻率進(jìn)行鎖定,可以保證干涉條紋的精確鎖定.此時一級頻率成分的傅里葉逆變換為f1(x,φx,ω1,t0) ,ω1為一級中心頻率.若干涉條紋精確鎖定,不同時間t下φω1均接近,平均值將是一個穩(wěn)定值,反之亦然.

3 實驗應(yīng)用及鎖定結(jié)果

3.1 使用單頻連續(xù)激光進(jìn)行抽運探測光路的鎖定

極紫外(extreme ultra?violet,XUV)抽運探測在研究分子原子能級結(jié)構(gòu)和動力學(xué)有著廣泛的應(yīng)用[18],在實驗中要求抽運光和探測光的延時可調(diào),步長精確至阿秒量級,這就要求兩臂相對位置精確鎖定.為此,我們在光路中加入較弱的532 nm連續(xù)激光.

當(dāng)頻率為ω,傳播常數(shù)為k的平面波

通過馬赫?曾德爾干涉儀后,干涉平面的電場強(qiáng)度可表示為

這里E1和E2分別為兩路光電場矢量,τ是兩臂光程差.合成場的光強(qiáng)為

其中,θ是E1和E2的夾角,?是θ和τ的函數(shù).所以以上方程可寫為

可見光強(qiáng)包含非相干疊加項I1和I2,而干涉項f(θ,τ)是θ和τ的函數(shù).當(dāng)干涉儀處于較為穩(wěn)定的狀態(tài)時,θ可看作保持不變,干涉條紋的變化是由于τ的改變,當(dāng)τ鎖定,干涉條紋保持穩(wěn)定.也就是說,可以通過干涉條紋的穩(wěn)定性來評估光路鎖定的效果.

實驗裝置如圖1,分束片分別將近紅外(near infrared ray,NIR)脈沖激光和擴(kuò)束后的532 nm連續(xù)激光分成兩路,一路較強(qiáng)的NIR用來產(chǎn)生XUV光,金屬膜濾除殘留的NIR,XUV經(jīng)過輪胎鏡聚焦到時間飛行譜儀(time of flight,TOF)入口附近;另一路較弱的NIR作為抽運信號通過用于調(diào)節(jié)本路光臂長的精密平移臺,經(jīng)過打孔鏡與XUV復(fù)合,進(jìn)入時間飛行譜儀.與此同時,一路綠光從金屬膜邊緣通過,在打孔鏡表面反射,另一路伴隨著作為抽運光的NIR穿過打孔鏡,這兩束綠光經(jīng)過透鏡放大后光斑在電荷耦合器件(CCD)上重合.這個系統(tǒng)中,CCD是軟件控制系統(tǒng)的信號輸入硬件,調(diào)節(jié)光程的壓電陶瓷(piezo transducer,PZT)精密平移臺根據(jù)軟件反饋對光路相對長度精確鎖定并調(diào)節(jié)延時.

圖1 抽運探測實驗示意圖 (m1?m15,平面高反鏡;f1,平凹透鏡;f2,f3,凸透鏡)Fig.1.Sketch of the pump?probe setup (m1?m15,flat mirror;f1,flat?concave lens;f2,f3,convex lens).

為了對光路鎖定系統(tǒng)的可行性進(jìn)行驗證,搭建了如圖2所示的測試光路.測試光路與抽運探測實驗光路原理相同,一束532 nm綠光擴(kuò)束后進(jìn)入馬赫增德爾干涉儀,M3和M4放在平移臺上調(diào)節(jié)臂長,偏振片P和半波片配合調(diào)節(jié)光強(qiáng).另一路M7放在PZT平移臺上,兩路光通過打孔鏡復(fù)合,聚焦在CCD上.

編寫了labview程序?qū)崿F(xiàn)光路的反饋控制.該程序通過采集卡取得CCD上的干涉條紋陣列,對條紋做縱向積分得到隨時間變化的f(x,?x,t),將計算得到的偏移量輸入到比例?積分?微分(proportion integration differentiation,PID)控制模塊和數(shù)模轉(zhuǎn)換器,獲得輸出到PZT平移臺的電壓值;通過調(diào)整x范圍、縱向積分范圍、快速傅里葉變換一級頻率選擇范圍、PID參數(shù)等降低相位的快速抖動和慢漂導(dǎo)致的偏移量從而得到穩(wěn)定的并且可以長時間鎖定.圖3為12 h的鎖定結(jié)果,鎖定后兩臂(單臂長約1 m)光程差抖動的均方根(root?mean?square,RMS)為1.23 nm(14.6 mrad).如此精密的鎖定,不僅可以在阿秒產(chǎn)生測量裝置中發(fā)揮重要的作用[19],還能給非共線抽運探測實驗提供阿秒量級的穩(wěn)定性[20].

