馮?璇，沈來(lái)宏，王璐璐

化學(xué)鏈空氣反應(yīng)器數(shù)值模擬

馮?璇，沈來(lái)宏，王璐璐

(東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院能源熱轉(zhuǎn)換及其過(guò)程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210096)

空氣反應(yīng)器是化學(xué)鏈裝置重要的反應(yīng)器之一，空氣反應(yīng)器內(nèi)的氣固流動(dòng)對(duì)化學(xué)鏈燃燒效率有重要影響，采用計(jì)算流體力學(xué)對(duì)帶有內(nèi)構(gòu)件的空氣反應(yīng)器進(jìn)行數(shù)值模擬，并研究了內(nèi)構(gòu)件厚度、數(shù)量和內(nèi)構(gòu)件之間的距離對(duì)氣固流動(dòng)的影響，內(nèi)構(gòu)件對(duì)顆粒濃度徑向分布的改善采用標(biāo)準(zhǔn)差和徑向非均勻指數(shù)評(píng)價(jià)．徑向非均勻指數(shù)的變化趨勢(shì)顯示中等厚度的內(nèi)構(gòu)件作用范圍較大，多個(gè)內(nèi)構(gòu)件的組合能夠有效增大內(nèi)構(gòu)件的作用范圍，適當(dāng)增加內(nèi)構(gòu)件之間的距離有利于擴(kuò)大內(nèi)構(gòu)件作用范圍．

化學(xué)鏈；空氣反應(yīng)器；計(jì)算流體力學(xué)；內(nèi)構(gòu)件；氣固接觸

化學(xué)鏈燃燒(CLC)技術(shù)是一種具有內(nèi)在分離CO2特性的新型燃燒技術(shù)．化學(xué)鏈燃燒采用燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器替代傳統(tǒng)的反應(yīng)器，其基本原理是燃燒采用載氧體在燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器之間進(jìn)行循環(huán)完成氧的傳遞，從而實(shí)現(xiàn)了燃料的燃燒．由于燃料和空氣并未直接接觸，因此，燃料完全反應(yīng)時(shí)，燃料反應(yīng)器出口產(chǎn)物僅包括CO2和H2O，沒(méi)有N2，只需經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單的冷凝后就可以得到高純度的CO2，從而實(shí)現(xiàn)低功耗分離CO2．

化學(xué)鏈燃燒裝置反應(yīng)器的設(shè)計(jì)對(duì)化學(xué)鏈燃燒效率有很重要的影響．目前，由Lyngfelt等[1]提出的串行流化床被廣泛應(yīng)用于化學(xué)鏈燃燒裝置反應(yīng)器的設(shè)計(jì)中．在該設(shè)計(jì)中，空氣反應(yīng)器采用快速床，燃料反應(yīng)器則采用鼓泡床．由于燃料反應(yīng)器中發(fā)生的反應(yīng)較為復(fù)雜，因此，各國(guó)學(xué)者采用了不同形式的燃料反應(yīng)器以提高燃料轉(zhuǎn)化率[2-8]．相比于多種形式的燃料反應(yīng)器，絕大部分學(xué)者采用了快速床作為空氣反應(yīng)器以實(shí)現(xiàn)載氧體的氧化再生[9-12]，但是目前已有眾多學(xué)者發(fā)現(xiàn)快速床內(nèi)兩相流動(dòng)的非均勻性[13-15]，在軸向上主要體現(xiàn)為“上稀下濃”的S分布或指數(shù)分布，在徑向上表現(xiàn)為邊壁濃，中間稀的“環(huán)核”非均勻結(jié)構(gòu)，這種非均勻結(jié)構(gòu)一方面降低了顆粒和氣體之間的接?觸[16]，影響了載氧體的氧化再生，同時(shí)也對(duì)顆粒循環(huán)的穩(wěn)定性也帶來(lái)了不利影響．

