文_段軍 山西省環(huán)境保護(hù)技術(shù)評(píng)估中心

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 納米二氧化鈦的制備（表1）

表1 實(shí)驗(yàn)藥劑

納米二氧化鈦（TiO2）顆粒制作步驟：用移液管分別移取60mL無水乙醇、20mL鈦酸丁酯、24mL冰醋酸加入到250mL錐形瓶中，用恒溫磁力攪拌器強(qiáng)烈攪拌均勻，記為A溶液。繼續(xù)量取 20mL無水乙醇、15mL蒸餾水加入到 60mL的滴定管中，記為B，同樣在強(qiáng)烈的攪拌下，以10s每滴的滴定速度向錐形瓶滴加，因?yàn)轷ヮ愇镔|(zhì)極易強(qiáng)烈水解，所以需要注意的是在滴定過程中速度要慢。滴定完畢后，繼續(xù)攪拌60min，得到透明的TiO2溶膠，記為C。

將得到的透明溶膠C放在密閉的棕色干燥箱內(nèi)靜置。24h之后取出錐形瓶，將TiO2溶膠移至坩堝內(nèi)，將坩堝放置在烘箱內(nèi)，設(shè)定烘箱溫度為700℃，烘干8h（確保有機(jī)物完全揮發(fā)，TiO2溶膠完全干燥為固體）。

8h后將坩堝放在馬弗爐內(nèi)，設(shè)定溫度為5000℃，3h后取出坩堝，坩堝內(nèi)的固體顆粒即為納米TiO2顆粒。將配置好的納米TiO2顆粒進(jìn)行密封不見光保存。

1.2 粉煤灰的改性

1.2.1 粉煤灰的預(yù)處理

本次實(shí)驗(yàn)的粉煤灰由太原第一熱電廠提供。

（1）水洗

用實(shí)驗(yàn)室的八號(hào)篩（90±4.6μm 15目）將未經(jīng)處理的粉煤灰篩至指定燒杯內(nèi)，用蒸餾水洗滌粉煤灰，并用玻璃棒勻速攪拌，使粉煤灰中的雜質(zhì)懸浮在上液面，靜置，使粉煤灰沉底，將表面水倒至指定容器。如此反復(fù)洗滌幾次直至不再有雜質(zhì)浮在水面上。用抽濾機(jī)將粉煤灰中的水分抽走，將粉煤灰放置在坩堝中，放入烘箱內(nèi)，設(shè)定烘箱溫度為1200℃，直至粉煤灰被完全烘干后再取出。

（2）酸洗-水洗

提前配制濃度為1mol/L的鹽酸，將水洗干燥后的粉煤灰用同樣上述的方法進(jìn)行酸洗，倒入配制好的鹽酸淹沒粉煤灰，用玻璃棒攪拌，然后靜置，將鹽酸及其洗出雜質(zhì)倒至指定廢酸桶，繼續(xù)用同樣方法進(jìn)行水洗，直至倒出的液體呈中性。用同樣的方法用抽濾機(jī)抽濾，1200℃條件下烘干，烘干后將坩堝中的粉煤灰放入到設(shè)定為溫度5000℃的馬弗爐內(nèi)，煅燒時(shí)間為3h。

1.2.2 粉煤灰的成型處理

（1）粉煤灰的成型最佳調(diào)配量

分別取磷酸硅：硅酸鈉：粉煤灰比例為 2：2：6、2：3：5、1：2：7,分別加入2.5mL蒸餾水，并用玻璃棒攪拌均勻呈泥狀后放置在濾紙上，用小刀攤平，將其切成條狀物，用手指在手掌上搓，看是否可以成型，之后再用小刀切成直徑約3cm、高度約5cm的柱狀物。經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，只有配比為2：3：5的一組可以較好地成型，且有一定的韌性和強(qiáng)度，易成型且不易斷裂。最終選取最佳配比，磷酸硅：硅酸鈉：粉煤灰比例為2：3：5。

（2）成型煅燒

按上述調(diào)配量制成的柱狀物粉煤灰放在坩堝內(nèi)，放置到干燥箱中，設(shè)定溫度為1200℃，烘干4h后，將坩堝取出放到馬弗爐內(nèi)，設(shè)定溫度為5000℃，煅燒時(shí)間設(shè)為3h。3h后，將坩堝取出，待藥品完全冷卻后，將成型的粉煤灰放在密封袋中進(jìn)行保存。

