張文君 高龍 魏紅 徐紅星

1)(中國科學(xué)院物理研究所,北京 100190)

2)(武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,武漢 430072)

3)(松山湖材料實(shí)驗(yàn)室,東莞 523808)

光學(xué)衍射極限極大地制約了納米光子器件的發(fā)展和應(yīng)用.基于表面等離激元的納米器件由于具有突破衍射極限傳播和處理光信號的特性而受到廣泛關(guān)注.通過調(diào)控表面等離激元的傳播,可以實(shí)現(xiàn)納米尺度上光信號的調(diào)制,對片上集成納米光子回路和光信息處理技術(shù)的發(fā)展具有重要意義.本文主要介紹了表面等離激元傳播調(diào)制的基本原理及近年來的研究進(jìn)展,并分析了不同類型的表面等離激元傳播調(diào)制的特點(diǎn).

1 引 言

近年來隨著光信息技術(shù)的飛速發(fā)展,微型化、集成化、高性能和低損耗成為光學(xué)器件未來發(fā)展的趨勢.傳統(tǒng)光學(xué)器件由于受到光學(xué)衍射極限的制約,難以實(shí)現(xiàn)微型化和高度集成化.如何使光學(xué)器件突破衍射極限,實(shí)現(xiàn)納米尺度光信號的產(chǎn)生、傳輸、調(diào)制和采集,已經(jīng)成為納米光子學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn).表面等離激元(surface plasmons,SPs)是金屬中自由電子的集體振蕩,它可以被特定頻率的光場激發(fā),具有突破衍射極限的光學(xué)特性,可以進(jìn)一步縮小光學(xué)器件的尺寸,因此其在納米光子學(xué)中的應(yīng)用近年來受到了極大關(guān)注[1-5].表面等離激元分為沿著金屬-介質(zhì)交界面?zhèn)鞑サ谋砻娴入x激元(propagating surface plasmons)和納米顆粒等結(jié)構(gòu)上激發(fā)的局限在結(jié)構(gòu)表面的局域表面等離激元(localized surface plasmons)[6].傳播的表面等離激元的電磁場在兩種材料界面兩側(cè)均沿法向呈指數(shù)形式衰減,可以將電磁場束縛在遠(yuǎn)小于波長的空間范圍內(nèi),從而突破光學(xué)衍射極限.局域表面等離激元的共振頻率強(qiáng)烈依賴于金屬納米顆粒的尺寸、形狀和周圍環(huán)境的折射率,當(dāng)入射光頻率接近電子集體振蕩的本征頻率時(shí),金屬納米結(jié)構(gòu)周圍的電磁場強(qiáng)度會極大地增強(qiáng),從而增強(qiáng)了納米尺度上光與物質(zhì)的相互作用.表面等離激元的這些特性有助于在納米尺度實(shí)現(xiàn)光場調(diào)控及光電器件小型化,在光信息、生物化學(xué)傳感、能源等領(lǐng)域都顯示出巨大的應(yīng)用潛力[7-11].

以光信號處理為目的的表面等離激元調(diào)制工作一般可以分為兩類,一類基于對局域表面等離激元的調(diào)制,另一類基于對傳播表面等離激元的調(diào)制.對局域表面等離激元的調(diào)制,通?；谝r底上的金屬納米結(jié)構(gòu)或溶液中的金屬納米顆粒,通過外界手段改變介質(zhì)的折射率,使局域表面等離激元的共振峰發(fā)生移動,從而實(shí)現(xiàn)對光信號的調(diào)制[12-16].本文主要討論的是對傳播表面等離激元的調(diào)制,這種調(diào)制是實(shí)現(xiàn)納米光子回路中光信息處理的重要基礎(chǔ).對于傳播的表面等離激元,可以通過波矢描述其傳播行為.表面等離激元的波矢會受到金屬和介質(zhì)介電函數(shù)的極大影響,對于二維無限大的金屬-介質(zhì)交界面上的表面等離激元,沿界面?zhèn)鞑サ谋砻娴入x激元的波矢為[6]

其中k0為真空中的波矢; εd和εm分別為介質(zhì)和金屬的介電函數(shù),它們的實(shí)部具有相反的符號以滿足表面等離激元的產(chǎn)生條件.除了金屬-介質(zhì)的界面外,表面等離激元也可以在介質(zhì)-金屬-介質(zhì)、金屬-介質(zhì)-金屬(metal-insulator-metal,MIM)結(jié)構(gòu)以及多種一維的波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中傳播,例如金屬納米線等離激元波導(dǎo)[5]、金屬帶等離激元波導(dǎo)[17]、金屬槽等離激元波導(dǎo)[18]、介質(zhì)加載型等離激元波導(dǎo)[19].對于這些不同類型的等離激元波導(dǎo),當(dāng)介質(zhì)和金屬的介電函數(shù)在外界信號調(diào)制下發(fā)生變化時(shí),表面等離激元波矢的實(shí)部和虛部會發(fā)生變化,它們的變化決定了表面等離激元的相位和強(qiáng)度的改變.相位改變Δφ與表面等離激元波矢實(shí)部的關(guān)系為

其中ΔkSP為外界調(diào)制信號所導(dǎo)致的表面等離激元波矢改變,L為表面等離激元調(diào)制區(qū)域的長度.實(shí)驗(yàn)中對相位改變的測量通常是使傳播的表面等離激元信號與參考信號發(fā)生干涉,通過出射信號強(qiáng)度隨調(diào)制信號強(qiáng)度的變化來反映表面等離激元的相位改變.表面等離激元在傳播的過程中能量不斷衰減,可以通過傳播長度反映其強(qiáng)度的變化,傳播長度LSP定義為表面等離激元的強(qiáng)度衰減到1/e時(shí)對應(yīng)的傳播距離.表面等離激元傳播長度和波矢虛部的關(guān)系為[6]

當(dāng)表面等離激元波矢的虛部發(fā)生變化時(shí),表面等離激元的傳播長度會改變.綜上所述,基于表面等離激元對周圍環(huán)境和波導(dǎo)材料的敏感特性,對于不同類型的等離激元波導(dǎo),可以通過調(diào)控周圍介質(zhì)環(huán)境和表面等離激元結(jié)構(gòu)中金屬的介電函數(shù)來實(shí)現(xiàn)對表面等離激元傳播相位和傳播長度的調(diào)制,從而實(shí)現(xiàn)納米光調(diào)制器的功能.

對于傳播表面等離激元調(diào)制器的性能評價(jià)可以從以下幾個(gè)方面入手: 1)工作波長,反映器件所能調(diào)制的表面等離激元信號的頻率和帶寬,理想的表面等離激元調(diào)制器應(yīng)當(dāng)在較寬的波長范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)調(diào)制; 2)調(diào)制幅度,反映了對表面等離激元信號的調(diào)制強(qiáng)度,一般可以通過調(diào)制深度(modulation depth,MD)或消光比(extinction ratio,ER)來反映,調(diào)制深度和消光比的常用表達(dá)式分別為

其中I0和I′分別表示調(diào)制前后輸出信號的強(qiáng)度;對利用干涉實(shí)現(xiàn)表面等離激元調(diào)制的工作,I0和I′則分別對應(yīng)輸出信號強(qiáng)度的最小值Imin和最大值Imax; MD或ER的值越大,表明調(diào)制器對信號的調(diào)制幅度越大; 3)響應(yīng)時(shí)間,是調(diào)制過程中表面等離激元信號在兩個(gè)狀態(tài)之間切換所需的時(shí)間,理想的調(diào)制器可以在短時(shí)間內(nèi)使信號在兩個(gè)狀態(tài)之間切換,從而支持非常高的調(diào)制頻率.我們將介紹傳播表面等離激元調(diào)制的不同方法和研究進(jìn)展,包括基于光、熱、電和磁的調(diào)制,表1概括了這些調(diào)制方法的主要原理.最后,我們將對不同調(diào)制原理的器件性能進(jìn)行比較,并展望傳播表面等離激元調(diào)制器件的未來發(fā)展.

表1 傳播表面等離激元調(diào)制的原理Table 1.Principles of modulating propagating surface plasmons.

