王詩倩 李慶 陳長 向宏志 姚磊

摘 ? 要：2011年的福島核電廠事故堆芯熔化，發(fā)生氫爆，導(dǎo)致大量放射性物質(zhì)外泄至大氣及太平洋中，促使核能的安全利用問題受到廣泛關(guān)注，同時暴露出了現(xiàn)有的“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系的不足，大量的研究投入進入ATF燃料領(lǐng)域，其中，一種借鑒于高溫氣冷堆的燃料形式以其卓越的裂變產(chǎn)物容納能力及安全性進入了大眾的視野——全陶瓷微囊燃料（Fully Ceramic Microencapsulated， FCM）。本文主要從燃料核芯、可燃毒物、幾何尺寸等方面梳理介紹了國內(nèi)外近幾年FCM的研發(fā)進展。

關(guān)鍵詞：耐事故燃料 ?FCM燃料 ?研發(fā)進展

中圖分類號：TL329.2 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標識碼：A ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文章編號：1674-098X（2019）08（b）-0104-05

2011年的福島核電廠事故堆芯熔化，發(fā)生氫爆，導(dǎo)致大量放射性物質(zhì)外泄至大氣及太平洋中。此次事故推動了研究者在核能的安全有效利用方面投入更多關(guān)注與更大的投資，同時暴露出了現(xiàn)有的“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系的不足，在兩方面改進需求的推動下，2014年OECD核能部門成立了輕水堆耐事故燃料專家組，明確了ATF燃料的特性，將這種概念推廣至全球，為未來的發(fā)展及實際應(yīng)用制定了路線和目標。它旨在提高燃料在事故工況下的可靠性與安全特，減少事故工況下燃料失效概率及產(chǎn)氫量，同時在正常運行工況下保持其良好的運行特性。

目前針對耐事故燃料的優(yōu)化，主要存在于芯塊與包殼兩個層面，例如，采用導(dǎo)熱性更好的芯塊材料、提高鋯合金包殼的抗氧化能力、采用非鋯材料包殼等。而在目前已有的燃料形式中，一種借鑒于高溫氣冷堆的燃料形式以其卓越的裂變產(chǎn)物容納能力及安全性進入了大眾的視野——全陶瓷微囊燃料（Fully Ceramic Microencapsulated， FCM）。

1 ?FCM燃料概述

FCM燃料最初概念由ORNL及USNC（Ultra Safe Nuclear）聯(lián)合提出，并主要由ORNL進行開發(fā)。陶瓷包覆顆粒最初起源于1960年代核動力火箭開發(fā)中[1]，后改進為TRISO顆粒應(yīng)用于大型氣冷堆中，在1980年代成功應(yīng)用于高溫氣冷堆中，至今已有多年的成熟應(yīng)用經(jīng)驗，它由燃料核芯及熱解碳包覆層等組成[2]，結(jié)構(gòu)見圖1。

（1）燃料核芯。高溫氣冷堆中為UO2陶瓷燃料，應(yīng)用于FCM中時可根據(jù)需求調(diào)整材料，例如替換為UN、U3Si2等等材料。

（2）緩沖層（Buffer PyC）。由疏松熱解碳構(gòu)成，孔隙率可達到50%，用以容納燃料核芯產(chǎn)生的各類氣體或固體的裂變產(chǎn)物，并包容燃料核芯的幾何變形，同時減少裂變產(chǎn)物對IPyC層的腐蝕。

（3）內(nèi)、外熱解碳層（IPyC，OPyC）。致密熱解碳層，能達到理論密度的90%左右，主要用作保護SiC層，防止燃料核芯產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物腐蝕及輻照中的一些化學(xué)腐蝕。

（4）SiC層。機械強度較高，是主要的承壓結(jié)構(gòu)，用于防止各類裂變產(chǎn)物的釋放，保證TRISO顆粒的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

基體層面，F(xiàn)CM燃料考慮到中子經(jīng)濟性，最初研究擬直接利用已在高溫氣冷堆中成熟運用的石墨基體，但石墨在長期輻照條件下不穩(wěn)定，且不能提供額外的安全性，所以在最終FCM燃料中，將石墨基體替換為高密度SiC基體，以得到一些優(yōu)良特性：額外的裂變產(chǎn)物擴散屏障、高輻照耐受度、高熱導(dǎo)率、環(huán)境穩(wěn)定性等。

從上述TRISO顆粒及基體描述可知，F(xiàn)CM燃料芯塊有一些難以替代的優(yōu)越性：極難熔化、防止裂變產(chǎn)物釋放、性能退化少、防止核擴散等。

FCM燃料獨特的材料與結(jié)構(gòu)帶來了卓越的性能，卻也帶來了一個無法忽視的限制：鈾裝量過少，這是因為為了保證顆粒完整性，目前的工藝僅能保證TRISO顆粒在芯塊中的相體積在40%～50%[3]之間，而TRISO小球中燃料核芯也僅占到整個顆粒的一部分，這嚴重損害了FCM燃料的中子經(jīng)濟性。為了彌補兩者之間的差異，優(yōu)化FCM燃料，勢必引入一些待評估特性，需要進一步深度探索以及優(yōu)化管理。

