林圣強(qiáng)，謝?鳴，王佳星，周偉星，楊?斌

燃燒反應(yīng)機(jī)理全局性簡(jiǎn)化及骨架機(jī)理優(yōu)化

林圣強(qiáng)1，謝?鳴1，王佳星2，周偉星1，楊?斌2

(1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院，哈爾濱 150001；2. 清華大學(xué)燃燒能源中心和熱科學(xué)與動(dòng)力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100084)

燃燒基元反應(yīng)速率系數(shù)存在著一定的不確定性，會(huì)影響各基元反應(yīng)對(duì)燃燒特性參數(shù)的貢獻(xiàn)，傳統(tǒng)圖解簡(jiǎn)化法統(tǒng)計(jì)基元反應(yīng)中各組分貢獻(xiàn)大小也會(huì)受此影響，使組分之間的耦合強(qiáng)度存在著一定的不確定性．為此擬開(kāi)展基于燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速率系數(shù)不確定性下的機(jī)理簡(jiǎn)化和優(yōu)化．首先在速率系數(shù)不確定性參數(shù)空間內(nèi)均勻采集1000個(gè)可能性詳細(xì)機(jī)理樣本，然后應(yīng)用直接關(guān)系圖解法(DRG)對(duì)機(jī)理樣本進(jìn)行簡(jiǎn)化，并對(duì)排除的組分進(jìn)行統(tǒng)計(jì)和排序，最終根據(jù)概率大小削減模型；其次應(yīng)用全局敏感性方法判斷其重要反應(yīng)機(jī)理，對(duì)其中較為靈敏的反應(yīng)進(jìn)一步優(yōu)化，最終得到可以預(yù)測(cè)相對(duì)準(zhǔn)確的簡(jiǎn)化機(jī)理．

全局敏感性分析；DRG方法；不確定性分析；最小二乘法

為了更加真實(shí)地掌握發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒過(guò)程中的釋熱規(guī)律和精細(xì)流場(chǎng)結(jié)構(gòu)，也為了更好地設(shè)計(jì)發(fā)動(dòng)機(jī)、組織燃燒、控制污染物的反應(yīng)路徑，數(shù)值計(jì)算的作用越來(lái)越重要．然而包含眾多組分和基元反應(yīng)的機(jī)理給數(shù)值計(jì)算帶來(lái)巨大挑戰(zhàn)，龐大的機(jī)理帶來(lái)高度的非線(xiàn)性和多尺度性，不僅影響整體計(jì)算過(guò)程的收斂速度，也容易導(dǎo)致求解發(fā)散，很不利于研究的開(kāi)展．在數(shù)值計(jì)算研究發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒過(guò)程中，可能不需要反應(yīng)機(jī)理能在非常寬的范圍下進(jìn)行精確預(yù)測(cè)，也不關(guān)注那些質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于10-5及以下的組分，此時(shí)機(jī)理的簡(jiǎn)化就變得非常必要，也是當(dāng)今非常重要的研究領(lǐng)域[1]．

在機(jī)理簡(jiǎn)化方面，有許多簡(jiǎn)化手段被提出來(lái)縮減機(jī)理的尺寸，從簡(jiǎn)化的目標(biāo)出發(fā)可簡(jiǎn)單分為兩類(lèi)：一種類(lèi)型為簡(jiǎn)化基元反應(yīng)的尺度，像SA、PCA等[2]；另一種類(lèi)型為簡(jiǎn)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的組分，像DRG、DRGEP、PFA等[3-5]．在簡(jiǎn)化大型燃燒詳細(xì)機(jī)理時(shí)，這兩類(lèi)方法通常相互配合使用，第一階段可先通過(guò)篩選組分的方法簡(jiǎn)化模型，后通過(guò)第二類(lèi)方法消除一些冗余反應(yīng)機(jī)理，以達(dá)到精簡(jiǎn)反應(yīng)模型的目的．雖然上述的簡(jiǎn)化手段可以較大幅度簡(jiǎn)化機(jī)理，但所得到的簡(jiǎn)化機(jī)理對(duì)于數(shù)值計(jì)算模擬過(guò)程還存在兩個(gè)問(wèn)題：第一，目前的簡(jiǎn)化機(jī)理對(duì)于一般計(jì)算機(jī)模擬發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒過(guò)程來(lái)說(shuō)還是比較困難，特別是對(duì)大組分的機(jī)理，因此迫切需要新的簡(jiǎn)化策略來(lái)縮減反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理模型；第二，這些方法都沒(méi)考慮速率系數(shù)的不確定性對(duì)機(jī)理的影響，這可能導(dǎo)致不重要的反應(yīng)和組分被強(qiáng)化，重要的反應(yīng)和組分被弱化，并會(huì)嚴(yán)重影響表征燃燒過(guò)程中重要的基元反應(yīng)和主要的反應(yīng)路徑，越是大幅度簡(jiǎn)化機(jī)理越會(huì)使得機(jī)理的不確定性加劇，越是容易得到錯(cuò)位的簡(jiǎn)化機(jī)理[6]．燃燒機(jī)理存在著很大的不確定性會(huì)對(duì)簡(jiǎn)化過(guò)程造成重要的影響，特別是重要組分和反應(yīng)的鑒別，因此本文開(kāi)展速率不確定性下的機(jī)理簡(jiǎn)化.