2 表面等離激元傳播的全光調(diào)制

表面等離激元傳播的全光調(diào)制有多種作用機(jī)制.一方面,可以通過調(diào)控表面等離激元的激發(fā)和干涉實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制.另一方面,可以利用對光敏感的光學(xué)材料實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制.

對于某些類型的等離激元波導(dǎo),通過改變?nèi)肷涔獾钠窨梢杂羞x擇地激發(fā)不同的表面等離激元模式,這些模式在波導(dǎo)上的傳播特性存在差別.通過激發(fā)特定的表面等離激元模式或是利用不同模式之間的疊加,可以控制表面等離激元在波導(dǎo)或波導(dǎo)組成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的傳播,從而實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制.例如,金屬納米線結(jié)構(gòu)是一種常用的等離激元波導(dǎo),支持多個(gè)表面等離激元傳播模式[5,20,21],改變?nèi)肷涔馄窨梢栽诮饘偌{米線上激發(fā)不同的表面等離激元模式,利用多個(gè)模式在金屬納米線上的疊加可以實(shí)現(xiàn)表面等離激元的手性傳播[21],并可以在金屬納米線網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)光路由器的功能[22-24].當(dāng)使用圓偏振光激發(fā)金屬納米線時(shí),光的自旋-軌道耦合可以使不同圓偏振方向的入射光在納米線上產(chǎn)生沿不同路徑傳播的表面等離激元,實(shí)現(xiàn)光的自旋路由功能[25].當(dāng)不同相位的入射光同時(shí)激發(fā)多束傳播的表面等離激元時(shí),多束表面等離激元可以在波導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中發(fā)生干涉,從而實(shí)現(xiàn)對表面等離激元信號的調(diào)制[26,27].2011年,Wei等[26]在銀納米線組成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)上實(shí)現(xiàn)了基于干涉的表面等離激元調(diào)制(圖1(a)).通過改變圖1(a)左圖所示的兩個(gè)激發(fā)端I1和I2上的入射光之間的相位差,兩束傳播的表面等離激元的干涉使出射端O處的散射強(qiáng)度隨入射光相位差發(fā)生如圖1(a)右圖所示的周期性變化,其消光比可達(dá)10 dB以上.除了金屬納米線外,金屬槽等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)也可以實(shí)現(xiàn)類似的調(diào)制功能[28,29].圖1(b)為計(jì)算的銀薄膜中的槽狀等離激元納米波導(dǎo)結(jié)構(gòu)在兩束入射光激發(fā)下的電場強(qiáng)度分布,左圖和右圖分別對應(yīng)于相位差為 2π 和 π 的情況,消光比可達(dá)16 dB[28].2014年,Wang等[30]在帶狀銀波導(dǎo)上利用布拉格光柵作為等離激元分束器,實(shí)現(xiàn)了基于干涉的等離激元開關(guān)功能(圖1(c)),其消光比與波導(dǎo)寬度相關(guān),最高可達(dá)9.5 dB.這些基于干涉的調(diào)制依賴于對入射光相位的精確調(diào)控,可以實(shí)現(xiàn)較大的調(diào)制深度.基于上述的調(diào)制原理,人們在等離激元波導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了納米等離激元光邏輯器件[26,28,29,31].

圖1 基于干涉的表面等離激元傳播調(diào)制 (a)銀納米線網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)等離激元干涉調(diào)制[26]; (b)槽狀銀納米波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)等離激元干涉調(diào)制[28]; (c)帶狀銀波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)等離激元干涉調(diào)制[30]Fig.1.Modulation of propagating surface plasmons based on interference: (a)Interferometric modulation of surface plasmons in silver nanowire network[26]; (b)interferometric modulation of surface plasmons in nanoslot waveguide network in silver film[28]; (c)interferometric modulation of surface plasmons in silver strip waveguides[30].

基于表面等離激元對周圍介質(zhì)環(huán)境十分敏感的性質(zhì),可以利用光學(xué)材料對光信號的響應(yīng)來調(diào)控表面等離激元的傳播.這些材料包括量子點(diǎn)、染料分子、稀土離子、非線性光學(xué)材料等,可以作為介質(zhì)層覆蓋在表面等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)上.量子點(diǎn)通常為直徑幾納米到幾十納米的半導(dǎo)體球狀顆粒.由于量子點(diǎn)可以與波導(dǎo)中傳播的表面等離激元相互作用[32,33],利用控制光調(diào)控量子點(diǎn)的激發(fā)狀態(tài)來控制量子點(diǎn)對表面等離激元的吸收或增益,便可以實(shí)現(xiàn)對表面等離激元強(qiáng)度的調(diào)制[34,35].2007年,Pacifici等[34]利用硒化鎘(CdSe)量子點(diǎn)的激發(fā)態(tài)帶內(nèi)躍遷對表面等離激元的吸收實(shí)現(xiàn)了低能量密度(～102W/cm2)和微米尺度上的表面等離激元強(qiáng)度調(diào)制.如圖2(a)所示,兩束不同波長的激光(信號光和控制光)同時(shí)照射在銀薄膜表面并在狹縫處激發(fā)沿金屬表面?zhèn)鞑サ牡入x激元.在表面等離激元的傳播過程中,控制光激發(fā)量子點(diǎn)中的電子-空穴對,處于激發(fā)態(tài)的電子可以通過帶內(nèi)躍遷過程吸收信號光激發(fā)的表面等離激元,從而降低表面等離激元的強(qiáng)度,實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制.量子點(diǎn)的激子復(fù)合時(shí)間在納秒級別,因此這種器件具有很高的調(diào)制頻率.該器件在3.6 μm的調(diào)制區(qū)域上對信號的調(diào)制深度約為10%.2009年,Grandidier等[35]利用硫化鉛(PbS)量子點(diǎn)補(bǔ)償表面等離激元傳播中的能量損耗,使表面等離激元的傳播長度增加了27%.鉺離子(Er3+)、染料分子、半導(dǎo)體材料等作為常見的表面等離激元增益材料,在抽運(yùn)光作用下也可以對傳播的表面等離激元產(chǎn)生增益作用,從而實(shí)現(xiàn)對表面等離激元強(qiáng)度的調(diào)制[36-39].2011年,Krasavin等[39]在摻雜Er3+離子的等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了傳播表面等離激元的強(qiáng)度調(diào)制(圖2(b)).980 nm的抽運(yùn)光和1550 nm的信號光同時(shí)照射在摻雜Er3+離子的磷酸鋁玻璃表面的金膜上,同時(shí)激發(fā)兩束沿著金屬和玻璃界面?zhèn)鞑サ谋砻娴入x激元.Er3+離子存在4I15/2,4I13/2和4I11/2三個(gè)能級,抽運(yùn)光所激發(fā)的表面等離激元通過共振吸收可以使Er3+離子從基態(tài)4I15/2躍遷到激發(fā)態(tài)4I11/2,而后再通過聲子弛豫到4I13/2態(tài),導(dǎo)致4I13/2和4I15/2兩個(gè)能級上的粒子數(shù)發(fā)生反轉(zhuǎn),這兩個(gè)能級之間的躍遷與信號光激發(fā)的表面等離激元共振,抑制了對信號光的吸收并產(chǎn)生受激輻射,從而實(shí)現(xiàn)對表面等離激元強(qiáng)度的調(diào)制.

圖2 基于光學(xué)材料的表面等離激元傳播的全光調(diào)制 (a)基于量子點(diǎn)的表面等離激元調(diào)制[34]; (b)利用Er3+離子實(shí)現(xiàn)表面等離激元的調(diào)制[39]; (c)基于非線性光學(xué)材料的表面等離激元調(diào)制[41]; (d)基于光折變聚合物的表面等離激元調(diào)制[44]; (e)基于光致變色分子的表面等離激元調(diào)制[48]Fig.2.All-optical modulation of propagating surface plasmons based on optical materials: (a)Modulating surface plasmons by CdSe quantum dots[34]; (b)modulating surface plasmons via stimulated emission of copropagating surface plasmons on a Er3+-doped glass substrate[39]; (c)modulating surface plasmons based on nonlinear optical material[41]; (d)modulating surface plasmons based on photorefractive polymer film[44]; (e)modulating surface plasmons by photochromic molecules[48].