目前，國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者采用在反應(yīng)器內(nèi)加入內(nèi)構(gòu)件來(lái)改善氣固流動(dòng)的非均勻性．Jiang等[17]采用實(shí)驗(yàn)的方法研究了環(huán)形內(nèi)構(gòu)件對(duì)臭氧分解效率的影響，結(jié)果表明在較高的氣速下，內(nèi)構(gòu)件的加入使得顆粒濃度的徑向分布更為均勻，臭氧的轉(zhuǎn)化率得到了提高．Bu等[18]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了環(huán)形內(nèi)構(gòu)件對(duì)循環(huán)流化床提升管氣固流動(dòng)的影響，發(fā)現(xiàn)內(nèi)構(gòu)件使得軸向壓力梯度呈現(xiàn)出Z型分布而非常規(guī)的S型或指數(shù)分布．Guío-Pérez等[19]在循環(huán)流化床內(nèi)部加入楔形內(nèi)構(gòu)件，發(fā)現(xiàn)內(nèi)構(gòu)件的效果受到表觀氣速的影響，同時(shí)他們還發(fā)現(xiàn)較小的內(nèi)構(gòu)件通流面積有助于提高顆粒的內(nèi)循環(huán)．在研究?jī)?nèi)構(gòu)件對(duì)氣固流動(dòng)影響的過(guò)程中，計(jì)算流體力學(xué)CFD也得到廣泛應(yīng)用．Samruamphianskun等[20]采用雙流體方法耦合EMMS曳力模型研究了環(huán)形內(nèi)構(gòu)件對(duì)系統(tǒng)內(nèi)部氣固流動(dòng)的影響，模擬結(jié)果顯示內(nèi)構(gòu)件的加入改善了顆粒物濃度的徑向分布. Shah等[21]的模擬結(jié)果顯示環(huán)形內(nèi)構(gòu)件有效提升了催化裂化(FCC)提升管內(nèi)顆粒物的徑向分布和傳熱效率．Rossbach等[22]對(duì)機(jī)翼形的內(nèi)構(gòu)件進(jìn)行了CFD模擬，結(jié)果顯示該內(nèi)構(gòu)件能夠有效提高顆粒物濃度徑向分布的均勻性且并未帶來(lái)較大的床層壓降．

目前，絕大多數(shù)針對(duì)內(nèi)構(gòu)件的研究所使用的顆粒屬于A類顆粒，但是Lyngfelt等[23]的實(shí)驗(yàn)表明粒徑較小的載氧體顆粒比較容易被氣流夾帶離開(kāi)反應(yīng)器，導(dǎo)致這部分顆粒的停留時(shí)間變短，不利于化學(xué)鏈燃燒效率的提高．因此，目前化學(xué)鏈過(guò)程主要使用的是B類顆粒，而B(niǎo)類顆粒在快速床內(nèi)的流動(dòng)特性和A類顆粒有較大差異．因此，有必要針對(duì)內(nèi)構(gòu)件對(duì)B類顆粒在提升管內(nèi)的流動(dòng)特性的影響進(jìn)行研究，為內(nèi)構(gòu)件的設(shè)計(jì)和放大提供一定參考．

1?實(shí)?驗(yàn)

本課題組建立的化學(xué)鏈冷態(tài)裝置簡(jiǎn)圖如圖1所示，該裝置主要包括空氣反應(yīng)器、燃料反應(yīng)器、隔離器、空氣返料器、燃料返料器．其中，空氣反應(yīng)器由下部的密相區(qū)和上部提升管構(gòu)成，下部密相區(qū)直徑50mm，高約0.4m，上部的提升管直徑30mm，高度約2.2m，空氣反應(yīng)器中部1.5m處安裝了一個(gè)內(nèi)?構(gòu)件．

各實(shí)驗(yàn)使用的石英砂真實(shí)密度為2600kg/m3，平均粒徑為254mm．反應(yīng)器流化氣體采用空氣壓縮機(jī)從下部布風(fēng)板通入，實(shí)驗(yàn)所采用的工況為：AR＝6m3/h，F(xiàn)R＝5m3/h，LLS＝1.4m3/h，ULS＝0.45m3/h，ILS＝0.6m3/h．

空氣反應(yīng)器上開(kāi)有10個(gè)測(cè)壓孔，各測(cè)壓孔分別距離底部布風(fēng)板：0.04m、0.14m、0.24m、0.39m、0.79m、1.14m、1.44m、1.89m、2.19m和2.44m．壓力信號(hào)通過(guò)差壓變送器收集，經(jīng)過(guò)AD轉(zhuǎn)換為數(shù)字信號(hào)由計(jì)算機(jī)采集接收，壓力采集頻率為100Hz．實(shí)驗(yàn)獲得的壓力信號(hào)根據(jù)公式(1)計(jì)算得到相應(yīng)截面的平均顆粒濃度：

2?模?擬

2.1?數(shù)學(xué)模型

本文采用雙流體模型描述流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)，顆粒相被視作具有相同顆粒性質(zhì)的一種擬流體，固相和氣相的連續(xù)性方程如下：

為求解連續(xù)性方程和動(dòng)量方程的未知量，需要對(duì)其中的未知量，如氣體應(yīng)力張量等進(jìn)行正確表達(dá)．氣體應(yīng)力張量表達(dá)式如下：