如果反應(yīng)機(jī)理不需要在很寬的范圍內(nèi)準(zhǔn)確預(yù)測(cè)燃燒特性參數(shù)，那么削減少量的反應(yīng)機(jī)理可能不會(huì)對(duì)機(jī)理預(yù)測(cè)能力產(chǎn)生影響，但是如果機(jī)理進(jìn)行較大幅度地削減，那么簡(jiǎn)化機(jī)理就很難能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)燃燒特性參數(shù)．因此，為了精簡(jiǎn)模型，通過(guò)優(yōu)化速率系數(shù)來(lái)提高簡(jiǎn)化機(jī)理的預(yù)測(cè)能力受到越來(lái)越多的學(xué)者關(guān)注[7]．本文采用最小二乘法(LM)的優(yōu)化算法對(duì)簡(jiǎn)化機(jī)理進(jìn)行優(yōu)化．不過(guò)優(yōu)化眾多參數(shù)會(huì)使優(yōu)化算法效率低下，而且容易陷入局部最優(yōu)解．為了減小所優(yōu)化參數(shù)的量，本文先對(duì)燃燒機(jī)理進(jìn)行全局敏感性分析，選擇較為靈敏的基元反應(yīng)進(jìn)行優(yōu)化．全局敏感性分析復(fù)雜模型的方法有很多，像傅里葉全局敏感性方法FAST[8]，Sobol[9]、RS-HDMR[10]等．這些方法都已經(jīng)被證明是非常有效的手段去診斷反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型．但FAST方法可以在較小的樣本數(shù)下評(píng)價(jià)不確定性參數(shù)對(duì)模型輸出的影響，并可以得到分辨正負(fù)的全局敏感性系數(shù)．因此本文選擇FAST方法來(lái)研究速率系數(shù)的不確定性對(duì)燃燒重要參數(shù)的影響，鑒別起重要作用的基元反應(yīng)，為機(jī)理優(yōu)化提供合理的參數(shù)量，以縮減模型優(yōu)化過(guò)程的時(shí)間消耗．

為了得到可靠和精簡(jiǎn)的簡(jiǎn)化機(jī)理，本文開(kāi)展了基于速率不確定性下的機(jī)理簡(jiǎn)化方法，指出目前傳統(tǒng)DRG方法在簡(jiǎn)化過(guò)程中存在不精確地刪除組分的現(xiàn)象，即不能精確地找到強(qiáng)耦合的組分．基于目前簡(jiǎn)化手段缺陷，本文開(kāi)展一套方法得到預(yù)測(cè)能力高的簡(jiǎn)化機(jī)理，包括考慮速率系數(shù)不確定性的機(jī)理簡(jiǎn)化、應(yīng)用全局敏感性方法判斷重要的基元反應(yīng)，以及應(yīng)用優(yōu)化算法優(yōu)化模型[7]．

1?考慮速率系數(shù)不確定性下的機(jī)理簡(jiǎn)化和?優(yōu)化

為獲取精簡(jiǎn)和可靠的簡(jiǎn)化機(jī)理，本文主要思想如下：首先考察速率不確定性的機(jī)理簡(jiǎn)化的方法；其次應(yīng)用全局敏感性分析方法篩選重要的基元反應(yīng)；最后通過(guò)優(yōu)化基元反應(yīng)速率的方法提升簡(jiǎn)化機(jī)理的預(yù)測(cè)能力．

1.1?考慮速率系數(shù)不確定下的機(jī)理簡(jiǎn)化

其中：

DRG方法應(yīng)用比較巧妙的方式表達(dá)出組分B所參與所有的基元反應(yīng)對(duì)A組分的貢獻(xiàn)．通過(guò)公式(1)就可以知任意兩個(gè)組分之間依賴(lài)程度，但還不能獲取一類(lèi)強(qiáng)耦合組分的集合．