利用非線性光學(xué)材料也可以實(shí)現(xiàn)對表面等離激元傳播的調(diào)制,這種調(diào)制利用了非線性光學(xué)材料的折射率會隨入射光強(qiáng)度變化而改變的性質(zhì).由于介質(zhì)折射率的變化會對表面等離激元的相位產(chǎn)生調(diào)制,通?？梢栽诘入x激元波導(dǎo)旁放置非線性材料構(gòu)成的諧振腔[40,41],或是將非線性介質(zhì)覆蓋在馬赫-曾德干涉儀 (Mach-Zehnder interferometer,MZI)一側(cè)的波導(dǎo)上,來實(shí)現(xiàn)表面等離激元傳播的調(diào)制[42].2011年,Lu等[41]在金屬槽等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)的側(cè)面引入了非線性光學(xué)材料(Ag-BaO)構(gòu)成盤狀諧振腔(圖2(c)),通過計(jì)算模擬研究了光信號控制下的表面等離激元調(diào)制.通過控制照射在諧振腔上的抽運(yùn)光強(qiáng)度,可以使非線性材料折射率發(fā)生變化,從而改變諧振腔所支持的等離激元模式,并影響金屬槽波導(dǎo)中傳播的表面等離激元與諧振腔的耦合效率,實(shí)現(xiàn)表面等離激元信號的調(diào)制.在功率密度為650 MW/cm2,波長為820 nm的抽運(yùn)光照射下,波長為563 nm的信號光激發(fā)的表面等離激元消光比可達(dá)12 dB.由于Ag-BaO材料的非線性響應(yīng)在210 fs以內(nèi),因此基于這種非線性材料的調(diào)制器可支持超高調(diào)制頻率.然而由于該方法所需的抽運(yùn)光功率較高,其實(shí)用性受到了很大限制.光折變聚合物也是一類可用于表面等離激元調(diào)制的非線性光學(xué)材料,其折射率在光照下會發(fā)生變化[43].2011年,Chen等[44]報(bào)道了一種基于光折變聚合物的表面等離激元調(diào)制器(圖2(d)).摻雜了偶氮苯(azobenzene)的聚合物材料覆蓋在法布里-珀羅腔中并通過波長為532 nm的抽運(yùn)光改變其折射率.波長在720—900 nm范圍內(nèi)可調(diào)的信號光在襯底另一側(cè)的狹縫處激發(fā)表面等離激元在法布里-珀羅腔中傳播,諧振腔折射率的改變影響了向諧振腔左側(cè)傳播的表面等離激元的強(qiáng)度,并最終影響了光柵處的表面等離激元散射光信號的強(qiáng)度.在500 W/cm2的抽運(yùn)光強(qiáng)度下,散射光信號消光比可達(dá)20 dB以上.器件的響應(yīng)時(shí)間約為1 ms,這取決于光折變聚合物材料對光的響應(yīng)速度[45].

光致變色分子在光誘導(dǎo)下可以在兩種不同的構(gòu)型之間變化,并引起其吸收和發(fā)射光譜以及折射率的改變[46,47].通過將光致變色分子與聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate,PMMA)等聚合物材料混合,可以將其集成于等離激元波導(dǎo)器件中以用于對表面等離激元的調(diào)制[48,49].2008年,Pala等[48]在實(shí)驗(yàn)中利用光致變色分子(spiropyran)實(shí)現(xiàn)了表面等離激元傳播的調(diào)制(圖2(e)).作者將spiropyran混合在PMMA中旋涂在玻璃襯底表面的鋁膜上,通過PMMA膜的厚度來控制光致變色分子的數(shù)量.在6.0 mW/cm2的紫外控制光照射下,光致變色分子的構(gòu)型發(fā)生變化,導(dǎo)致覆蓋層復(fù)折射率的虛部產(chǎn)生0.035的變化,從而使波長633 nm的激光激發(fā)的表面等離激元的傳播長度縮短,調(diào)制深度為77% (6 dB),計(jì)算結(jié)果表明利用光致變色分子可使表面等離激元強(qiáng)度的調(diào)制深度達(dá)到99% (20 dB).

除了對等離激元波導(dǎo)周圍介質(zhì)進(jìn)行調(diào)制外,利用光信號調(diào)控等離激元波導(dǎo)本身的介電函數(shù)也可以實(shí)現(xiàn)對表面等離激元傳播的調(diào)制.2009年,MacDonald等[50]在金屬鋁等離激元波導(dǎo)上實(shí)現(xiàn)了表面等離激元傳播的飛秒脈沖激光調(diào)制(圖3(a)).波長為780 nm脈沖寬度為200 fs的信號光在光柵處激發(fā)沿鋁和二氧化硅的界面?zhèn)鞑サ谋砻娴入x激元.當(dāng)另一束特定偏振的同樣波長和脈沖寬度的控制光照射在鋁表面時(shí),由于其波長接近鋁的帶間躍遷吸收波長,鋁對控制光的吸收會導(dǎo)致其折射率發(fā)生改變,從而對表面等離激元的傳播產(chǎn)生調(diào)制,調(diào)制深度可達(dá)7.5%.通過改變控制光和信號光之間的延遲,發(fā)現(xiàn)這種調(diào)制的響應(yīng)時(shí)間在飛秒量級.

利用光學(xué)力控制納米顆粒的運(yùn)動[51,52],從而調(diào)控納米顆粒對表面等離激元的散射,也是實(shí)現(xiàn)表面等離激元全光調(diào)制的手段之一[20,53].2014年,Shalin等[53]提出了利用光學(xué)力操控金屬V型槽等離激元波導(dǎo)中的銀-二氧化鈦核殼納米顆粒運(yùn)動對表面等離激元傳播進(jìn)行調(diào)制的方法(圖3(b)).由于納米顆粒在V形槽中位置的不同會對波導(dǎo)中傳播的表面等離激元產(chǎn)生不同強(qiáng)度的散射,因此通過控制光操控納米顆粒的位置可以有效地對表面等離激元的強(qiáng)度進(jìn)行調(diào)制.操控波導(dǎo)中的單個(gè)納米顆?？梢援a(chǎn)生至多10%的等離激元信號調(diào)制深度,響應(yīng)時(shí)間理論可達(dá)納秒級別.這種光學(xué)力操控方法也可用于對金屬納米線波導(dǎo)中的表面等離激元傳播進(jìn)行調(diào)制.將銀納米顆粒放置在銀納米線旁會導(dǎo)致銀納米線中傳播的表面等離激元發(fā)生模式轉(zhuǎn)換,從而影響表面等離激元在銀納米線網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的傳播,通過改變納米顆粒的位置可以實(shí)現(xiàn)對表面等離激元傳播的調(diào)制[20].

圖3 (a)通過改變鋁介電函數(shù)實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的超快調(diào)制[50]; (b)利用光學(xué)力操控納米顆粒的位置實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制[53]Fig.3.(a)Ultrafast optical modulation of surface plasmons by changing the dielectric function of aluminum[50]; (b)optical modulation of surface plasmons by controlling the position of a nanoparticle through optical force[53].

3 基于熱效應(yīng)的表面等離激元傳播調(diào)制

基于熱效應(yīng)的表面等離激元傳播調(diào)制主要依賴于光學(xué)性質(zhì)對溫度敏感的材料.將這些材料應(yīng)用于等離激元波導(dǎo)中,當(dāng)溫度發(fā)生變化時(shí),材料的光學(xué)性質(zhì)發(fā)生改變并影響表面等離激元的傳播,從而實(shí)現(xiàn)對等離激元信號的調(diào)制.這種調(diào)制可大致分為兩類: 一類基于熱光材料,這類材料的折射率隨溫度的改變而發(fā)生連續(xù)變化; 另一類基于相變材料,這類材料在特定溫度下發(fā)生相變并導(dǎo)致材料的折射率或光吸收率發(fā)生極大變化.

