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        負(fù)載型離子液體催化酯交換反應(yīng)合成生物柴油的應(yīng)用研究

        2019-09-10 07:22:44王浩
        現(xiàn)代鹽化工 2019年2期
        關(guān)鍵詞:離子液體催化劑

        王浩

        摘? ?要:現(xiàn)今世界面臨著能源短缺和環(huán)境問題,生物柴油作為一種可再生的環(huán)境友好型資源,可替代化石燃料,引起人們廣泛關(guān)注。離子液體是一種綠色高效催化劑,在催化反應(yīng)中表現(xiàn)出獨(dú)有的特性,顯示出良好的發(fā)展前景。文章研究分析生物柴油合成過程中的工藝條件,闡述了以負(fù)載型離子液體作為催化劑在油脂酯交換反應(yīng)中的應(yīng)用研究。

        關(guān)鍵詞:離子液體;酯交換反應(yīng);催化劑;生物柴油

        隨著全球化經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,人類衣食住行各方面對能源的需求都越來越多,化石能源的快速消耗和環(huán)境污染迫使人們尋找替代能源。近年來,生物柴油作為一類可再生、無硫、可生物降解和無毒的燃料,已成為替代傳統(tǒng)柴油的最具潛力能源之一[1]。生物柴油是脂肪酸單烷基酯的混合物,可由動植物油脂、微生物油脂以及餐飲廢油等與短鏈醇經(jīng)酯交換反應(yīng)制備。

        離子液體(ILs)具有蒸汽壓低、催化性能強(qiáng)、物化性質(zhì)穩(wěn)定和生產(chǎn)高純度產(chǎn)品等獨(dú)特性能,在分離、催化、電化學(xué)和材料等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。許多ILs被用于催化有機(jī)反應(yīng),但同時(shí)它也有一些缺點(diǎn),如反應(yīng)過程中與有機(jī)化合物的溶解度有限,這樣就造成酯交換反應(yīng)后催化劑的質(zhì)量損失,額外增加了產(chǎn)品后續(xù)純化等難題。為了克服上述缺點(diǎn),同時(shí)考慮到多相固體催化劑和離子液體的協(xié)同作用,人們嘗試將ILs負(fù)載在介孔分子篩、磁性納米微球和金屬-有機(jī)骨架等多孔材料上制備成固體催化劑,并用于催化油脂酯交換反應(yīng)。

        Zhen等[2]通過自由基加成反應(yīng),將酸性離子液體[BsAIm][OTf]負(fù)載在巰基改性的SiO2多孔材料上。通過調(diào)節(jié)載體表面巰基含量,控制酸性離子液體活性中心在二氧化硅上的負(fù)載量。采用FT-IR、TG和N2吸附-脫附等方法對樣品進(jìn)行表征,研究[BsAIm][OTf]/SiO2在三油酸甘油酯酯交換反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,隨著SiO2負(fù)載量的增加,催化劑的比表面積和孔容減小,孔徑變窄,甘油三酯轉(zhuǎn)化率降低,對甘油單油酸酯和油酸甲酯的選擇性增加。在固體基質(zhì)上負(fù)載離子液體,一般是在材料表面覆蓋一層離子液體活性物質(zhì)。Han等[3]通過調(diào)控磺酸型離子液體與氯化亞錫的合成用量配比,成功地合成了負(fù)載型雙酸性離子液體[HSO3-pmim]Cl-0.7SnCl2。通過布朗斯特酸和路易斯酸之間的協(xié)同作用,該固體酸展示出高酸性,對油脂酯交換反應(yīng)具有很好的催化效果。在醇油物質(zhì)的量比31∶1,催化劑用量8.5%,反應(yīng)溫度50 ℃,反應(yīng)時(shí)間24 h的條件下,大豆油轉(zhuǎn)化率達(dá)到98.6%。