DRG的第二個(gè)步驟是應(yīng)用搜索算法查找強(qiáng)耦合組分的集合，所用的方法為深度優(yōu)先算法(DFS). DFS是有方向性的搜索算法，它從目標(biāo)組分(通常是指反應(yīng)物和生成物)出發(fā)，沿著它相關(guān)聯(lián)的組分逐一搜索下去，得到目標(biāo)組分下的一個(gè)圖形網(wǎng)絡(luò)．DRG方法設(shè)定了一定閾值，組分之間是否耦合起來(lái)取決于閾值大?。ǔＧ闆r下閾值越大，與目標(biāo)組分所搜索得到的圖形網(wǎng)絡(luò)越小，簡(jiǎn)化機(jī)理模型也越小，但簡(jiǎn)化模型預(yù)測(cè)精度會(huì)變差．

由于基元反應(yīng)速率系數(shù)很難精確獲取，即使對(duì)于最簡(jiǎn)單的基元反應(yīng)，其不確定性仍然保持在±10%到±30%之間．僅依賴(lài)名義上詳細(xì)機(jī)理進(jìn)行簡(jiǎn)化，并不總能獲取最優(yōu)的結(jié)果，而考察不確定性下的機(jī)理簡(jiǎn)化很有利于獲取代表整個(gè)參數(shù)空間內(nèi)最優(yōu)的簡(jiǎn)化機(jī)理．

為了獲取速率參數(shù)空間內(nèi)最優(yōu)簡(jiǎn)化機(jī)理，首先在參數(shù)空間內(nèi)均勻采樣1000個(gè)點(diǎn)，構(gòu)成1000個(gè)詳細(xì)機(jī)理；接著應(yīng)用DRG方法對(duì)這些詳細(xì)機(jī)理進(jìn)行簡(jiǎn)化，得到1000個(gè)簡(jiǎn)化機(jī)理．通過(guò)概率統(tǒng)計(jì)方式統(tǒng)計(jì)被排除組分的概率，最終依據(jù)該概率數(shù)據(jù)對(duì)該模型進(jìn)行削減．

1.2?傅里葉全局敏感性方法

在積分公式(6)時(shí)，在輸入?yún)?shù)曲線(xiàn)上取下采樣點(diǎn)數(shù)N來(lái)近似整個(gè)曲線(xiàn)積分，采樣點(diǎn)在曲線(xiàn)上按s＝2π/N(＝1，2，…，N)取點(diǎn)，但N大小是由最大采樣頻率和采用多少個(gè)高次諧波數(shù)決定的，N＝2max，那么公式(6)離散得：

第輸入?yún)?shù)對(duì)第輸出敏感性定義為S：

1.3?優(yōu)化方法

燃燒模型包含眾多的基元反應(yīng)，這些基元反應(yīng)的速率是通過(guò)阿累尼烏斯方程計(jì)算，但阿累尼烏斯中的指數(shù)項(xiàng)使得模型出口特性參數(shù)關(guān)于速率系數(shù)是強(qiáng)烈的非線(xiàn)性，精確模型或優(yōu)化模型非常困難[11]．由于模型出口的特性參數(shù)與速率系數(shù)的特殊關(guān)系，本文選擇最小二乘法的優(yōu)化算法，在較小的參數(shù)空間內(nèi)尋找最優(yōu)值，保證重要組分和重要反應(yīng)與原機(jī)理一致．本文給的目標(biāo)函數(shù)如式(11)所示：

2?結(jié)果和結(jié)論

2.1?考慮速率不確定性下的機(jī)理簡(jiǎn)化

為了方便討論和說(shuō)明，本文所應(yīng)用的燃燒機(jī)理為不考慮氮氧化物生成的GRI3.0燃燒機(jī)理，包含35個(gè)組分和217個(gè)反應(yīng)[3]．應(yīng)用DRG方法簡(jiǎn)化反應(yīng)機(jī)理的目標(biāo)是簡(jiǎn)化機(jī)理可準(zhǔn)確預(yù)測(cè)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間，考慮的計(jì)算初始條件為：壓力0＝0.1MPa，當(dāng)量比＝1.0，溫度范圍為0＝1000～1600K．傳統(tǒng)DRG方法得到的非強(qiáng)耦合組分如表1所示，以及不同閾值下簡(jiǎn)化機(jī)理所預(yù)測(cè)的點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間如圖1所示．