圖2 用532 nm連續(xù)激光干涉鎖?定光路示意圖(M1,凹透鏡;M2,凸透鏡;BS,分束片;M3M10,平面銀鏡;P,偏振片;λ/2 ,半波片;FL,凸透鏡;CW,連續(xù))Fig.2.Arm length stabilization of a Mach?Zehnder interfer?ometer (M1,concave lens;M2,convex lens;M3?M10,plane mirrors;P,polarizer;λ/2 ,half wave plate;FL,focusing lens;CW,continuous wave).

圖3 用532 nm連續(xù)激光干涉鎖定12 h的穩(wěn)定性,其中均方差為14.6 mrad,插圖為未鎖定下的相對相位漂移Fig.3.Interferometer locking stability over 12 hours.Inset is the relative phase drift when armlength is not locked.

3.2 倍頻光譜干涉鎖定載波包絡(luò)相位

CEP是脈沖包絡(luò)最高點附近載波電場的峰值相對于脈沖強(qiáng)度包絡(luò)最高點處的相位偏移.對于中心頻率ω0,脈寬τ的高斯脈沖的電場E(t)可表示為

其中?CE即為CEP,該值直接影響周期量級脈沖的實際電場形狀,如圖4所示.因此在周期量級脈沖與物質(zhì)相互作用的過程[21],如高次諧波以及阿秒脈沖的產(chǎn)生、閾上電離[22]、探究原子分子運動過程等研究中,CEP及其穩(wěn)定性是重要參數(shù).

圖4 在同一脈沖包絡(luò)下不同CEP值所對應(yīng)的實際電場(CEP對少周期脈沖電場實際形狀影響顯著)Fig.4.Actual electric field of a few cycle laser pulse under different CEP values,which affect the electric field signific?antly.

CEP會在激光的傳播過程中產(chǎn)生抖動,抖動源來自激光產(chǎn)生、放大和傳播過程中的量子噪聲和空氣流動、溫度變化、機(jī)械振動等帶來的環(huán)境噪聲.若要穩(wěn)定脈沖的CEP值則需要對高頻與低頻抖動分別進(jìn)行鎖定.對于高頻抖動,較為常見是利用脈沖通過周期極化晶體后產(chǎn)生的拍頻信號(即載波包絡(luò)相移CEO)與鎖相環(huán)電路中的參考信號鑒相,鎖定到脈沖重復(fù)頻率的某一分頻處,使得CEP呈現(xiàn)周期性鎖定[23],該過程多用于激光振蕩器.而低頻抖動的鎖定主要用于激光放大器.對于脈沖能量在mJ量級,重復(fù)頻率kHz量級的放大激光而言,CEP的值可以通過閾上電離法[24]與光學(xué)干涉[25]的辦法獲得并反饋控制.閾上電離法是通過周期量級脈沖與氣體分子相互作用,并對電離出的電子飛行路徑進(jìn)行分析,能夠獲取光脈沖內(nèi)電場分布并進(jìn)而推導(dǎo)出CEP.但由于該方案所需系統(tǒng)龐大,造價昂貴,因此并未得到廣泛應(yīng)用.而光學(xué)干涉法是利用單個脈沖內(nèi)部不同頻率成分之間產(chǎn)生光譜干涉條紋以提取CEP的相對值變化,該方法的實驗裝置要簡易許多.目前最常見的是倍頻光譜(f?2f)干涉法,將光譜覆蓋一個倍頻程的超連續(xù)光的長波部分倍頻,與基頻光的相應(yīng)頻率(短波)部分拍頻得到光譜干涉信號,本研究正是基于這種方法.

對高斯脈沖電場E(t),設(shè)脈寬以簡 化計算,并對其進(jìn)行傅里葉變換得

考慮由激光電場分量E(ω)引入的電偶極矩,選取一階和二階項[26]

當(dāng)短波部分與長波部分的二次諧波光譜干涉,滿足相位匹配時,由麥克斯韋方程可得二次諧波相位滯后基頻波 π/2 ,也就是ESH(ω)∝iP(2)(ω) ,基頻光通過固定的色散材料時的長波短波之間會產(chǎn)生一定的延遲,設(shè)為τd,因此EF(ω)∝e-iωτdP(1)(ω) ,可得干涉條紋的光譜強(qiáng)度

其中包含了強(qiáng)度疊加項和干涉項,相位與ωτd+?CE有關(guān),對給定的波長,且固定的光路下,可認(rèn)為延遲時間τd不變,影響干涉條紋位置的變量是?CE.對I(ω)進(jìn)行傅里葉變換可知

傅里葉變換后,當(dāng)k=τd/(2π) 時該項所對應(yīng)的虛部值即包含所研究光場的CEP信息.

