韓子杰 朱通華 鹿心鑫 秦建國(guó)? 王玫 蔣勵(lì) 楊波

1)(中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所,綿陽(yáng) 621900)

2)(中國(guó)工程物理研究院北京應(yīng)用物理與計(jì)算數(shù)學(xué)研究所,北京 100094)

1 引 言

大量基礎(chǔ)研究認(rèn)為,基于聚變中子源[1]和次臨界堆包層的聚變-裂變混合型次臨界能源堆[2]是解決能源問(wèn)題比較值得研究的途徑.在這些概念研究中,我國(guó)的研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了基于MCNP[3]程序的耦合程序,如 MCORGS,MCBURN,MOCOUPLES等[4?7],并配套開(kāi)發(fā)了多群截面庫(kù)[8,9],為校驗(yàn)程序和截面庫(kù)的可靠性,有必要在一系列模擬裝置上開(kāi)展基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn).

次臨界能源堆能源供應(yīng)主要依靠裂變包層中貧化鈾裂變釋放裂變能來(lái)實(shí)現(xiàn),裂變反應(yīng)率的準(zhǔn)確性在設(shè)計(jì)能量放大指標(biāo)中異常重要.英國(guó)的Weale等[10]用直徑29.2 mm的天然鈾棒搭建了一個(gè)高1066 mm,直徑 990 mm 的準(zhǔn)圓柱裝置,用圓柱形裂變電離室測(cè)量了238U(n,f)及235U(n,f)裂變反應(yīng)率分布.日本東京大學(xué)的Akiyama等[11]用鈾塊堆砌了等效半徑為457.2 mm的準(zhǔn)球形裝置,利用柱形裂變室測(cè)量了14 MeV中子源條件下裝置內(nèi)側(cè)238U(n,f)及235U(n,f)反應(yīng)率,不確定度為 5.5%—6.0%.Afanas’ev 等[12]在聚變堆包層模擬裝置上開(kāi)展14 MeV中子學(xué)積分實(shí)驗(yàn),用固體徑跡探測(cè)器測(cè)量238U(n,f)及235U(n,f)反應(yīng)率,相對(duì)不確定度在8%.國(guó)內(nèi)朱通華等[13]在貧化鈾聚乙烯交替球殼上用長(zhǎng)桿平板型貧化鈾裂變室測(cè)量了裂變反應(yīng)率徑向分布,不確定度為3.4%.

Weale實(shí)驗(yàn)與Akiyama實(shí)驗(yàn)所用的裝置均采用現(xiàn)有材料堆砌而成,基準(zhǔn)性不足.另外,上述實(shí)驗(yàn)測(cè)量無(wú)論采用裂變室[14]還是固體徑跡探測(cè)器[15,16],均在被測(cè)位置引入了其他材料,破壞了測(cè)量對(duì)象的原始狀態(tài),使得測(cè)量點(diǎn)的物理參數(shù)發(fā)生改變,要對(duì)測(cè)量值進(jìn)行修正才能得到所需的物理量.為了解決以上探測(cè)手段對(duì)測(cè)量的影響,本文采用與宏觀貧化鈾球殼豐度完全相同的貧化鈾片狀樣品作為活化探測(cè)器[17,18],活化探測(cè)器可以看作被測(cè)模型的一部分,最大限度降低了對(duì)被測(cè)對(duì)象的影響.利用中國(guó)工程物理研究院現(xiàn)有系列貧化鈾球殼,構(gòu)建五種不同厚度的實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?選擇與D+粒子(D+粒子指氘氣電離后形成的帶正電的原子核,經(jīng)引出、加速、然后轟擊氚靶產(chǎn)生中子)水平呈45°角的測(cè)量孔道,采用活化法基于14 MeV D-T中子開(kāi)展實(shí)驗(yàn)研究.選擇裂變碎片中的143Ce[19]作為測(cè)量對(duì)象,通過(guò)測(cè)量其發(fā)射的g射線,實(shí)現(xiàn)143Ce核子數(shù)的測(cè)量,再根據(jù)裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)和中子產(chǎn)額監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),獲得裂變反應(yīng)率沿45°方向分布規(guī)律,為裂變放能與球殼厚度關(guān)系研究提供數(shù)據(jù)支持.

2 方法與實(shí)驗(yàn)

2.1 測(cè)量原理

絕對(duì)裂變反應(yīng)率是指一個(gè)源中子誘發(fā)一個(gè)核材料原子核產(chǎn)生裂變的概率[20].通過(guò)測(cè)量裝置內(nèi)被測(cè)位置的核裂變計(jì)數(shù),可得到該處的裂變反應(yīng)率.裂變率計(jì)算公式為

式中,Nf為裂變數(shù),?為中子產(chǎn)額,t1為輻照時(shí)間,m為活化探測(cè)器核子數(shù).