圖4 基于熱光效應(yīng)的表面等離激元傳播調(diào)制 (a)利用摻雜染料分子的聚合物層的熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)表面等離激元調(diào)制[54]; (b)利用摻雜金納米顆粒的聚合物的熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)介質(zhì)加載型等離激元波導(dǎo)中的表面等離激元調(diào)制[57]; (c)基于電阻加熱控制的聚合物熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)條狀金等離激元波導(dǎo)中的表面等離激元調(diào)制[59]; (d)基于電阻加熱控制的聚合物熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)介質(zhì)加載型等離激元波導(dǎo)中的表面等離激元調(diào)制[61]; (e)基于電阻加熱控制的聚合物熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)柔性帶狀銀波導(dǎo)中的表面等離激元調(diào)制[64];(f)利用銀和丙三醇的熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)銀納米線波導(dǎo)中的表面等離激元調(diào)制[68]Fig.4.Modulation of propagating surface plasmons based on thermo-optic effect: (a)Modulating surface plasmons based on thermooptic effect of dye-doped polymer film[54]; (b)modulating surface plasmons on dielectric-loaded plasmonic waveguides based on thermo-optic effect of gold nanoparticle-doped polymer[57]; (c)modulating surface plasmons by thermo-optic effect of electrically heated polymer surrounding gold stripe waveguides[59]; (d)modulating surface plasmons by thermo-optic effect of the electrically heated polymer in dielectric-loaded plasmonic waveguides[61]; (e)modulating surface plasmons by thermo-optic effect of electrically heated polymer surrounding flexible silver stripe waveguides[64]; (f)modulating surface plasmons on silver nanowires based on thermo-optic effect of silver and glycerol[68].

實(shí)現(xiàn)基于熱效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制的關(guān)鍵在于如何控制熱的產(chǎn)生.對入射光的吸收可以使材料產(chǎn)生熱效應(yīng)并實(shí)現(xiàn)特定區(qū)域上溫度的快速上升,是調(diào)控等離激元結(jié)構(gòu)溫度的一種重要手段.最初基于熱光效應(yīng)的表面等離激元的調(diào)制就是利用控制光加熱的方法實(shí)現(xiàn)的.1993年,Okamoto等[54]將摻雜染料分子的聚合物材料覆蓋在銀薄膜表面,通過控制光照射改變覆蓋層溫度并引起聚合物材料折射率的變化,如圖4(a)所示,從而對信號光的表面等離激元激發(fā)條件產(chǎn)生影響,導(dǎo)致其反射光強(qiáng)度發(fā)生變化,調(diào)制前后信號強(qiáng)度比為1∶20.由于該結(jié)構(gòu)尺寸較大,溫度達(dá)到平衡態(tài)所需的時(shí)間較長,因此其調(diào)制周期在數(shù)秒級別.熱光系數(shù)(thermooptic coefficient,TOC)是光學(xué)材料折射率隨溫度的變化率,為了提高器件的響應(yīng)速度并降低加熱所需的能量,除了將器件尺寸縮小外,還可以選擇具有更高熱光系數(shù)的材料.人們對不同材料的熱光系數(shù)及其他相關(guān)參數(shù),如熱導(dǎo)率、熱容等熱學(xué)參數(shù)進(jìn)行了研究[55,56],與硅不同的是,某些聚合物材料如PMMA和苯并環(huán)丁烯(benzocyclobutene,BCB)在具有高熱光系數(shù)( T OCSi=1.86×10-4/K,TOCPMMA=-1.05×10-4/K,TOCBCB=-2.5×10-5/K)的同時(shí)還具有較低的熱導(dǎo)率 ( κSi=1 48W/(m·K),κPMMA=0.2W/(m·K),κBCB=0.29W/(m·K)),利用這些材料可以有效增加相同激發(fā)功率下結(jié)構(gòu)上產(chǎn)生的溫度差,獲得更高的材料折射率變化,從而實(shí)現(xiàn)更為靈敏的表面等離激元調(diào)制.2012年,Weeber等[57]利用摻雜金納米顆粒的聚合物材料(PMMA)實(shí)現(xiàn)了表面等離激元的熱光調(diào)制.PMMA層中金納米顆粒的局域表面等離激元共振可以增強(qiáng)PMMA層對光的吸收效率并導(dǎo)致強(qiáng)烈的熱效應(yīng),提高了調(diào)制的靈敏度.作者將摻雜了金納米顆粒的PMMA層作為介質(zhì)加載型等離激元波導(dǎo)的介質(zhì)層,并將其加工成多模干涉儀結(jié)構(gòu),如圖4(b)所示.通過控制光改變PMMA層的溫度來改變其折射率,可以影響表面等離激元向兩個(gè)分支傳播的效率,從而調(diào)制兩個(gè)出射端的信號強(qiáng)度.除了利用光熱效應(yīng)調(diào)控材料溫度外,還可以借助電阻加熱調(diào)節(jié)溫度.在硅基光波導(dǎo)的熱光調(diào)制中，這種溫度控制方法通常需要在波導(dǎo)周圍引入額外的金屬電極[58].而在等離激元波導(dǎo)中,等離激元金屬結(jié)構(gòu)除了支持表面等離激元傳播外,同時(shí)可以接入電信號,通過控制電流產(chǎn)生熱量,因此金屬等離激元波導(dǎo)更易于實(shí)現(xiàn)基于電阻加熱效應(yīng)的光信號調(diào)控[59-64].2004年,Nikolajsen等[59]利用BCB聚合物的熱光效應(yīng)在1550 nm波長實(shí)現(xiàn)了表面等離激元傳播調(diào)制.硅襯底上的帶狀金波導(dǎo)結(jié)構(gòu)不僅可以支持表面等離激元的傳播,還可以與電極相連在外界電信號驅(qū)動下實(shí)現(xiàn)電阻加熱,從而對波導(dǎo)的溫度進(jìn)行調(diào)控.作者將這種波導(dǎo)結(jié)構(gòu)加工成MZI,如圖4(c)所示,帶狀金波導(dǎo)夾在兩層BCB材料之間,在金電極加熱下使BCB的折射率發(fā)生改變,從而調(diào)制了表面等離激元的相位,并影響兩臂上傳播的表面等離激元信號發(fā)生干涉后的強(qiáng)度.在8 mW的電加熱功率驅(qū)動下干涉儀輸出的信號消光比超過30 dB,響應(yīng)時(shí)間在0.7 ms左右.2010年,Gosciniak等[61]利用PMMA聚合物材料的熱光效應(yīng)在MZI(圖4(d))和環(huán)形諧振腔結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了傳播表面等離激元調(diào)制器,在2 V的驅(qū)動電壓和100 Hz的調(diào)制頻率下這兩種器件的調(diào)制深度大于20%.2018年,Tang等[64]利用環(huán)氧樹脂聚合物材料的熱光效應(yīng)在帶狀銀波導(dǎo)中實(shí)現(xiàn)了表面等離激元傳播的調(diào)制.作者將聚合物材料均勻地包裹在帶狀銀波導(dǎo)周圍,通過鋁電極加熱來改變聚合物材料的折射率,從而實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制,如圖4(e)左圖所示.該器件對1550 nm的表面等離激元信號可以實(shí)現(xiàn)高達(dá)28 dB的消光比.由于銀波導(dǎo)鑲嵌于柔性聚合物材料中,該器件可以在一定程度上實(shí)現(xiàn)彎曲形變,如圖4(e)右圖所示.