線偏振高斯脈沖在介質(zhì)中傳播時,其電場可表示為[27]

式中?CE為初始相位;Δφ=ω0(1/vg-1/vp)z,其中ω0是載波中心頻率,群速度vg是脈沖包絡(luò)的傳播速度,相速度vp是載波傳播速度,z是脈沖傳播距離;??直接影響載波電場的相位值.且在脈沖在材料中傳播時滿足：

我們的鎖定系統(tǒng)先是通過自主搭建的f?2f干涉儀,結(jié)構(gòu)見圖5.將25 fs,中心波長780 nm的紅外光經(jīng)光譜展寬后,通過尖劈分少部分能量聚焦在BBO上產(chǎn)生倍頻光,并利用光譜儀采集倍頻部分與基頻光中相同頻率成分形成的干涉信號以獲取CEP信息.f?2f干涉儀中加入了選偏元件,通過轉(zhuǎn)動半波片和偏振棱鏡可以保證通過BBO后偏振方向旋轉(zhuǎn)了 π/2 的倍頻光與基頻光在同一方向上的分量相近,從而得到調(diào)制最深的干涉條紋,有利于提高數(shù)據(jù)處理精度.隨后將光譜儀得到的干涉數(shù)據(jù)送入labview程序,截取有效的深調(diào)制干涉范圍,對強(qiáng)度?頻率數(shù)據(jù)進(jìn)行快速傅里葉變換.某時刻下原始數(shù)據(jù)無論以時間、頻率、或者位置為橫坐標(biāo),都看成上文提到的f(x,?x,t),也就是在不同時間t下的測得橫坐標(biāo)用x表示的光譜圖,方便從數(shù)學(xué)上理解.我們的目的是使得原始數(shù)據(jù)穩(wěn)定,也就是f(x,?x,t)不隨時間t改變.現(xiàn)實情況是每個t都會產(chǎn)生一張光譜圖,不同x處相位不同.程序在每個時刻下在有效的x范圍內(nèi)處理光譜強(qiáng)度,提取出含有CEP信息的相位項,和作為參考值的初始相位對比.如果能保持這個相位不變,那么隨著t的改變,有效的x范圍內(nèi)光譜相位就基本保持不變.具體算法是對時刻t'的干涉條紋譜進(jìn)行快速傅里葉變換,f(x,?x)的變換表示為F(ω,φω),取一階項,選擇一個有效參考點減少隨機(jī)性,例如強(qiáng)度最高處對應(yīng)的點,也就是頻域中頻率成分最多的點,橫坐標(biāo)為ω1,取其關(guān)于參考相位φω1(t0)的相位差Δ?ω1(t′),經(jīng)過PID給出電壓信號反饋到控制色散元件的PZT平移臺,來抑制 Δ?ω1(t′) ,將由于機(jī)械元件振動和環(huán)境漲落對CEP造成的影響通過改變棱鏡對的插入量彌補回來.對于我們的鎖定環(huán)路來說,光譜干涉信號越強(qiáng),信噪比也會越強(qiáng),有利于增強(qiáng)CEP鎖定的穩(wěn)定性.

圖5 f?2f 裝置光路圖(采用共線設(shè)計以避免延時變化)Fig.5.f?2f setup diagram,where collinear design is applied to avoid delay variation.

圖6為鎖定結(jié)果,光譜儀積分時間3 ms,在20 min的鎖定時間內(nèi)CEP的抖動僅為227 mrad,顯示反饋系統(tǒng)在CEP的慢環(huán)鎖定上有良好的效果.

圖6 f?2f鎖定CEP20分鐘的效果(均方差為227 mrad)Fig.6.CEP offset over 20 minutes when CEP is locked us?ing f?2f.

4 結(jié) 論

本文分析了快速傅里葉變換在運算效率上的優(yōu)勢,基于這種高速運算,補償機(jī)械振動和環(huán)境漲落引入的噪聲得以實現(xiàn).利用532 nm連續(xù)激光鎖定抽運探測光路中馬赫?曾德爾干涉儀兩臂相對光程,通過對干涉條紋數(shù)據(jù)進(jìn)行快速傅里葉變換,計算出頻域一階項的平均相位,由labview程序反饋到控制相對臂長的PZT上實現(xiàn)了相對相移的RMS為14.6 mrad的鎖定,對應(yīng)時間4.1 as.還將快速傅里葉變換應(yīng)用于f?2f系統(tǒng),通過光譜干涉信號傅里葉變換的一階項峰值處的相位偏移量,得出需要的反饋電壓,由labview程序控制棱鏡對插入量從而補償CEP慢漂,在光譜儀3 ms積分時間下得到了RMS為227 mrad的鎖定結(jié)果.以上結(jié)果表明快速傅里葉變換在反饋控制方面的應(yīng)用有著響應(yīng)速度快,運算精度高等優(yōu)勢.最近,本研究組基于f?2f自參考裝置在相干合成光場中同時實現(xiàn)了CEP與相對延遲(relative timing)的8 h長時間鎖定,同樣基于快速傅里葉變換算法[28].我們可以提供阿秒量級的相對時間穩(wěn)定性,這在當(dāng)今使用不同手段觀測亞原子尺度電子運動,甚至通過光場調(diào)控驅(qū)動電子成為熱門的大環(huán)境下顯得尤為重要,不僅僅是物理學(xué),在信息存取、化學(xué)、生物學(xué)、高分子材料方面都有廣泛的應(yīng)用.