針對FCM燃料應(yīng)用中的不可預(yù)期特性，各國已有一些初步研究。2012年，Brown在深燃耗項目（Deep Burn Project）中，開始研究將FCM燃料應(yīng)用于輕水堆中。他選取了AP1000作為參考堆型，將FCM燃料應(yīng)用于先進壓水堆中并對其做了一些初步中子學(xué)評估及安全性評估[4]。同年由Terrani發(fā)表的研究成果表明，將壓水堆中的傳統(tǒng)UO2燃料替換為FCM燃料可帶來事故工況下安全裕量的顯著提升[5]。Snead針對FCM燃料在輕水堆中的輻照表現(xiàn)做了一些相關(guān)試驗，以證明FCM燃料的穩(wěn)定性[6]。R.Sonat Sen在不改變現(xiàn)有燃料幾何基礎(chǔ)設(shè)計的基礎(chǔ)上將UO2燃料替換為FCM燃料，基于阿海琺設(shè)計的EPR，評價了其循環(huán)長度。評價表明：若直接替換，循環(huán)長度過短，并不具有實用前景[7]。在此基礎(chǔ)上，Xiang Dai為小型壓水堆設(shè)計了一種FCM燃料管理方案，使用鈾钚混合燃料，釓為可燃毒物，改變?nèi)剂蠋缀卧O(shè)計，最終將循環(huán)長度延長至6年[8]。

1.1 燃料核芯材料

TRISO顆?？梢允褂玫娜剂虾诵静牧戏浅V泛，包括氧化物燃料和高密度燃料等等。據(jù)上文可知，若在TRISO顆粒核芯中沿用UO2燃料，會導(dǎo)致鈾裝量銳減。同時UO2燃料導(dǎo)熱率較低，包覆在TRISO顆粒中容易引起芯塊內(nèi)部過熱，加重包覆層負擔。所以，F(xiàn)CM燃料應(yīng)用中的一個重要優(yōu)化方面，就是采用新型燃料材料，在保證該燃料的安全方面優(yōu)勢的同時，增加堆芯鈾裝量，使得堆芯循環(huán)長度至少能與現(xiàn)有成熟堆型相比。并且隨著時代的發(fā)展，制造工藝的進步，以往難以得到或加工成型的燃料材料，現(xiàn)今都已實現(xiàn)或者成為可能，美國能源部也將改進型燃料材料列為了中期技術(shù)（Mid-Term Technology），認為其可在10～15年內(nèi)實現(xiàn)。在已提出的改進型燃料材料中，目前較熱門的有以下幾種，它們作為TRISO燃料核芯相關(guān)的主要物性列于下表。從表1中可見，所有的ATF燃料候選材料的熱導(dǎo)率都大大提升，UN與U3Si2的熱導(dǎo)率更是隨著溫度的提升而提升如表1所示。

氮化物燃料作為新型燃料已經(jīng)經(jīng)過了非常多研究，并也在一些堆內(nèi)進行了單棒輻照試驗（FFTF、EBR-II），美國多個國家實驗室正在聯(lián)合開發(fā)新的耐腐蝕UN燃料，目前已有兩條初步路線。研究和試驗結(jié)果均表明，UN燃料有一系列非常適合TRISO顆粒的優(yōu)良性能：高熔點、高熱導(dǎo)率、高密度、高輻照穩(wěn)定性，與大多數(shù)包殼材料都有很好的相容性，并有較好的裂變產(chǎn)物包容能力。同時這種材料也有一些缺點：狀態(tài)不穩(wěn)定，易被氧化，14N具有很大的中子俘獲截面。同時，有研究表明[9]，若采用天然N制成UN燃料，產(chǎn)生的14C將比傳統(tǒng)的UO2燃料大兩個數(shù)量級，而14C和氚一樣，都可在環(huán)境中擴散，這將對后續(xù)的反應(yīng)堆運行維護以及乏燃料貯存都帶來一定困難。這點可以用富集15N解決，但富集N成本較高。

硅化物燃料主要指U3Si2。它是UN燃料和UO2燃料之間的一種折中燃料，U密度和導(dǎo)熱率均介于兩者之間。相比UN燃料，它更加穩(wěn)定，不會在熱水中分解，并且Si的吸收截面非常小，中子經(jīng)濟性與UO2燃料類似。它的缺點是輻照腫脹較UN燃料大[11]。目前有一些初步研究將U3Si2與UN混合燒結(jié)，以期平衡兩種材料性能，優(yōu)化燃料性能。目前已有一些初步試驗嘗試，結(jié)果表明這兩種材料的高密度混合燃料目前的制作工藝可以實現(xiàn)，在高溫下兩者反應(yīng)也可以被合理控制，后續(xù)細節(jié)還需進一步研究[12]。