除將熱光材料作為等離激元波導(dǎo)周圍的介質(zhì)外,人們還研究了等離激元波導(dǎo)中金屬本身的熱光效應(yīng)所導(dǎo)致的介電函數(shù)變化對表面等離激元傳播的影響[65-67].金屬的溫度變化可以由熱傳導(dǎo)、電阻加熱以及表面等離激元的熱耗散產(chǎn)生.作為常用于等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中的金屬材料,金的熱光系數(shù)為TOCAu=(0.72-1.1i)×10-3/K.2005年,Lereu等[65]在實(shí)驗(yàn)中研究了表面等離激元熱耗散所導(dǎo)致的金薄膜溫度變化對另一束不同波長的表面等離激元激發(fā)的影響.當(dāng)波長為1550 nm,功率為1.4 W的控制光照射在等離激元金屬結(jié)構(gòu)上時(shí),所激發(fā)的表面等離激元產(chǎn)生的熱造成金屬溫度上升,并對另一束波長為442 nm的信號光的表面等離激元激發(fā)條件造成影響,從而使信號光的反射強(qiáng)度發(fā)生變化.2013年,Kaya等[66]研究了通信波長下金膜上的表面等離激元傳播受金屬溫度調(diào)控的現(xiàn)象.中心波長為1530 nm的非相干光通過光柵激發(fā)沿金膜表面?zhèn)鞑サ谋砻娴入x激元,當(dāng)波長為532 nm的納秒寬度脈沖光照射在金膜上時(shí),金的吸收導(dǎo)致其介電函數(shù)的虛部發(fā)生變化,對出射光柵處表面等離激元的散射信號調(diào)制深度可達(dá)11.7%[66].金屬的熱光效應(yīng)也可以與介質(zhì)的熱光效應(yīng)相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)表面等離激元調(diào)制的功能[67,68].2019年,Li等[68]在銀納米線波導(dǎo)上利用金屬和介質(zhì)的熱光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了對表面等離激元傳播的調(diào)制(圖4(f)).銀納米線波導(dǎo)放置在玻璃襯底上并被丙三醇覆蓋,波長為785 nm的信號光照射在銀納米線一端激發(fā)傳播的表面等離激元.當(dāng)波長為532 nm的控制光照射在銀納米線上時(shí),納米線對控制光的吸收產(chǎn)生熱,使局域溫度上升,從而使銀和丙三醇的介電函數(shù)發(fā)生改變,進(jìn)而影響表面等離激元的波矢和傳播長度,使納米線另一端出射的信號光強(qiáng)度增強(qiáng)或減弱.實(shí)驗(yàn)中將功率為30 mW偏振垂直于納米線的控制光照射在納米線中間時(shí),調(diào)制深度可達(dá)25%.研究發(fā)現(xiàn)在相同功率下控制光照射在納米線端頭時(shí)的調(diào)制深度更大,這是由于照射在納米線端頭的控制光激發(fā)了納米線上傳播的表面等離激元,其傳播過程中的歐姆損耗產(chǎn)生更多的熱,從而導(dǎo)致更大的溫度上升.實(shí)驗(yàn)測得該體系光熱調(diào)制的響應(yīng)時(shí)間約為5 μs.

由于熱光材料的折射率變化幅度與溫度變化幅度相關(guān),因此增加信號調(diào)制幅度時(shí)所需的外界驅(qū)動能量也隨之增加.此外,器件的響應(yīng)速度受材料對外界驅(qū)動信號響應(yīng)速度的影響,通常難以實(shí)現(xiàn)高速的等離激元調(diào)制.相變材料在特定溫度下會發(fā)生相變,可以在極短時(shí)間內(nèi)完成原子排列的轉(zhuǎn)變,從而改變其光學(xué)和電學(xué)特性,在光電領(lǐng)域有多方面的應(yīng)用[69-71].由于相變只發(fā)生在特定的臨界溫度,因此只需控制材料溫度在臨界值附近產(chǎn)生變化即可實(shí)現(xiàn)工作狀態(tài)的切換,從而降低了對外界輸入能量強(qiáng)度的要求,并提高了器件的靈敏度和響應(yīng)速度.2004年,Krasavin等[72]提出在金薄膜上利用鎵(Ga)的相變實(shí)現(xiàn)皮秒級的表面等離激元傳播的調(diào)制(圖5(a)).Ga可以通過熱傳導(dǎo)或光吸收加熱的方法改變相態(tài),相變將導(dǎo)致極大的介電函數(shù)變化.計(jì)算模擬表明1550 nm波長處,Ga在兩種相下的介電函數(shù)之比可達(dá)7.巨大的介電函數(shù)改變可以實(shí)現(xiàn)超過80%的等離激元調(diào)制深度,并且響應(yīng)時(shí)間可達(dá)2—4 ps,理論上這種相變材料可以支持超高頻的等離激元調(diào)制.人們研究了多種基于相變材料的等離激元調(diào)制器.二氧化釩(VO2)的相變溫度是68 ℃,這種材料相變前后分別表現(xiàn)出絕緣體和金屬的特性,這兩種不同的相在近紅外波段的吸收有明顯差別[73-75].2016年,Jostmeier等[74]利用VO2的這種特性實(shí)現(xiàn)了金薄膜表面等離激元的調(diào)制.鍺(Ge)、銻(Sb)、碲(Te)組成的合金材料是另一類有廣泛應(yīng)用的相變材料,其晶體形態(tài)和非晶形態(tài)的轉(zhuǎn)變可以通過不同強(qiáng)度的脈沖激光加熱來控制[70].由于脈沖光加熱的控制方法可以大大提升材料溫度的轉(zhuǎn)變速度,因此極大地提升了器件所支持的調(diào)制頻率.2015年,Rude等[76]利用Ge2Sb2Te5合金材料在帶狀等離激元波導(dǎo)上實(shí)現(xiàn)了對傳播的表面等離激元信號的調(diào)制(圖5(b)).等離激元波導(dǎo)工作在1550 nm的通信波長,相變材料層覆蓋在金等離激元波導(dǎo)的上方,通過波長為975 nm的脈沖光(脈沖寬度為300 ns)可以控制Ge2Sb2Te5材料從非晶態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榫w態(tài).在功率為23 mW的脈沖光照射下,Ge2Sb2Te5材料發(fā)生相變并且折射率由4.7 + 0.2i變?yōu)? + 2i,從而使傳播的表面等離激元在右側(cè)光柵處散射的信號強(qiáng)度調(diào)制達(dá)到31%,如圖5(b)右圖所示.進(jìn)一步增加激光功率可以使Ge2Sb2Te5材料回到非晶態(tài),其循環(huán)周期在1 μs以內(nèi).

圖5 基于相變材料的表面等離激元傳播調(diào)制 (a)利用鎵的相變特性實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制[72]; (b)利用Ge2Sb2Te5合金的相變特性實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的調(diào)制[76]Fig.5.Modulation of propagating surface plasmons based on phase change materials: (a)Modulating surface plasmons by the phase change of gallium[72]; (b)modulating surface plasmons by the phase change of Ge2Sb2Te5[76].

4 表面等離激元傳播的電調(diào)制

根據(jù)原理不同,表面等離激元傳播的電調(diào)制工作大致可以分為兩類: 一類基于具有電光效應(yīng)的材料,這類材料在外電場作用下折射率發(fā)生改變; 另一類基于外電場作用下介質(zhì)的載流子濃度改變,這種改變可以引起介質(zhì)的折射率或光吸收效率的變化.基于電調(diào)制的表面等離激元調(diào)制器具有高集成度、高速度和低能耗的優(yōu)勢[77].下面分別介紹這兩類不同原理的調(diào)制器件.電光效應(yīng)指某些各向同性的介質(zhì)在外電場的作用下其折射率顯示出各向異性變化的現(xiàn)象[78].這些介質(zhì)的折射率與外電場之間的關(guān)系為

其中n0為外電場強(qiáng)度為0時(shí)的介質(zhì)折射率; E為電場強(qiáng)度; 系數(shù)a代表折射率的改變與外電場強(qiáng)度成線性關(guān)系,這種變化稱為線性電光效應(yīng)(或普克爾斯效應(yīng)); 系數(shù)b代表折射率的改變與電場強(qiáng)度的平方成線性關(guān)系,這種變化稱為二次電光效應(yīng)(或克爾電光效應(yīng)).更高階的電光效應(yīng)非常微弱,在實(shí)際應(yīng)用中通?？梢院雎?線性電光效應(yīng)只存在于無對稱中心的特定晶體材料當(dāng)中,如磷酸二氫鉀晶體、鈮酸鋰晶體,這些材料的線性電光效應(yīng)相比二次電光效應(yīng)更為顯著; 二次電光效應(yīng)是介質(zhì)在電場作用下產(chǎn)生極化所導(dǎo)致的,存在于所有介質(zhì)當(dāng)中[43,78-80],某些材料表現(xiàn)出強(qiáng)烈的二次電光效應(yīng).