        研究嘗試在多孔基質(zhì)上嵌入聚合離子液體,這樣可以增加固體催化劑的活性位點(diǎn)數(shù)量,提高催化活性,從而獲得滿意的催化效果。聚合離子液體的制備主要是將離子液體單體通過碳碳雙鍵引發(fā)聚合反應(yīng)。Li課題組[4]利用接枝聚合的方法,在凹凸棒石上負(fù)載咪唑類酸性離子液體,通過調(diào)節(jié)改性凹凸棒石和離子液體的比例,在反應(yīng)溫度為60 ℃,反應(yīng)時(shí)間為30 h條件下,油酸甲酯轉(zhuǎn)化率達(dá)到89%。Zhang等[5]通過簡單的自由基聚合及陰離子交換法,將兩種不同的咪唑類堿性離子液體固定在磁性介孔材料Fe3O4@SiO2@SBA-15上,合成了固體堿催化劑FnmS-PIL,并用于催化非食用油—梧桐樹油的酯交換反應(yīng)。在最優(yōu)反應(yīng)條件下,油脂轉(zhuǎn)化率高達(dá)92.8%,且循環(huán)利用多次,催化活性依然保持良好。

        金屬-有機(jī)骨架是由金屬離子和有機(jī)配體通過化學(xué)連接而成的一類新型三維多孔材料。大多數(shù)MOFs材料本身不能直接用作催化劑,但大的比表面積、可調(diào)節(jié)的孔結(jié)構(gòu)、多樣化的孔形以及多功能的配位位點(diǎn)等優(yōu)良性能使其可作為負(fù)載離子液體活性組分的載體材料。將離子液體負(fù)載到MOFs材料上可以增加催化劑活性部位和提高物料傳質(zhì)效率。Wan等[6]利用金屬銅離子的不飽和位點(diǎn)與氨基功能化的堿性離子液體進(jìn)行金屬有機(jī)配位反應(yīng),制備合成磁性固體堿催化劑Fe3O4@HKUST-1-ABILs,并將其用于催化酯交換反應(yīng)。在反應(yīng)底物比為30∶1,催化劑用量1.2%,65 ℃反應(yīng)3 h時(shí),大豆油轉(zhuǎn)化率可達(dá)到92.3%,重復(fù)利用5次后催化活性也沒有明顯降低。

        此外,可以采用后合成改性方法,將活性有機(jī)組分引入金屬-有機(jī)骨架材料中。例如Fujie課題組報(bào)道了將MOFs材料通過后浸漬的方法負(fù)載離子液體,使其活性組分進(jìn)入金屬-有機(jī)骨架的內(nèi)部孔道,從而制備出固體酸催化劑。同時(shí),Wu等[7]采用“瓶中造船”方案,先利用水熱合成法制備聚甲醛基MOFs,再將含磺酸基團(tuán)的Br?nsted離子液體通過陰離子交換的方法封裝到載體材料中,以制備固體酸催化劑。采用響應(yīng)面法優(yōu)化條件,在反應(yīng)時(shí)間為4.5 h,反應(yīng)溫度為80 ℃,催化劑用量為8.5%,醇油物質(zhì)的量比為12∶1時(shí),生物柴油轉(zhuǎn)化率高達(dá)92.6%。負(fù)載型酸性離子液體催化劑經(jīng)過6次反應(yīng)后,轉(zhuǎn)化率仍有89.3%,顯示出良好的可重復(fù)利用性。

        研究證明,與其他多孔固體催化劑相比,在不破壞MOFs材料的骨架結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性前提下,金屬-有機(jī)骨架負(fù)載離子液體后展示出高性能的催化作用,有效克服了離子液體活性組分易流失的缺點(diǎn),并在一定程度上提高了其化學(xué)穩(wěn)定性,在催化油脂酯交換反應(yīng)過程中具有很好的應(yīng)用前景。

        隨著化石燃料和自然資源的逐漸枯竭,生物柴油這種新型綠色再生能源將越來越受到人們的重視。為了達(dá)到清潔生產(chǎn)和提高生產(chǎn)效率的目的,今后開發(fā)研究高效穩(wěn)定的負(fù)載型離子液體用于催化合成生物柴油就顯得尤為重要。

        [參考文獻(xiàn)]

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