1.3 尿素為氮源的氮摻雜二氧化鈦的制備

依據(jù)實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有的條件，為不影響實(shí)驗(yàn)進(jìn)度，本設(shè)計(jì)選用粉體燒結(jié)法進(jìn)行負(fù)載。將納米TiO2粒子研磨成粉末后溶于醇類或水溶液中，強(qiáng)烈攪拌，使得載體表面吸附TiO2，在1000℃下烘干脫醇或在自然狀態(tài)下風(fēng)干脫水。然后在高溫（5500℃）下燒結(jié)，負(fù)載完成。

本文以摻氮即尿素(Urea)研究二氧化鈦在可見光區(qū)域的光催化活性。具體步驟如下：將密封袋中的粉煤灰取出32g放入燒杯中。將制好的納米二氧化鈦顆粒取出，研磨成粉末狀后，加入40mL乙醇，待顆粒完全溶解后，倒入燒杯中，用玻璃棒攪拌均勻后放入坩堝中，放置烘箱，設(shè)置溫度為1200℃，時(shí)間為4h。

1.4 Ti02光催化劑煙氣脫氮實(shí)驗(yàn)

1.4.1 模擬電廠排放的一氧化氮?dú)怏w

將實(shí)驗(yàn)室的氣袋事前通入空氣進(jìn)行反復(fù)清洗。先通入一定量的純NO氣體，之后通入N2，將氣袋進(jìn)行混勻，混勻之后通入NO檢測(cè)器，使得氣袋混合氣體保證NO濃度在1000ppm以下。實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1 二氧化鈦光催化煙氣脫硝試驗(yàn)裝置

1.4.2 實(shí)驗(yàn)過程

將混氣袋中氣體和空氣按1：9比例通入混氣瓶中，至混氣瓶中的氣體混合均勻，將混合氣體經(jīng)由A通入一氧化氮檢測(cè)儀，直至數(shù)據(jù)穩(wěn)定。

數(shù)據(jù)穩(wěn)定后，將電腦與一氧化氮檢測(cè)儀相連，將混氣瓶中的氣體經(jīng)由B通入反應(yīng)器，待粉煤灰吸附飽和之后，與檢測(cè)儀相連的電腦上的曲線會(huì)有一個(gè)最低點(diǎn)。之后曲線會(huì)呈上升趨勢(shì)，待數(shù)據(jù)再次穩(wěn)定后，打開燈管。

分別在反應(yīng)器中放入摻氮二氧化鈦濃度依次為25%、35%、50%、100%、150%的負(fù)載粉煤灰，依次進(jìn)行脫氮試驗(yàn)。用電腦記錄數(shù)據(jù)。

用同樣的方法做另兩組實(shí)驗(yàn)。變量分別為當(dāng)摻氮為25%，煅燒時(shí)間分別為2h、3h、4h、5h；當(dāng)摻鐵為10%時(shí)，煅燒時(shí)間分別為2h、3h、4h、5h。

2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

2.1 摻氮濃度

當(dāng)摻氮量為50%時(shí)，改性后的粉煤灰對(duì)氮氧化物的吸附率效果最明顯，但從整體來看，摻氮量的多少對(duì)于粉煤灰的吸附效率影響不明顯。與此同時(shí)，當(dāng)摻氮量為50%時(shí)，二氧化鈦對(duì)氮氧化物的去除效率最高，為81.1%。摻氮量的變化對(duì)總?cè)コ实挠绊懖皇呛艽?，整體在93%左右擺動(dòng)。

2.2 摻氮的煅燒時(shí)間

總?cè)コ适莒褵龝r(shí)間影響不大，穩(wěn)定在90%左右。當(dāng)煅燒時(shí)間為3h時(shí)，粉煤灰對(duì)氮氧化物的吸附效率最高，為81.2%。當(dāng)煅燒時(shí)間為4h時(shí)，光催化效率達(dá)到最高，為75.8%。

2.3 摻鐵煅燒時(shí)間

當(dāng)摻氮量為50%時(shí)，改性后的粉煤灰對(duì)氮氧化物的吸附率效果最明顯，但從整體來看，摻氮量的多少對(duì)于粉煤灰的吸附效率影響不明顯。與此同時(shí)，二氧化鈦對(duì)氮氧化物的去除效率最高，為81.1%。總?cè)コ试诖藭r(shí)也達(dá)到最高，為93.8%。

3 結(jié)語

由以上數(shù)據(jù)分析可知，摻氮量及摻氮的煅燒溫度對(duì)粉煤灰的吸附性能沒有明顯的影響?？傮w來說，改性二氧化鈦在可見光下對(duì)電廠排放的氮氧化物的去除率高達(dá)90%。

在粉煤灰成型過程中，粉煤灰所占比例為50%，對(duì)于電廠排放的這一廢棄物，實(shí)踐中沒有得到有效利用。