1988年,Schildkraut等[81]理論研究了線性電光效應(yīng)在表面等離激元調(diào)制中的應(yīng)用.作者利用全內(nèi)反射激發(fā)金屬與電光材料界面處傳播的表面等離激元,當(dāng)對電光材料施加100 V的電壓時(shí),線性電光效應(yīng)所產(chǎn)生的介質(zhì)折射率改變可以影響表面等離激元的共振條件,對反射光信號強(qiáng)度產(chǎn)生影響,模擬結(jié)果表明反射光的相對強(qiáng)度產(chǎn)生了從0到0.84的巨大變化.材料電光效應(yīng)的強(qiáng)弱取決于其電光系數(shù),高電光系數(shù)的材料在同樣幅度的電場驅(qū)動下折射率變化更大,從而降低了對驅(qū)動能量的要求,因此尋找具有高電光系數(shù)的材料對進(jìn)一步提高這類等離激元調(diào)制器的性能有重要意義.極化聚合物材料是一類具有高電光系數(shù)的材料,常被應(yīng)用于等離激元調(diào)制器中[82-85].2014年,Melikyan等[85]在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了基于極化聚合物材料線性電光效應(yīng)的高速等離激元相位調(diào)制器(圖6(a)).這種聚合物材料覆蓋在金膜上的槽狀等離激元波導(dǎo)上并填滿整個(gè)槽狀波導(dǎo),波導(dǎo)兩側(cè)的金屬作為電極在電信號驅(qū)動下在槽中產(chǎn)生電場,使填充在槽中的電光介質(zhì)受到電場作用,電光效應(yīng)導(dǎo)致介質(zhì)的折射率改變并調(diào)制了表面等離激元的傳播.在0.1 V的驅(qū)動電壓下,該器件可以使金屬槽波導(dǎo)中傳播的表面等離激元產(chǎn)生0.01弧度的相位改變.這種器件的調(diào)制頻率高達(dá)65 GHz,可以在1480—1600 nm的波長范圍內(nèi)工作.2015年,Haffner等[86]制作了高集成度的MZI型表面等離激元調(diào)制器(圖6(b)).該器件將硅波導(dǎo)與表面等離激元相位調(diào)制器集成在一起,通過三維器件加工的方法制作了橋狀金屬電極,對兩條等離激元波導(dǎo)施加相反的控制電壓來對狹縫中填充的電光介質(zhì)(DLD-164)加以調(diào)制,從而使兩條波導(dǎo)中傳播的等離激元產(chǎn)生相位差,并最終反映在干涉信號的強(qiáng)度上.該調(diào)制器的工作區(qū)域長度僅6 μm,消光比可達(dá)6 dB,調(diào)制頻率可達(dá)70 GHz以上.近年來研究者們不斷優(yōu)化基于線性電光效應(yīng)的等離激元調(diào)制器,實(shí)現(xiàn)了多種支持高調(diào)制頻率的低損耗等離激元調(diào)制器[87-89],其中部分器件的調(diào)制頻率超過100 GHz[88,89].

圖6 基于電光效應(yīng)的表面等離激元傳播調(diào)制 (a)基于聚合物材料的線性電光效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制[85]; (b)基于DLD-164的線性電光效應(yīng)的MZI型表面等離激元調(diào)制器[86]; (c)基于液晶的二次電光效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制[90]; (d)基于鈦酸鋇的二次電光效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制[92]Fig.6.Modulation of propagating surface plasmons based on electro-optic effect: (a)Modulating surface plasmons based on the Pockels electro-optic effect of polymer[85]; (b)plasmonic MZI modulator based on the Pockels electro-optic effect of DLD-164[86];(c)modulating surface plasmons based on the Kerr effect of liquid crystal[90]; (d)modulating surface plasmons based on the Kerr effect of barium titanate film[92].

基于二次電光效應(yīng)的等離激元調(diào)制器主要利用鐵電材料、液晶材料等二次電光效應(yīng)材料,這些材料中的分子或晶體極化方向在外電場作用下會發(fā)生轉(zhuǎn)變,從而對材料的折射率產(chǎn)生與電場強(qiáng)度平方成正比的調(diào)制[90-93].2011年,Smalley等[90]設(shè)計(jì)了基于液晶材料的等離激元調(diào)制器(圖6(c)).表面等離激元沿著銀薄膜和液晶材料的界面?zhèn)鞑?通過對液晶材料施加電信號調(diào)控其折射率,便可以對表面等離激元的傳播進(jìn)行調(diào)制.這種調(diào)制可以通過傳播的表面等離激元與參考光信號的干涉來進(jìn)行表征.2008年,Dicken等[92]利用鈦酸鋇(BaTiO3)的二次電光效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了對表面等離激元傳播的調(diào)制.銀膜表面加工了多組具有不同間距的狹縫,狹縫處所激發(fā)的表面等離激元可以沿著銀膜和電光介質(zhì)的界面?zhèn)鞑ゲ⒃诹硪粭l狹縫處與透射光發(fā)生干涉,從而影響透射信號的強(qiáng)度(圖6(d)).通過對不同間距的狹縫上透射光信號的強(qiáng)度變化與電光介質(zhì)上所施加的電壓強(qiáng)度進(jìn)行分析,便可以得出不同電場強(qiáng)度下電光介質(zhì)對傳播的表面等離激元的相位調(diào)制幅度.當(dāng)施加在電光介質(zhì)上的電壓為30 V時(shí),介質(zhì)在垂直和平行于電場的兩個(gè)方向上會產(chǎn)生0.03的折射率差,對波長為688 nm的透射光信號的調(diào)制深度約為15%.

對于硅和氧化銦錫(indium tin oxide,ITO)等半導(dǎo)體或氧化物材料,當(dāng)施加外電場時(shí)材料的載流子濃度會發(fā)生變化,從而影響其折射率.2009年,Dionne等[94]報(bào)道了一種基于金屬-氧化物-硅(metal-oxide-silicon,MOS)結(jié)構(gòu)的等離激元場效應(yīng)調(diào)制器(圖7(a)).在這種場效應(yīng)晶體管結(jié)構(gòu)中,兩層銀膜覆蓋在硅-二氧化硅結(jié)構(gòu)的兩側(cè),并分別用于光信號的激發(fā)和收集,外電壓借助兩側(cè)的銀膜施加在介質(zhì)層上.這種波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中同時(shí)存在著等離激元模式和光學(xué)模式,兩種模式會沿波導(dǎo)傳播并從下層的狹縫中耦合出來發(fā)生干涉.當(dāng)對介質(zhì)層施加電場時(shí),硅層中載流子濃度發(fā)生變化并導(dǎo)致其折射率改變,使光學(xué)模式被顯著地截止.兩種模式在出射端的干涉信號的消光比可達(dá)4.56 dB,調(diào)制頻率遠(yuǎn)高于100 kHz,可用于實(shí)現(xiàn)更高頻的等離激元調(diào)制器.2013年,Zhu等[95]研究了基于銅-二氧化硅-硅-二氧化硅-銅結(jié)構(gòu)的傳播表面等離激元相位調(diào)制(圖7(b)).該器件通過對MZI的一條臂施加電壓來調(diào)制硅芯層的載流子濃度,使其折射率發(fā)生改變,從而實(shí)現(xiàn)對傳播的表面等離激元的相位調(diào)制.在1 μm的工作區(qū)域和6 V的驅(qū)動電壓下,當(dāng)調(diào)制頻率分別為10 kHz和10 MHz時(shí),出射端信號的消光比分別為9 dB和2.4 dB.與硅相比,ITO的介電函數(shù)受載流子濃度變化的影響更為明顯[96],從而可以用于設(shè)計(jì)更為靈敏的等離激元調(diào)制器.2012年,Sorger等[97]在等離激元MOS波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中利用電信號調(diào)控ITO層的載流子濃度,實(shí)現(xiàn)了基于表面等離激元的光信號調(diào)制(圖7(c)).如圖7(c)左圖所示,硅波導(dǎo)上覆蓋了一定長度(5 μm或 20 μm)的 ITO-SiO2-Au結(jié)構(gòu),構(gòu)成了等離激元MOS波導(dǎo)結(jié)構(gòu).圖7(c)右圖的電場分布模擬結(jié)果表明,表面等離激元的存在導(dǎo)致電場主要集中在ITO層中,從而增強(qiáng)了ITO層折射率虛部的變化對表面等離激元傳播的影響,并最終對光信號產(chǎn)生了調(diào)制.該器件可以實(shí)現(xiàn)1 dB/μm的消光比,其支持的波長范圍從1200 nm到2200 nm,并且其理論調(diào)制頻率可達(dá)THz以上.