顆粒相剪切黏度由動(dòng)力黏度、碰撞黏度和摩擦黏度構(gòu)成

其中，動(dòng)力黏度、碰撞黏度和摩擦黏度分別采用如下表達(dá)式：

上述表達(dá)式中的未知量由(18)～(22)表示為

2.2?計(jì)算模型

本文參照冷態(tài)實(shí)驗(yàn)裝置建立了圖2所示的空氣反應(yīng)器的三維物理模型，圖2(a)為空氣反應(yīng)器的三維模型，下部布風(fēng)板進(jìn)氣簡(jiǎn)化為氣體入口，右側(cè)采用氣體和固體混合入口代替隔離器給料．圖2(b)為新型內(nèi)構(gòu)件的示意圖和相關(guān)的尺寸，內(nèi)構(gòu)件由一段漸縮管和環(huán)形內(nèi)構(gòu)件組成，圖2(c)為內(nèi)構(gòu)件部分的網(wǎng)格示意圖．本物理模型網(wǎng)格劃分采用四面體網(wǎng)格和六面體網(wǎng)格共同劃分的混合網(wǎng)格，經(jīng)過(guò)網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證，水平網(wǎng)格間隙為1.5mm，縱向網(wǎng)格間隙為5mm，網(wǎng)格總數(shù)約19萬(wàn)．

初始時(shí)刻，該冷態(tài)裝置中氣體和固體的速度均為0，總質(zhì)量約為0.3kg的物料堆積在空氣反應(yīng)器底部，提升管操作氣速為3.4m/s，顆粒循環(huán)通量為42.76kg/(m2·s)．模擬中氣體在邊壁處設(shè)置為無(wú)滑移，顆粒則為自由滑移．出口則設(shè)置為壓力出口，參考?jí)毫榇髿鈮海?/p>

圖2?空氣反應(yīng)器三維計(jì)算模型

本模擬在商業(yè)軟件Fluent平臺(tái)上進(jìn)行，選擇基于壓力的分離式求解器，速度-壓力耦合求解采用Phase Coupled 耦合算法．為了保證計(jì)算的穩(wěn)定和收斂，壓力和動(dòng)量方程的松弛因子分別為0.5和0.2，其余為默認(rèn)值．時(shí)間步長(zhǎng)為10-4s，每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)的最大迭代步數(shù)為30，收斂標(biāo)準(zhǔn)為10-3，通過(guò)監(jiān)測(cè)出口面顆粒質(zhì)量流率判斷系統(tǒng)是否達(dá)到穩(wěn)定．

3?結(jié)果與討論

3.1?模型驗(yàn)證

本文首先對(duì)冷態(tài)實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行模擬，內(nèi)構(gòu)件厚度=20mm．圖3為模擬所得的軸向截面平均空隙率以及和實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較．從結(jié)果來(lái)看，空氣反應(yīng)器底部空隙率較低，顆粒濃度較高，其原因在于空氣反應(yīng)器下部氣速較低，氣固流動(dòng)為湍動(dòng)流態(tài)化．而空氣反應(yīng)器上部提升管為快速床，因此空隙率較高，顆粒濃度較低．在=1.5m，也就是安裝內(nèi)構(gòu)件處，模擬結(jié)果顯示顆粒濃度有一個(gè)小幅上升，這和前人的結(jié)論一致[25]．從和實(shí)驗(yàn)測(cè)量的結(jié)果對(duì)比來(lái)看，模擬結(jié)果在空氣反應(yīng)器底部和實(shí)驗(yàn)結(jié)果誤差較大，其原因主要在于模擬采用的曳力模型高估了氣固之間的作用力，使得底部的顆粒濃度偏低．但總體來(lái)說(shuō)，實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果的比較一定程度上驗(yàn)證了計(jì)算模型的合理性．

圖3 ?軸向截面平均空隙率

3.2?內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)

針對(duì)本文提出的新型內(nèi)構(gòu)件，本文主要針對(duì)內(nèi)構(gòu)件的厚度、數(shù)量以及內(nèi)構(gòu)件之間的距離探究?jī)?nèi)構(gòu)件對(duì)空氣反應(yīng)器內(nèi)氣固流動(dòng)的影響．計(jì)算1.6m、1.7m、1.8m、1.9m共4個(gè)高度的徑向顆粒濃度分布的標(biāo)準(zhǔn)差之和SD，以此作為判斷內(nèi)構(gòu)件對(duì)顆粒徑向分布的影響的標(biāo)準(zhǔn)，所有模擬工況和結(jié)果列于表1．