本實(shí)驗(yàn)選取裂變產(chǎn)額比較準(zhǔn)確的裂變碎片143Ce作為測(cè)量對(duì)象,核裂變數(shù)Nf與143Ce核子數(shù)NCe-143有如下關(guān)系:

式中YCe-143為143Ce總裂變產(chǎn)額.

貧化鈾主要成分為238U和235U,將中子能量從 0 keV到 15 MeV分成 8個(gè)能段(238U只計(jì)算后7個(gè)能段),143Ce總裂變產(chǎn)額YCe-143可用(3)式表示:

式中,R5為235U 裂變占總裂變的百分比;Y5i為第i個(gè)能量段235U裂變143Ce的產(chǎn)額;R5i為第i個(gè)能量段裂變占總235U裂變的百分比;R8為238U裂變占總裂變的百分比;Y8i為第i個(gè)能量段238U裂變143Ce的產(chǎn)額;R8i為第i個(gè)能量段裂變占總238U裂變的百分比.

143Ce的半衰期為 33 h,能量為 293 keV 的g射線的分支比是42%.通過(guò)測(cè)量這條g射線可以得到143Ce 核子數(shù).143Ce 核子數(shù)NCe-143與 293 keVg射線計(jì)數(shù)有如下關(guān)系:

式中,C293.3為 293.3 keVg射線計(jì)數(shù),A(d)293.3為293.3 keVg射線自吸收修正因子,b293.3為293.3 keVg射線分支比,η293.3為293.3 keVg射線探測(cè)效率,k為輻照過(guò)程修正因子,λCe-143為CCe-143衰變常數(shù),τ為冷卻時(shí)間,t2為測(cè)量時(shí)間.

由(1),(2)和(4)式可得裂變反應(yīng)率f,如(5)式所示:

(5)式中各參數(shù)的意義同上.

2.2 貧化鈾裝置

貧化鈾裝置[21]共分五種模型,內(nèi)半徑Rin均為13.1 cm,外徑及組合厚度見(jiàn)表1.貧化鈾的密度為(18.8±0.1)g/cm3,其中238U 和235U 同位素豐度分別為99.58%和0.416%[22].在裝置的水平徑向留有放置D+離子束流漂移管的靶室孔道,水平方向與D+粒子漂移方向呈45°和90°方向留有兩條測(cè)量孔道,豎直方向有一條測(cè)量(吊裝)孔道,靶室孔道及測(cè)量孔道直徑均為44 mm.本次實(shí)驗(yàn)在45°孔道開(kāi)展實(shí)驗(yàn).

表1 五種貧化鈾球殼的外徑及厚度Table 1. Radius and thickness of depleted uranium shells.

實(shí)驗(yàn)測(cè)量時(shí)需在測(cè)量孔道內(nèi)放置一個(gè)貧化鈾套筒,與套筒匹配有不同厚度(5,10,20 和 30 mm)的圓柱形貧化鈾塞塊,用于填充活化探測(cè)器之外的空間,以盡可能保證貧化鈾球殼的完整性,最大限度避免空腔效應(yīng)及其他材料對(duì)貧化鈾球殼中子場(chǎng)的擾動(dòng).貧化鈾裝置及其蒙特卡羅模型分別見(jiàn)圖1(a)和圖1(b),貧化鈾裝置置于一鐵支架上,其中心與中子源中心重合(偏差 <3 mm).活化探測(cè)器與塞塊交替放置在套筒內(nèi),它們的材料成分均與貧化鈾裝置一樣的,5片活化探測(cè)器在裝置中的分布情況見(jiàn)圖1(b)中“1,2,3,4,5”.為降低實(shí)驗(yàn)大廳散射中子本底影響,實(shí)驗(yàn)裝置距離實(shí)驗(yàn)大廳周?chē)鷫Ρ?、地面及屋頂?shù)木嚯x均在3.5 m以上.

圖1 (a)貧化鈾裝置實(shí)物圖;(b)蒙特卡羅模型 5 片活化探測(cè)器分布情況(45°方向中的 1,2,3,4,5)Fig.1.(a)Physical map of depleted uranium device;(b)distribution of five activation detectors in Monte Carlo Model 5(1,2,3,4,5 in the direction of 45°).

2.3 活化探測(cè)器

實(shí)驗(yàn)時(shí),每種模型均布放5片活化探測(cè)器,活化探測(cè)器位置pi見(jiàn)(距中子源距離)表2.測(cè)量孔道與D+粒子入射方向呈45°,測(cè)量孔道內(nèi)放置貧化鈾套筒,活化探測(cè)器置于貧化鈾套筒內(nèi),活化探測(cè)器之間用貧化鈾塞塊填充.套筒內(nèi)徑F3.2 cm,外徑F4.2 cm,活化探測(cè)器直徑F2.4 cm,標(biāo)稱(chēng)厚度 0.2 mm,塞塊直徑F3.15 cm.