圖7 基于載流子濃度調(diào)控的等離激元調(diào)制器 (a)在MOS結(jié)構(gòu)中調(diào)制硅載流子濃度實(shí)現(xiàn)等離激元調(diào)制器[94]; (b)在金屬-介質(zhì)-硅-介質(zhì)-金屬結(jié)構(gòu)中調(diào)制硅芯層載流子濃度實(shí)現(xiàn)等離激元調(diào)制器[95]; (c)通過調(diào)控ITO載流子濃度實(shí)現(xiàn)等離激元調(diào)制器[97]Fig.7.Plasmonic modulators based on the control of carrier concentration: (a)Plasmonic modulator based on MOS structure by tuning the carrier concentration in Si[94]; (b)plasmonic modulator based on metal-insulator-silicon-insulator-metal structure by tuning the carrier concentration in the Si core[95]; (c)plasmonic modulator based on tuning the carrier concentration in ITO[97].

石墨烯具有超高的載流子遷移率,可以滿足電光調(diào)制器的高調(diào)制速率、高帶寬、小型化的需求.通過施加電信號調(diào)控石墨烯的載流子濃度和費(fèi)米能級,可以對其泡利阻塞效應(yīng)進(jìn)行調(diào)控[98],從而影響石墨烯對表面等離激元的吸收率,并實(shí)現(xiàn)對表面等離激元強(qiáng)度的調(diào)制[99-102].2014年,Qian等[99]利用石墨烯-銀納米線復(fù)合結(jié)構(gòu)(圖8(a)),通過外加電壓實(shí)現(xiàn)了可見光波段銀納米線上傳播表面等離激元的調(diào)制.在這種復(fù)合結(jié)構(gòu)中,表面等離激元電場主要分布在石墨烯與納米線的交界面,從而有效增強(qiáng)了表面等離激元與石墨烯的相互作用.當(dāng)施加在石墨烯上的驅(qū)動電壓處于—30 V到20 V的范圍時(shí),石墨烯的泡利阻塞效應(yīng)抑制了對特定波長的光的吸收,從而實(shí)現(xiàn)了可見光波段的表面等離激元強(qiáng)度調(diào)制,消光比可達(dá)3 dB.2015年,Ansell等[100]在覆蓋石墨烯的表面等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中,通過控制石墨烯的泡利阻塞效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了對傳播表面等離激元的電學(xué)調(diào)制(圖8(b)).如圖8(b)左圖所示,六方氮化硼薄膜支撐的石墨烯覆蓋在金等離激元波導(dǎo)上,并通過外電壓調(diào)控石墨烯的載流子濃度.在金屬邊緣處存在表面等離激元邊緣模式,如圖8(b)右圖所示,這種模式可以提供很強(qiáng)的石墨烯面內(nèi)電場分量,從而增強(qiáng)了石墨烯對表面等離激元的調(diào)制作用.在10 V的偏壓下,該器件可以實(shí)現(xiàn)0.03 dB/μm的消光比,估算的調(diào)制頻率可達(dá)1 GHz以上.2017年,Ding等[101]在槽狀金等離激元波導(dǎo)上覆蓋了具有10 nm氧化鋁隔離層的雙層石墨烯(圖8(c)),利用電信號調(diào)制石墨烯的載流子濃度和費(fèi)米能級,從而控制其泡利阻塞效應(yīng)對金屬槽波導(dǎo)中傳播的表面等離激元泄漏模式的吸收,實(shí)現(xiàn)了對表面等離激元的強(qiáng)度調(diào)制.該調(diào)制器可以對1550 nm波長的信號實(shí)現(xiàn)2.1 dB的消光比.2017年,Wang等[102]理論研究了基于覆蓋石墨烯的周期性銀槽結(jié)構(gòu)的表面等離激元調(diào)制器,該結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了石墨烯面內(nèi)的電場強(qiáng)度,從而增強(qiáng)了調(diào)制效果.模擬結(jié)果表明該器件可以實(shí)現(xiàn)0.47 dB/μm的調(diào)制深度,可以在1300—1600 nm的波長范圍內(nèi)工作.

圖8 基于石墨烯載流子濃度調(diào)控的表面等離激元傳播調(diào)制 (a)通過調(diào)控石墨烯載流子濃度實(shí)現(xiàn)對銀納米線表面等離激元的調(diào)制[99]; (b)通過調(diào)控石墨載流子濃度實(shí)現(xiàn)對金波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中表面等離激元邊緣模式的調(diào)制[100]; (c)通過調(diào)控石墨烯載流子濃度實(shí)現(xiàn)對槽狀金波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中表面等離激元的調(diào)制[101]Fig.8.Modulation of propagating surface plasmons by tuning the carrier concentration of graphene: (a)Modulating surface plasmons on silver nanowire by tuning the carrier concentration of graphene[99]; (b)modulating the wedge plasmon mode of gold waveguide by tuning the carrier concentration of graphene[100]; (c)modulating surface plasmons on gold slot waveguide by tuning the carrier concentration of graphene[101].

除了上述兩大類基于電光效應(yīng)和載流子濃度的表面等離激元調(diào)制工作外,人們還研究了其他基于電調(diào)制方法的表面等離激元傳播調(diào)制.電致變色分子可以通過電化學(xué)方法控制其氧化還原反應(yīng),實(shí)現(xiàn)可逆的分子形態(tài)轉(zhuǎn)變,這種轉(zhuǎn)變所導(dǎo)致的折射率變化可以用于表面等離激元調(diào)制.2011年,Agrawal等[103]通過利用普魯士藍(lán)染料分子調(diào)控狹縫中表面等離激元的吸收實(shí)現(xiàn)了對通過狹縫的透射光信號的調(diào)制.普魯士藍(lán)分子是一種電致變色材料,可以發(fā)生電化學(xué)氧化還原反應(yīng)轉(zhuǎn)換為普魯士白分子,其光吸收率隨著分子中鐵離子價(jià)態(tài)的改變發(fā)生極大的變化.染料分子被沉積在狹縫的側(cè)壁上,當(dāng)利用電化學(xué)方法控制染料分子中鐵離子的價(jià)態(tài)時(shí),可以對狹縫中傳播的表面等離激元的吸收產(chǎn)生極大調(diào)制,對襯底另一側(cè)的透射信號強(qiáng)度調(diào)制可達(dá)96%.這種電化學(xué)調(diào)制的方法受氧化還原反應(yīng)時(shí)間的限制,其響應(yīng)時(shí)間大約在2 s左右.等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)發(fā)生物理形狀改變時(shí),也會影響表面等離激元的傳播.通過電信號控制納機(jī)電系統(tǒng),是實(shí)現(xiàn)納米器件可控形變的有效途徑之一.2015年,Dennis等[104]通過納機(jī)電方法調(diào)控MIM型等離激元波導(dǎo)的間隙距離,實(shí)現(xiàn)了對表面等離激元的調(diào)制(圖9).作者在等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)的上側(cè)金膜中加工了長度為23 μm的11道金納米橋,在7 V的電壓驅(qū)動下金納米橋最大可以產(chǎn)生80 nm的形變.這種形變使等離激元波導(dǎo)的間隙尺寸改變,從而導(dǎo)致表面等離激元傳播模式的變化.當(dāng)780 nm的激光激發(fā)傳播的表面等離激元時(shí),利用電信號驅(qū)動結(jié)構(gòu)形變,可以使傳播的表面等離激元最大產(chǎn)生1.5π的相位改變.