碳化物燃料主要為UC以及其固溶氧后的UCO，但因UCO的密度較UO2并無顯著提高，對FCM燃料鈾裝量無明顯提升，同時有一些數(shù)據(jù)表明O固溶于UC時會使熱導(dǎo)率顯著降低。UC燃料密度和熔點略低于UN燃料，但導(dǎo)熱率較高，同樣遇水不穩(wěn)定[13]，和UN燃料一樣可以與U3Si2燃料混合裝入TRISO核芯內(nèi)，以期得到兩者的平衡的優(yōu)良性能。1964年臨界的Dragon堆中的TRISO顆粒應(yīng)用了UC燃料核芯。

1.2 可燃毒物

由于相同體積下FCM燃料的鈾裝量較少，勢必將采用高富集度及高密度燃料核芯以延長循環(huán)長度以提高反應(yīng)堆壽期，這將導(dǎo)致反應(yīng)堆初期反應(yīng)性過高，在燃料設(shè)計層面，反應(yīng)性控制主要體現(xiàn)在合理選取可燃毒物方面。

整體型可燃毒物均勻分布在每根燃料棒內(nèi)，相比分離型可燃毒物在提高鈾裝量方面較優(yōu)。在FCM燃料背景下整體性可燃毒物可分為3種：一是涂層型，仿照IFBA將可燃毒物涂于芯塊表面;二是彌散型，將可燃毒物彌散在FCM的SiC基體或TRISO顆粒核芯中，也有TRISO燃料顆粒與BISO可燃毒物顆?；旌鲜褂玫念愋停渲蠦ISO毒物顆粒為燃料彌散毒物核芯，外依次包覆一層疏松熱解碳層和一層致密熱解碳層;三是由TRISO顆粒延伸出的QUADRISO型，在TRISO顆粒的燃料核芯與緩沖層中增加一層可燃毒物層，可燃毒物層厚度通常較小，大約在0.003～0.03mm左右，QUADRISO結(jié)構(gòu)如圖2所示。它由ANL提出，有初步研究表明QUADRISO較之前兩種整體性可燃毒物可更加有效控制反應(yīng)堆初期反應(yīng)性[14]。

1.3 燃料幾何尺寸

美國ORNL聯(lián)合USNC以及韓國KAERI一直在對FCM相關(guān)方面進行研究，2013年，針對FCM燃料設(shè)計，ORNL提出了一套初步的設(shè)計準則，這套準則是為了兼容中子、熱工水力、機械性能以及制造工藝，選取其中與幾何有關(guān)參數(shù)[15]，如表2所示。

在這份準則的約束下，ORNL提出了幾種FCM燃料應(yīng)用于輕水堆中的燃料概念設(shè)計，如表3所示。

在聯(lián)合研發(fā)中，USNC承擔了相當大一部分燃料層面的設(shè)計與研發(fā)工作。在這之上，USNC針對FCM燃料應(yīng)用于SMR進行了進一步優(yōu)化，在2016年提出了新的設(shè)計準則如表4所示。

在這項設(shè)計準則指導(dǎo)下USNC設(shè)計了多種FCM概念燃料并進行了一系列中子學(xué)分析，與ORNL進行了燃料制造工藝方面的溝通與融合，最終確定出了一種他們認為的最優(yōu)解方案[16]，如表5所示。

從最初的成熟應(yīng)用于高溫氣冷堆中的典型TRISO顆粒尺寸到2016年應(yīng)用于SMR堆中的燃料設(shè)計優(yōu)化尺寸，燃料核芯尺寸一直在增大，包覆層厚度在減小，同時包殼尺寸也在盡可能減小，可見全球在FCM燃料中子學(xué)設(shè)計上都有一致的優(yōu)化方向：在保證安全的前提下盡量提高中子經(jīng)濟性，延長反應(yīng)堆壽期。

2 ?結(jié)語

目前FCM被美國列為中期技術(shù)，美國橡樹嶺國家實驗室已初步掌握FCM燃料的相關(guān)制造工藝，并制定了相應(yīng)輻照計劃，預(yù)計將會在15年內(nèi)實現(xiàn)。中國方面，中核、中科華及中廣核均在進行FCM燃料相關(guān)方面探索，涉及燃料制造工藝、燃料各方面性能分析以及后續(xù)燃料優(yōu)化等等，目前已有一些初步研究成果，走通了部分制造工藝，開展了相關(guān)燃料分析工作，并設(shè)計了多種先進堆型，目前中核計劃2020年左右入堆輻照。

FCM燃料以其優(yōu)越的安全性能及裂變產(chǎn)物包容性能，在福島核電事故后，得到了廣泛的關(guān)注與研究，但技術(shù)成熟度較低，制造還存在一定難度與風險，從研究到實際應(yīng)用困難較大，相應(yīng)未來的優(yōu)化空間也很大，需要大量資金及時間投入，未來還需大量探索與試驗驗證。

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