表1?不同閾值下DRG方法排除的組分

Tab.1?Removed species by the DRG method under different threshold values

圖1 傳統(tǒng)DRG方法簡(jiǎn)化機(jī)理和詳細(xì)機(jī)理下所預(yù)測(cè)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間

從表1和圖1中可以看出，在DRG簡(jiǎn)化機(jī)理模型時(shí)，29組分和25組分的簡(jiǎn)化機(jī)理可以準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間．但增大削減規(guī)模后，24組分的簡(jiǎn)化機(jī)理就不能很好預(yù)測(cè)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間．從表1中還可看出，25組分的簡(jiǎn)化模型比24組分的簡(jiǎn)化模型多了C2H6組分，但C2H6影響著39個(gè)基元反應(yīng)．如果刪去C2H6組分，就會(huì)影響多達(dá)39個(gè)的基元反應(yīng)速率，對(duì)模型影響巨大，所以24組分的模型預(yù)測(cè)能力會(huì)急劇下降．從圖中還可看出，25組分的簡(jiǎn)化機(jī)理是傳統(tǒng)DRG方法的極限．如果想繼續(xù)刪去組分，就必須依靠?jī)?yōu)化算法優(yōu)化速率系數(shù)來(lái)提高簡(jiǎn)化機(jī)理的預(yù)測(cè)?能力．

上述簡(jiǎn)化過(guò)程是不考慮速率系數(shù)不確定性的影響，速率系數(shù)不確定性的存在使得燃燒機(jī)理具有比較大的敏感性，那么傳統(tǒng)方法簡(jiǎn)化機(jī)理將會(huì)導(dǎo)致簡(jiǎn)化機(jī)理存在更大的不確定性，可能會(huì)出現(xiàn)非強(qiáng)耦合組分被強(qiáng)化、強(qiáng)耦合組分被弱化的現(xiàn)象．為了考察機(jī)理的不確定性對(duì)簡(jiǎn)化機(jī)理的影響，本文應(yīng)用概率的方式來(lái)統(tǒng)計(jì)非耦合組分的概率，如圖2所示．為了區(qū)分傳統(tǒng)DRG方法，記此方法為全局DRG(GDRG)方法．GDRG方法分析過(guò)程的主要操作如下：首先在不確定性速率系數(shù)的參數(shù)空間內(nèi)均勻采樣1000個(gè)樣本點(diǎn)；然后應(yīng)用DRG方法對(duì)1000個(gè)燃燒機(jī)理模型進(jìn)行簡(jiǎn)化，從而得到每個(gè)非強(qiáng)耦合組分概率，如圖2所示．

1—H2O2；2—C；3—CH；4—CH2；5—CH2(S)；6—CH3OH；7—C2H；8—C2H2；9—CH；10—C2H4；11—C2H5；12—C2H6；13—HCCO；14—CH2CO；15—HCCOH；16—C3H7；17—C3H8；18—CH2CHO；19—CH3CHO

從圖2中可知，在閾值為0.1時(shí)，GDRG統(tǒng)計(jì)表明傳統(tǒng)DRG方法排除的組分概率均達(dá)到60%以上，這與其他組分的排除概率形成鮮明對(duì)比．但在大閾值情況下，GDRG統(tǒng)計(jì)的被排除組分概率大小與DRG選擇被排除組分并不一致，比如組分C在不確定分析下的排除概率接近100%，但DRG方法認(rèn)為組分C是強(qiáng)耦合組分．為了表明組分C與模型的耦合性，在25組分的簡(jiǎn)化模型中刪除C組分，其預(yù)測(cè)結(jié)果如圖3所示．

從圖3可知，相比于DRG方法得到24組分的簡(jiǎn)化機(jī)理，GDRG方法可得到預(yù)測(cè)能力更強(qiáng)的24組分的簡(jiǎn)化機(jī)理．這說(shuō)明在大閾值下，首先DRG方法得到的簡(jiǎn)化機(jī)理是很不穩(wěn)定的，容易出現(xiàn)非強(qiáng)耦合組分被強(qiáng)化的現(xiàn)象；其次，也說(shuō)明在該大閾值情況下選擇強(qiáng)耦合組分是非常困難的．了解傳統(tǒng)DRG方法的局限性后，在選擇排除組分時(shí)，把GDRG所統(tǒng)計(jì)出最高概率的12個(gè)非強(qiáng)耦合組分選擇為排除對(duì)象，最終形成23個(gè)組分125個(gè)反應(yīng)的簡(jiǎn)化機(jī)理．由于上述簡(jiǎn)化手段會(huì)刪除很多組分，此時(shí)的機(jī)理很難有很強(qiáng)的預(yù)測(cè)能力，為了提高簡(jiǎn)化機(jī)理的實(shí)用性，本文應(yīng)用最小二乘優(yōu)化算法對(duì)簡(jiǎn)化機(jī)理進(jìn)行優(yōu)化．