5 基于磁光效應(yīng)的表面等離激元傳播調(diào)制

磁場對表面等離激元傳播的調(diào)控主要依賴于磁光效應(yīng),當(dāng)外界磁場作用于介質(zhì)時(shí),其介電張量會隨磁場強(qiáng)度和磁場方向發(fā)生改變[105].對于常見的等離激元金屬材料,介電張量受外界磁場的影響比較微弱,因此磁場對只有貴金屬材料組成的表面等離激元波導(dǎo)的調(diào)制效應(yīng)很弱.鐵磁材料的磁光效應(yīng)更為明顯,例如同樣磁場強(qiáng)度下鈷(Co)的磁光效應(yīng)所導(dǎo)致的介電函數(shù)變化量比金高3個(gè)數(shù)量級[105].將鐵磁材料與等離激元金屬結(jié)合可以實(shí)現(xiàn)弱磁場調(diào)制表面等離激元傳播[106-112].2010年Temnov等[106]報(bào)道了將鐵磁材料鈷與等離激元金波導(dǎo)結(jié)構(gòu)結(jié)合調(diào)控表面等離激元傳播的工作(圖10(a)).這種調(diào)制器基于玻璃襯底上的金-鈷-金多層金屬結(jié)構(gòu),在右側(cè)凹槽處激發(fā)的表面等離激元傳播至左側(cè)狹縫處,與狹縫處的入射光發(fā)生干涉.通過施加平行于金屬平面的頻率為690 Hz強(qiáng)度為20 mT的磁場,鈷層的磁化方向隨磁場發(fā)生改變并產(chǎn)生強(qiáng)烈的磁光效應(yīng),從而使表面等離激元傳播的相位發(fā)生變化.相位變化最終反映在傳播的表面等離激元與入射光發(fā)生干涉所導(dǎo)致的透射光強(qiáng)變化上,響應(yīng)速度理論可達(dá)太赫茲級別.2015年,Firby等[107]理論研究了基于另一種鐵磁材料摻鉍釔鐵石榴石(Bi:YIG)的表面等離激元相位調(diào)制器.如圖10(b)所示,放置在銀膜上的鐵磁材料構(gòu)成了介質(zhì)加載型等離激元波導(dǎo).當(dāng)外磁場引起介質(zhì)中的磁光效應(yīng)時(shí),會導(dǎo)致其介電張量變?yōu)楦飨虍愋?從而使波導(dǎo)中傳播的表面等離激元的相位產(chǎn)生改變.在方向相互垂直的靜磁場和隨時(shí)間變化的磁場作用下可以實(shí)現(xiàn)高頻表面等離激元調(diào)制,理論上支持20 GHz的調(diào)制頻率.

圖9 利用納機(jī)電方法控制MIM波導(dǎo)的間隙尺寸實(shí)現(xiàn)對表面等離激元的相位調(diào)制[104]Fig.9.Modulating the phase of surface plasmons in a MIM structure by nanoelectromechanical control of the gap between two metal layers[104].

圖10 基于磁光效應(yīng)的表面等離激元傳播調(diào)制 (a)基于鈷的磁光效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制[106]; (b)利用Bi:YIG的磁光效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制[107]Fig.10.Modulation of propagating surface plasmons based on magneto-optic effect: (a)Modulating surface plasmons by magnetooptic effect of Co[106]; (b)modulating surface plasmons by magneto-optic effect of Bi:YIG[107].

6 性能對比

根據(jù)調(diào)制器的工作原理,我們將文中出現(xiàn)的傳播表面等離激元調(diào)制的實(shí)驗(yàn)工作整理在表2中,并對器件的性能進(jìn)行了比較.從工作波長來看,基于全光調(diào)制原理的工作更多地集中于可見光波段,而熱調(diào)制和電調(diào)制器件則主要集中于1550 nm附近的通信波長.由于該波長在光纖通訊領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,大部分調(diào)制工作是基于該波長開展的.全光調(diào)控中的部分調(diào)制方式,如量子點(diǎn)調(diào)制等,取決于材料的吸收和發(fā)射波長,因此其調(diào)制的信號波長大部分處于可見光波段.這些工作在不同波長的調(diào)制器擴(kuò)展了等離激元調(diào)制的應(yīng)用范圍.從信號調(diào)制幅度上看,基于各種調(diào)制原理的工作最高都可以達(dá)到20—30 dB的消光比.傳播的表面等離激元的調(diào)制可分為對表面等離激元相位和強(qiáng)度的調(diào)制.對前者的調(diào)制通常會使經(jīng)過調(diào)制的信號與參考信號發(fā)生干涉,通過干涉信號強(qiáng)度的變化來表征相位調(diào)制幅度.當(dāng)調(diào)制使傳播的表面等離激元與參考信號相比發(fā)生了 π 的相位延遲時(shí),干涉強(qiáng)度即可達(dá)到最低,因此對表面等離激元相位進(jìn)行調(diào)制的器件通常更容易達(dá)到高信號調(diào)制幅度.相比之下,對表面等離激元傳播強(qiáng)度進(jìn)行調(diào)制時(shí),調(diào)制幅度通常與調(diào)制區(qū)域的大小和驅(qū)動信號的強(qiáng)弱有關(guān).從器件工作速度來看,基于熱效應(yīng)的調(diào)制器件由于受到溫度轉(zhuǎn)變速度的限制而具有較低的響應(yīng)速度,即較長的狀態(tài)切換時(shí)間(上升時(shí)間和下降時(shí)間)或較低的調(diào)制頻率.相比之下,基于電調(diào)控和全光調(diào)控的一些器件表現(xiàn)出了超高的響應(yīng)速度.對于某些類型的等離激元波導(dǎo),由于波導(dǎo)結(jié)構(gòu)和表面等離激元傳播性質(zhì)的特殊性,特別適合于特定類型的調(diào)制.例如,金屬槽等離激元波導(dǎo)結(jié)構(gòu)適合在兩側(cè)金屬區(qū)域施加電信號從而在狹縫中產(chǎn)生電場,因此特別適合基于電光效應(yīng)的表面等離激元調(diào)制.但總體來說,各種調(diào)控機(jī)制在不同類型的等離激元波導(dǎo)中的應(yīng)用是多種多樣的.少數(shù)工作中還研究了等離激元調(diào)制器的插入損耗,插入損耗主要由光信號與表面等離激元的耦合效率和表面等離激元的傳播損耗決定.考慮了這兩部分損耗后,等離激元調(diào)制器的插入損耗大致為2.5—30 dB[59,61,66,67,86,87,89,94].在插入損耗上表現(xiàn)最為優(yōu)異的等離激元調(diào)制器已經(jīng)十分接近于性能優(yōu)異的硅基光調(diào)制器[86,89].通過進(jìn)一步提高耦合效率、降低傳播損耗,有望實(shí)現(xiàn)更低的插入損耗.從驅(qū)動能量的形式來看,由于電信號和電子器件聯(lián)系緊密,并且非常適合用于集成納米光子器件的控制,因此基于電信號的等離激元調(diào)制器具有廣泛的用途和廣闊的發(fā)展前景.大部分等離激元調(diào)制器是依靠電信號控制的,除了電調(diào)制的等離激元調(diào)制器外,部分基于熱光效應(yīng)的等離激元調(diào)制器也是利用電信號控制其熱效應(yīng)產(chǎn)生的.

表2 傳播表面等離激元調(diào)制器的實(shí)驗(yàn)性能分析Table 2.The experimental performance analysis of propagating surface plasmon modulators.

7 總結(jié)與展望

表面等離激元調(diào)制器是納米光子回路中不可或缺的一部分.本文主要介紹了基于不同機(jī)理的表面等離激元傳播的調(diào)制,回顧了近年來這類調(diào)制器在設(shè)計(jì)、制備、測試等方面取得的一些階段性研究成果.這些工作為發(fā)展高性能的片上集成表面等離激元器件奠定了理論與實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ).總體而言,基于表面等離激元的納米光調(diào)制器具有尺寸小、易于集成、調(diào)制頻率高、波長范圍大等諸多優(yōu)點(diǎn),在集成納米光子器件中具有廣闊的應(yīng)用前景.同時(shí),表面等離激元調(diào)制器也面臨著一系列的問題和挑戰(zhàn),例如發(fā)展更低成本和高精度的表面等離激元調(diào)制器加工方法、進(jìn)一步提升調(diào)制器的響應(yīng)速度和調(diào)制深度、拓寬工作波長范圍和提出新的調(diào)控機(jī)制.相關(guān)研究工作的深入開展將為表面等離激元器件的發(fā)展和實(shí)用化奠定堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ).