郭云 刁妍紅

中核四○四有限公司第三分公司 甘肅蘭州 730000

1 概述

乏燃料組件后處理工藝技術(shù)在我國(guó)屬首次進(jìn)行工程應(yīng)用。在乏燃料的溶劑萃取循環(huán)中，由于含有可裂變物質(zhì)235U，臨界安全問(wèn)題比較突出，除從濃度加以限制外，還必須采用幾何良好的臨界安全萃取設(shè)備。本工作是在設(shè)計(jì)輸入工藝條件下，和超設(shè)計(jì)輸入工藝條件下對(duì)所選擇的萃取設(shè)備—全逆流混合澄清槽，開(kāi)展核臨界安全計(jì)算和分析。經(jīng)過(guò)不斷地研究，設(shè)計(jì)出了既能保證核臨界安全又適用于乏燃料組件處理的全逆流混合澄清槽。經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，該結(jié)構(gòu)的混合澄清槽在確保了核臨界安全的情況下運(yùn)行穩(wěn)定、傳質(zhì)和凈化效率高、槽體密封良好，達(dá)到了工程應(yīng)用的工藝技術(shù)指標(biāo)并符合核臨界安全要求[1]。

2 設(shè)備原理

混合澄清槽是一種箱式傳質(zhì)設(shè)備，由混合室和澄清室兩部分組成。在混合室中，借助于攪拌作用，使有機(jī)相和水相充分混合，達(dá)到兩相間傳質(zhì)目的。在澄清室中，利用有機(jī)相和水相的密度差，使來(lái)自混合室的混合液進(jìn)行澄清分相。由這樣一個(gè)混合室和一個(gè)澄清室所組成的單元稱為一級(jí)，溶劑萃取分離工藝中使用的通常是由若干個(gè)單元連接在一起的多級(jí)混合澄清槽。

核燃料后處理過(guò)程中，用TBP-煤油作萃取劑從硝酸水溶液中萃取分離鈾、钚和裂變產(chǎn)物時(shí)，混合澄清槽是一種較常用的萃取設(shè)備。全逆流混合澄清槽的研究始于上世紀(jì)70年代，主要用于稀土分離、抗生素提取、鈾水冶及礦物中一些貴重金屬的濕法冶金等溶劑萃取工藝，這種混合澄清槽相對(duì)較新穎，具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、兩相在槽內(nèi)完全逆流流動(dòng)等特點(diǎn)[2]。

3 模型建立

混合澄清槽臨界計(jì)算時(shí)，料液按三種情況考慮，一是有機(jī)相與水相體積比按1:2計(jì)算；二是全部按鈾水均勻溶液計(jì)算；三是全部按含鈾有機(jī)相均勻溶液計(jì)算。不考慮混合澄清槽周圍管道及閥門，每級(jí)間設(shè)的擋油板、擋水板、隔板、擋流板、攪拌槳等。槽體材料與設(shè)備壁厚全部用料液代替。按槽體有效高度85mm；國(guó)外槽體有效高度75mm、60mm、45mm。料液濃度分別按正常料液濃度2．5g/L，超設(shè)計(jì)濃度50g/L進(jìn)行計(jì)算。其中鈾全部按235U計(jì)算，不考慮鈾的其他同位素，在無(wú)水反射和全水反射狀況下進(jìn)行臨界計(jì)算[3]。

4 計(jì)算方法

臨界計(jì)算采用MCNP4C程序，此程序是美國(guó)Los Alamos實(shí)驗(yàn)室研制的一個(gè)大型的多功能蒙特卡羅中子、光子輸運(yùn)程序。配備的界面數(shù)據(jù)庫(kù)覆蓋了所有常用核素，并可作連續(xù)能量截面方式和多群截面方式的計(jì)算，可用于解決中子、光子或中子、光子耦合輸運(yùn)問(wèn)題，計(jì)算次臨界及超臨界的本征值問(wèn)題。MCNP程序特點(diǎn)：使用精細(xì)的點(diǎn)截面核數(shù)據(jù)庫(kù)，對(duì)熱中子可以選用自由氣體模型和S（α，β）模型處理。程序提供了多種截面庫(kù)，離散的中子截面庫(kù)、光子點(diǎn)截面庫(kù)、以及熱中子點(diǎn)截面庫(kù)等。幾何描述功能非常強(qiáng)大，可以處理任意三維幾何結(jié)構(gòu)的問(wèn)題，應(yīng)用于復(fù)雜的可裂變物質(zhì)的臨界計(jì)算。本報(bào)告的臨界計(jì)算通常計(jì)算1050代，每代投入計(jì)算的粒子數(shù)為1000個(gè)，抽樣統(tǒng)計(jì)結(jié)果是滿足MCNP4C程序要求的[4]。

表1 試驗(yàn)型混合澄清槽臨界計(jì)算結(jié)果

表2 工程應(yīng)用混合澄清槽臨界計(jì)算結(jié)果

表3 國(guó)外混合澄清槽臨界計(jì)算結(jié)果

5 臨界計(jì)算結(jié)果

經(jīng)過(guò)對(duì)不同尺寸混合澄清槽和料液狀態(tài)的核臨界安全計(jì)算，試驗(yàn)型混合澄清槽、工程應(yīng)用型混合澄清槽及國(guó)外混合澄清槽計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1、表2、表3。

6 結(jié)論

（1）通過(guò)以上計(jì)算結(jié)果可以看出，試驗(yàn)型混合澄清槽和工程應(yīng)用混合澄清槽在設(shè)計(jì)濃度下有效增殖因子（Keff）很小，均滿足核臨界安全接受準(zhǔn)則Keff＜0．95設(shè)計(jì)要求。即使在異常狀態(tài)下超出設(shè)計(jì)濃度，達(dá)到50g/L時(shí)依然能夠保證臨界安全。并且具有很大安全裕量，其處理能力還可以提升很多，比如適當(dāng)增加有機(jī)相中TBP濃度，提高進(jìn)料中的鈾含量等措施。

（2）經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，證明該結(jié)構(gòu)的混合澄清槽在確保了核臨界安全的情況下運(yùn)行穩(wěn)定、傳質(zhì)和凈化效率高、槽體密封良好，達(dá)到了工程應(yīng)用的工藝技術(shù)指標(biāo)并符合核臨界安全要求。

（3）無(wú)論混合澄清槽槽體尺寸、濃度、有機(jī)相/水相的比例多少，臨界安全最不利的情況都是在全水反射，鈾水均勻溶液狀況下即全水相狀態(tài)。

（4）國(guó)外混合澄清槽的臨界安全研究較為深入，運(yùn)用比較大膽，濃度控制接近臨界濃度，但是臨界安全裕量不足，控制不當(dāng)容易引發(fā)核臨界安全事故。