圖3?比較不同簡(jiǎn)化機(jī)理和詳細(xì)機(jī)理下所預(yù)測(cè)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間

2.2?骨架機(jī)理優(yōu)化

在優(yōu)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理之前，先運(yùn)用FAST方法對(duì)簡(jiǎn)化機(jī)理進(jìn)行全局敏感性分析，目的在于選擇重要的基元反應(yīng)供優(yōu)化算法優(yōu)化，由此降低優(yōu)化參數(shù)的個(gè)數(shù)，縮減優(yōu)化尺度和優(yōu)化過(guò)程消耗的時(shí)間．全局敏感性分析簡(jiǎn)化機(jī)理模型各基元反應(yīng)對(duì)點(diǎn)火延時(shí)的貢獻(xiàn)如圖4所示．從圖中可以看出初始溫度為1000K和1200K時(shí)，對(duì)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間起重要機(jī)理基本保持一致，但與初始溫度在1400K和1600K時(shí)對(duì)點(diǎn)火延時(shí)起重要基元反應(yīng)機(jī)理又相差很大．通過(guò)分析各初始條件下起重要的反應(yīng)，考慮優(yōu)化的目標(biāo)數(shù)和優(yōu)化能力，最終選擇33個(gè)起重要作用的基元反應(yīng)為優(yōu)化對(duì)象.

圖4?應(yīng)用FAST方法分析簡(jiǎn)化模型所得到重要基元反應(yīng)對(duì)點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間的全局敏感性系數(shù)

當(dāng)選擇重要基元反應(yīng)作為優(yōu)化對(duì)象后，本文采用最小二乘法對(duì)33個(gè)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行優(yōu)化，使簡(jiǎn)化機(jī)理預(yù)測(cè)結(jié)果向詳細(xì)機(jī)理逼近，優(yōu)化結(jié)果如圖5所示．從圖中可知，簡(jiǎn)化機(jī)理通過(guò)優(yōu)化可以很明顯提高機(jī)理的預(yù)測(cè)性能．此過(guò)程也驗(yàn)證了具有一定容差的簡(jiǎn)化機(jī)理可通過(guò)優(yōu)化算法來(lái)彌補(bǔ)，也可以使簡(jiǎn)化手段發(fā)揮更加強(qiáng)大的作用．值得注意的是，如果擬合的目標(biāo)為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，會(huì)更加體現(xiàn)優(yōu)化算法的性能．后續(xù)工作將繼續(xù)開(kāi)發(fā)此方法，使得優(yōu)化的簡(jiǎn)化機(jī)理能進(jìn)行更寬范圍下的預(yù)測(cè)．

圖5?比較簡(jiǎn)化機(jī)理和優(yōu)化機(jī)理在點(diǎn)火延時(shí)時(shí)間上的預(yù)測(cè)能力

3?結(jié)?論

燃燒機(jī)理存在著很大的不確定性會(huì)導(dǎo)致傳統(tǒng)簡(jiǎn)化手段所得到的簡(jiǎn)化機(jī)理也存在著很強(qiáng)的不確定性，大幅度反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理的削減容易導(dǎo)致強(qiáng)耦合組分被弱化或非強(qiáng)耦合組分被強(qiáng)化的現(xiàn)象．因此，本文基于不確定性分析方法討論在機(jī)理速率不確定性下應(yīng)用簡(jiǎn)化方法進(jìn)行精簡(jiǎn)模型，并以DRG方法簡(jiǎn)化甲烷模型進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明．為了在機(jī)理的不確定性下能應(yīng)用DRG方法進(jìn)行大幅度地削減反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理，并使得機(jī)理有很強(qiáng)的預(yù)測(cè)能力，首先運(yùn)用概率的手段統(tǒng)計(jì)DRG方法所得到的非強(qiáng)耦合組分概率供簡(jiǎn)化模型準(zhǔn)備，因?yàn)槿绻粦?yīng)用傳統(tǒng)方法簡(jiǎn)化會(huì)導(dǎo)致不重要的組分被強(qiáng)化；其次通過(guò)概率大小方式對(duì)燃燒機(jī)理進(jìn)行有容差的簡(jiǎn)化，允許機(jī)理可以以一定誤差的方式預(yù)測(cè)燃燒過(guò)程；最終通過(guò)全局敏感性方法辨別重要的機(jī)理，并應(yīng)用優(yōu)化算法對(duì)簡(jiǎn)化機(jī)理進(jìn)行優(yōu)化，彌補(bǔ)簡(jiǎn)化機(jī)理的預(yù)測(cè)能力．運(yùn)用此系列方法最重要的目的在于簡(jiǎn)化手段可以有一定容差方法簡(jiǎn)化燃燒反應(yīng)機(jī)理，以達(dá)到大幅度的削減模型的目的，為數(shù)值計(jì)算提供精簡(jiǎn)和預(yù)測(cè)性能強(qiáng)的簡(jiǎn)化機(jī)理．