表2 五種模型中活化探測(cè)器的布放位置Table 2. Position of activation detector in various models.

2.4 中子源及產(chǎn)額監(jiān)測(cè)

中子源由中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所的中子發(fā)生器提供,中子源靶室置于裝置中心.直管式鋁制靶室外徑26 mm,靶管外為鋁制水套,內(nèi)外直徑分別為 37 mm 和 39 mm,靶管與水套之間為循環(huán)冷卻水.TiT靶活性區(qū)直徑為12 mm,TiT靶為厚靶(D+粒子全部阻止在T-Ti層內(nèi)),平均入射D+粒子能量為135 keV,對(duì)應(yīng)最大中子能量為 14.9 MeV.

絕對(duì)中子產(chǎn)額通過(guò)伴隨a粒子法監(jiān)測(cè),探測(cè)器置于漂移管中與D+束流方向夾角178.2°,束流強(qiáng)度為 300 μA 時(shí),中子產(chǎn)額約為 3×1010—4×1010s–1.中子產(chǎn)額監(jiān)測(cè)采用分時(shí)記錄系統(tǒng),該記錄系統(tǒng)時(shí)間步長(zhǎng)為10 s,能夠精確反映實(shí)驗(yàn)期間中子產(chǎn)額波動(dòng),實(shí)驗(yàn)期間中子產(chǎn)額波動(dòng)修正由(4)式中的“輻照過(guò)程修正因子”k完成.

2.5 g射線探測(cè)系統(tǒng)

測(cè)量g射線的探測(cè)系統(tǒng)為ORTEC公司的TRANS-SPEC-DX100電制冷 HPGe探測(cè)器和GammaVision 譜分析軟件.Ge 晶體直徑 67.0 mm,長(zhǎng)度 51.7 mm,死層厚度 0.7 mm.HPGe 探測(cè)器置于屏蔽體內(nèi),工作高壓為–4500 V,對(duì)60Co 的1.33 MeVg射線能量分辨率為 1.87 keV,相對(duì)探測(cè)效率40%.

利用到60Co,133Ba,152Eu 等g點(diǎn)源對(duì) HPGe探測(cè)器效率刻度,得到探測(cè)器表面中心位置點(diǎn)源的探測(cè)效率曲線.面源的探測(cè)效率采用積分的方法獲得.在探測(cè)器表面徑向每隔3 mm測(cè)量一個(gè)點(diǎn)源探測(cè)效率,擬合出徑向的探測(cè)效率變化曲線,在半徑為12 mm的圓面內(nèi)積分得到面源探測(cè)效率.經(jīng)標(biāo)定,位于探測(cè)器端面直徑為24 mm的面源發(fā)射的293 keVg射線的探測(cè)效率為 7.44%.293 keV 的g射線在貧化鈾片中的自吸收因子由理論模擬得到(已由實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證),每片貧化鈾片的自吸收因子根據(jù)實(shí)際厚度進(jìn)行計(jì)算,實(shí)驗(yàn)所用25片貧化鈾片自吸收因子介于85%—92%之間.

3 結(jié)果與分析

3.1 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

輻照實(shí)驗(yàn)完成后,為降低短半衰期的g本底,將活化探測(cè)器冷卻2 h,然后在HPGe探測(cè)器表面對(duì)活化探測(cè)器進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)量,得到裂變碎片143Ce發(fā)射的 293.3 keVg射線能譜,如圖2 所示.與g射線測(cè)量相關(guān)的自吸收修正因子、探測(cè)效率、輻照過(guò)程修正因子等實(shí)驗(yàn)前都進(jìn)行了測(cè)量及標(biāo)定.

圖2 HPGe探測(cè)器測(cè)量的貧化鈾活化探測(cè)器發(fā)射的g譜Fig.2.g spectrum of depleted uranium activation detector,detected by using HPGe detector.

為了獲得143Ce的總裂變產(chǎn)額,分能區(qū)理論模擬了不同位置238U和235U的裂變反應(yīng)率,得到了取文獻(xiàn)值[23].根據(jù)(3)式得到了五種模型不同測(cè)量位置的143Ce總裂變產(chǎn)額YCe-143,結(jié)果見(jiàn)表3.

將293.3 keVg射線總計(jì)數(shù)、自吸收修正因子、射線分支比、探測(cè)效率、輻照過(guò)程修正因子、CCe-143衰變常數(shù)、冷卻時(shí)間、測(cè)量時(shí)間、裂變產(chǎn)額、活化探測(cè)器核子數(shù)及源中子數(shù)代入(5)式,可得到各模型相應(yīng)位置處的裂變反應(yīng)率,歸一到一個(gè)源中子一個(gè)鈾原子核,結(jié)果見(jiàn)圖3.