表1?模擬工況和結(jié)果

Tab.1?Simulation conditions and the corresponding results

根據(jù)表1的結(jié)果，安裝了內(nèi)構(gòu)件之后，顆粒物徑向濃度標(biāo)準(zhǔn)差都有不同程度的降低，但是，改變內(nèi)構(gòu)件厚度對(duì)徑向顆粒濃度徑向分布的影響并不明顯，增大或減小內(nèi)構(gòu)件厚度都使得徑向顆粒濃度分布的標(biāo)準(zhǔn)差有所提高，也就是并未改善顆粒物濃度徑向分布．圖4為安裝了不同厚度的內(nèi)構(gòu)件時(shí)，上升管各軸向高度(=1.6m，1.7m，1.8m，1.9m)處顆粒時(shí)均濃度的徑向分布．

圖4?顆粒時(shí)均濃度的徑向分布

四種工況的沿軸向的變化如圖5．從圖中看出，在沒(méi)有安裝內(nèi)構(gòu)件的工況中，始終在0.35～0.5之間波動(dòng)，而在安裝了內(nèi)構(gòu)件的工況中，在通過(guò)內(nèi)構(gòu)件之后，三種工況的變化趨勢(shì)并不一致．工況3的快速降低，在1.7m處達(dá)到最低值，說(shuō)明在顆粒在通過(guò)內(nèi)構(gòu)件之后，顆粒濃度在徑向上分布變得比之前均勻．而工況1和工況2則呈現(xiàn)出完全相反的趨勢(shì)，在通過(guò)內(nèi)構(gòu)件之后，快速增大，這主要是大量顆粒富集在中心區(qū)，使得中心區(qū)的顆粒濃度快速提高，而的定義中沒(méi)有考慮位置的影響．因此，會(huì)導(dǎo)致的增大．但是此后兩種工況的均快速降低，說(shuō)明顆粒從中心區(qū)向邊壁移動(dòng)，導(dǎo)致中心區(qū)的顆粒物濃度降低，兩者濃度接近一致．對(duì)比三者的最低點(diǎn)，工況1和工況2的拐點(diǎn)出現(xiàn)在H＝1.8m，而工況3則出現(xiàn)在H＝1.7m，且此后工況3的上升速度最快，工況1和工況2的上升速度基本一致，而且最后工況2的最小，說(shuō)明工況2中的內(nèi)構(gòu)件的作用范圍最大．

圖6(a)、(b)、(c)分別為工況2中氣體通過(guò)內(nèi)構(gòu)件的瞬時(shí)軸向速度、徑向速度和氣體湍動(dòng)能分布，從圖6(a)可以看出，氣體通過(guò)內(nèi)構(gòu)件之后，通流面積迅速增大，氣體在邊壁處產(chǎn)生一定的回流，同時(shí)，圖6(b)顯示氣體快速向邊壁擴(kuò)散，而圖6(c)則顯示了中心的高速氣流和邊壁的低速氣體產(chǎn)生了較大的湍動(dòng)能，加強(qiáng)了壁面和中心區(qū)的相互作用，進(jìn)一步破壞了避免附近的濃環(huán)結(jié)構(gòu)，使得壁面處的顆粒向中心運(yùn)動(dòng)．但是隨著位置遠(yuǎn)離內(nèi)構(gòu)件，中心射流強(qiáng)度快速減弱，湍動(dòng)能不斷減弱，無(wú)法阻止顆粒向邊壁聚集．

（a）軸向速度?（b）徑向速度?（c）湍動(dòng)能分布

圖7顯示了工況2中的平均顆粒擬溫度的徑向分布圖，從圖中看出，經(jīng)過(guò)內(nèi)構(gòu)件之后，顆粒擬溫度大幅提高，說(shuō)明顆粒的脈動(dòng)強(qiáng)度得到了提高，但是隨著位置遠(yuǎn)離內(nèi)構(gòu)件，顆粒脈動(dòng)強(qiáng)度迅速降低．因此，上述兩幅圖說(shuō)明內(nèi)構(gòu)件無(wú)法改變快速床內(nèi)顆粒在邊壁聚集的機(jī)制．而通過(guò)上面分析可知，在相同的通流面積之下，較小的內(nèi)構(gòu)件厚度可以有效打散邊壁附近的團(tuán)聚物，其原因主要在于本文的內(nèi)構(gòu)件的第一段為漸縮管，較小的厚度意味通流面積隨高度的改變程度更大，顆粒向中心聚集的效應(yīng)更強(qiáng)，但是內(nèi)構(gòu)件的作用范圍卻因此被縮短，其原因可能是顆粒在內(nèi)構(gòu)件內(nèi)停留的時(shí)間較短．而較大的內(nèi)構(gòu)件厚度由于通流面積改變較小，顆粒的徑向速度和軸向速度改變不足以完全破壞壁面附近的濃核結(jié)構(gòu)，使得邊壁的濃度依然較高．因此，中等厚度的內(nèi)構(gòu)件既能夠有效地加速顆粒，打散邊壁的團(tuán)聚物，其作用范圍也相對(duì)較長(zhǎng)，有效抑制團(tuán)聚物的再次形成．

圖7?平均顆粒擬溫度徑向分布

圖8?3種工況(2，4，5)的軸向分布

內(nèi)構(gòu)件厚度對(duì)工況下顆粒軸向速度的影響如圖9所示．從圖9看出，顆粒的軸向速度在通過(guò)內(nèi)構(gòu)件之后達(dá)到峰值，其原因主要是內(nèi)構(gòu)件較小的通流面積提高了氣體速度，而在氣體的曳力作用下，顆粒的速度得到了提升．此后，由于通流面積的增大，氣體速度快速下降，而多個(gè)內(nèi)構(gòu)件的組合能夠不斷提高顆粒的軸向速度，但是工況4和5中顆粒通過(guò)后續(xù)內(nèi)構(gòu)件速度的增長(zhǎng)幅度較小，這也意味著內(nèi)構(gòu)件之間的距離需要進(jìn)一步優(yōu)化．

圖9 3種工況(2，4，5)顆粒軸向速度沿高度方向的變化

圖10?3種工況(5，6，7)的軸向分布

圖11顯示了3種工況下顆粒軸向速度沿高度方向的變化．從圖中可以看出，工況6的顆粒軸向速度在＝1.3m之后幾乎一直保持增長(zhǎng)，在通過(guò)第三個(gè)內(nèi)構(gòu)件之后達(dá)到峰值，而工況2和工況7的顆粒速度在內(nèi)構(gòu)件之間存在一定的下降，且下降幅度隨著內(nèi)構(gòu)件距離的增大而增大，這意味著隨著內(nèi)構(gòu)件之間距離的增長(zhǎng)可以使得后續(xù)的內(nèi)構(gòu)件重新分布?xì)夤袒旌衔?，增大?nèi)構(gòu)件的作用范圍．

圖11 3種工況(2，6，7)顆粒軸向速度沿高度方向的變化

4?結(jié)?論

(1)安裝內(nèi)構(gòu)件能夠有效改善顆粒物濃度的徑向分布，但是內(nèi)構(gòu)件存在一定的作用范圍，較大的內(nèi)構(gòu)件厚度無(wú)法有效改善顆粒濃度徑向分布，較小的內(nèi)構(gòu)件厚度降低了內(nèi)構(gòu)件的作用范圍．

(2)通過(guò)多個(gè)內(nèi)構(gòu)件的組合能夠有效提升內(nèi)構(gòu)件的作用范圍，而適當(dāng)增大內(nèi)構(gòu)件的距離有利于后續(xù)內(nèi)構(gòu)件發(fā)揮較大的作用，從而增大內(nèi)構(gòu)件的作用范圍.

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Numerical Simulations on Air Reactor for Chemical Looping Process

Feng Xuan，Shen Laihong，Wang Lulu

(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education，School of Energy and Environment，Southeast University，Nanjing 210096，China)

An air reactor is one of the important reactors for the chemical looping equipment，within which the gas-solid flow has a significant impact on the efficiency of chemical looping combustion．In this paper，computational fluid dynamics(CFD)simulations are performed on an air reactor with baffles．The influences of baffle thickness，the number of baffles，and the space between baffles on the gas-solid flow are studied，and the improvement effect of baffles on the radial solid distribution is evaluated by the standard deviation together with the radial non-uniformity index(RNI)．The RNI profile shows that the medium baffle thickness and the combination of multiple baffles can effectively maintain a uniform radial solid distribution in the region away from the baffles．Moreover，an appropriate increase in the space between baffles also benefits the radial solid distribution．

chemical looping；air reactor；computational fluid dynamics(CFD)；baffle；gas-solid contact

TK5

A

1006-8740(2019)05-0423-08

10.11715/rskxjs.R201901006

2018-12-30.

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃資助項(xiàng)目(2018YFB060540004).

馮?璇（1995—），男，碩士研究生，fxseu@outlook.com.

沈來(lái)宏，男，博士，教授，lhshen@seu.edu.cn.