［1］ Selle L，Lartigue G，Poinsot T，et al. Compressible large eddy simulation of turbulent combustion in complex geometry on unstructured meshes[J].，2004，137(4)：489-505.

［2］ Turányi T，Tomlin A S.[M]. Springer Berlin Heidelberg，2014：61-144.

［3］ Lu T，Law C K. A criterion based on computational singular perturbation for the identification of quasi steady state species：A reduced mechanism for methane oxidation with NO chemistry[J].，2008，154(4)：761-774.

［4］ Sun W，Chen Z，Gou X，et al. A path flux analysis method for the reduction of detailed chemical kinetic mechanisms[J].，2010，157(7)：1298-1307.

［5］ Gao X，Yang S，Sun W. A global pathway selection algorithm for the reduction of detailed chemical kinetic mechanisms[J].，2016，167：238-247.

［6］ Farrell N P C J T，Dryer F L，F(xiàn)riend D G，et al. Development of an experimental database and kinetic models for surrogate diesel fuels[C]//. 2007，2007-01-0201.

［7］ Elliott L，Ingham D B，Kyne A G，et al. Genetic algorithms for optimisation of chemical kinetics reaction mechanisms[J].，2004，30(3)：297-328.

［8］ Cukier R I，F(xiàn)ortuin C M，Shuler K E，et al. Study of the sensitivity of coupled reaction systems to uncertainties in rate coefficients. I Theory[J].，1973，59(8)：3873-3878.

［9］ Sobol I M. Sensitivity estimates for nonlinear mathematical models[J].，1993，1(4)：407-414.

［10］ Ziehn T，Tomlin A S. A global sensitivity study of sulfur chemistry in a premixed methane flame model using HDMR[J].，2008，40(11)：742-753.

［11］ Wang H，Sheen D A. Combustion kinetic model uncertainty quantification，propagation and minimization[J].，2014，47：1-31.

Global Reduction for Combustion Reaction Mechanism and Skeletal Mechanism Optimization

Lin Shengqiang1，Xie Ming1，Wang Jiaxing2，Zhou Weixing1，Yang Bin2

(1. School of Energy Science and Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150001，China；2. Center for Combustion Energy and Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of MOE，Tsinghua University，Beijing 100084，China)

There exist uncertainties in the reaction rate coefficients of combustion mechanisms，which will affect the contribution of different reactions to the combustion characteristic parameters．Moreover，these uncertainties will also influence the statistics of contributions by different species in the reactions when the reduction method based on relation graph is employed，causing the coupling degree between species to be uncertain．In the present work，the combustion mechanism is simplified and optimized with the consideration of uncertainties in the reaction rate coefficients．First，1000 possible detailed mechanisms are obtained by uniform sampling in the uncertain parametric domain of rate coefficients．Then，the directed relation graph(DRG)method is applied to simplify these detailed mechanisms，and the removed species are counted and ranked．Finally，the model is reduced according to the probability．In addition，the global sensitivity analysis(GSA)method is applied to identify the key reaction in the skeletal mechanisms，and those with higher sensitivity are further optimized．In this way，the simplified mechanism with higher prediction accuracy can be obtained．

global sensitivity analysis(GSA)；directed relation graph(DRG)method；uncertainty analysis；least squares method

TK16

A

1006-8740(2019)05-0395-06

10.11715/rskxjs.R201901026

2019-01-26．

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(91741204；91741109).

林圣強(qiáng)（1988—），男，博士，fujianlsq@163.com.

周偉星，女，博士，教授，zhouweixing@hit.edu.cn；楊?斌，男，博士，教授，byang@tsinghua.edu.cn．