表3 YCe-143 值Table 3. Values of YCe-143.

圖3 五種模型中的裂變反應(yīng)率分布情況Fig.3.Fission reaction rate distribution for five models.

從圖3可以看出:1)每種模型,隨著距中子源距離L的增加裂變反應(yīng)率逐漸變小,厚模型變化幅度比薄模型變化幅度更大,主要原因是距中子源越遠(yuǎn)中子通量密度越小,裂變反應(yīng)率自然降低;2)相同測(cè)量位置,模型越厚,裂變反應(yīng)率越大,原因是外層貧化鈾球殼的屏蔽與反射作用使得測(cè)點(diǎn)處中子通量密度增大,為此用蒙特卡羅模擬計(jì)算了各模型測(cè)量位置處的中子通量密度,結(jié)果見(jiàn)圖4.

實(shí)驗(yàn)結(jié)果的不確定度主要來(lái)自中子產(chǎn)額、裂變產(chǎn)額和g射線測(cè)量三個(gè)方面.實(shí)驗(yàn)前對(duì)a探測(cè)器和靶片在靶管中的幾何位置進(jìn)行了準(zhǔn)確測(cè)量,對(duì)準(zhǔn)直光欄孔徑采用顯微鏡進(jìn)行了測(cè)量,各向異性修正因子通過(guò)查表得到,保證了中子產(chǎn)額的不確定度小于2.5%[24].裂變產(chǎn)額不確定度小于5%.g射線測(cè)量的不確定度主要來(lái)自HPGE探測(cè)器探測(cè)效率、g射線自吸收因子[25]及g譜解譜.探測(cè)效率用系列標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行了標(biāo)定,不確定度小于2%[26],自吸收因子進(jìn)行了理論模擬及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,不確定度小于0.5%,解譜不確定度為2%—10%(不同位置處活化探測(cè)器不確定度不同).五種模型各位置裂變反應(yīng)率的總不確定度見(jiàn)表4.

圖4 五種模型不同測(cè)量點(diǎn)處的中子通量密度(蒙特卡羅模擬計(jì)算)Fig.4.Neutron flux density at various measuring positions of five models(Monte Carlo simulation).

表4 裂變反應(yīng)率總不確定度Table 4. Synthesize uncertainty of fission reaction rate.

3.2 蒙特卡羅模擬與實(shí)驗(yàn)比較

利用MCNP5程序和ENDF/VI.8數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)五種模型進(jìn)行理論模擬,用F4柵元卡配合計(jì)數(shù)乘子卡F4得到了不同測(cè)量位置的裂變反應(yīng)率,不確定度小于3.4%.為更清晰地分析計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的差異,用計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的比值(C/E)來(lái)進(jìn)行表征,結(jié)果見(jiàn)圖5.可以看到,五種實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ虲/E值介于0.9至1.1之間,表明計(jì)算與實(shí)驗(yàn)在10%以內(nèi)符合,且對(duì)于大部分測(cè)量位置其比值都落在測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)不確定度范圍之內(nèi).

圖5 貧化鈾裝置中不同位置裂變率 C/E 值Fig.5.C/E ratio of fission reaction rate for various measuring position in depleted uranium assembly.

4 結(jié) 論

采用與宏觀貧化鈾球殼豐度完全相同的貧化鈾活化片作為探測(cè)器,采用活化法測(cè)量方法得到了不同模型裂變反應(yīng)率隨徑向距離的變化.同種模型隨徑向距離增大裂變率逐漸降低,主要是通量密度逐漸變小及能譜逐漸變軟造成.不同模型相同測(cè)量位置裂變反應(yīng)率隨模型厚度的增大逐漸變大,主要原因是外層貧化鈾球殼的屏蔽與反射作用使得測(cè)點(diǎn)處中子通量密度增大.利用MCNP5程序和ENDF/VI.8數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)上述實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ瓦M(jìn)行了模擬,理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在不確定度范圍內(nèi)一致,驗(yàn)證了蒙特卡羅輸運(yùn)程序及ENDF/VI.8數(shù)據(jù)庫(kù)的可靠性.

本方法克服了裂變室及固體徑跡探測(cè)器的不足,最大限度降低了探測(cè)器對(duì)測(cè)量對(duì)象的影響,使得測(cè)量結(jié)果更加真實(shí)反映宏觀模型內(nèi)部裂變放能特性;細(xì)分了測(cè)量位置的中子能譜,采用最新的143Ce裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù),提高了總裂變產(chǎn)額YCe-143的精度.該研究成果對(duì)校驗(yàn)貧化鈾材料核參數(shù)及中子輸運(yùn)特性具有重要意義,為貧化鈾裂變放能包層設(shè)計(jì)提供實(shí)驗(yàn)支撐.