陸 倩，王國輝，馮一淳，周士茹，譚國明

(1.河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點實驗室，河北 石家莊 050021；2.承德市氣象局，河北 承德 067000；3.承德石油高等?？茖W(xué)校外語與旅游系，河北 承德 067000)

近地層的臭氧(O3)污染對人體健康有很大危害[1-2]，O3暴露可導(dǎo)致心血管和呼吸系統(tǒng)疾病發(fā)病率、住院率和死亡率增加[3-4]。O3生成過程復(fù)雜，對流層中的O3主要由前體物在一定的氣象條件下通過光化學(xué)反應(yīng)生成[5-9]。國內(nèi)學(xué)者對造成O3污染的氣象條件進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)氣象條件對O3濃度有重要影響[10-14]。北京市O3超標(biāo)日地面形勢場有高壓類、低壓類和均壓類3種類型，超標(biāo)日O3濃度與氣壓、濕度、能見度呈負(fù)相關(guān)，與風(fēng)速、溫度呈正相關(guān)關(guān)系[15]。大連市O3濃度較高發(fā)生在強(qiáng)紫外輻射、高溫、低濕、低壓和低風(fēng)速的氣象條件下[16]。珠三角地區(qū)O3污染發(fā)生的氣象條件為氣溫高于27 ℃，相對濕度低于55%以及受偏西風(fēng)控制[17]。沈陽市O3濃度受溫度、風(fēng)速、濕度、能見度等天氣情況綜合影響[18]。杭州市O3濃度超標(biāo)的主要天氣類型為高壓后部和高壓控制[19]。深圳市有利于O3污染的氣象條件為較高的溫度、充足的日照、干燥、無雨及弱風(fēng)[20]。

京津冀近年來輕度污染以上天氣逐年減少，但是以O(shè)3為首要污染物的污染天氣呈逐年增加趨勢，2016年超過一半的污染天氣由O3超標(biāo)造成[21]。目前以PM2.5為主的重污染天氣成因研究眾多[22-24]。國家氣象中心2018年開始在5—10月開展O3污染氣象條件落區(qū)和O3濃度站點預(yù)報，關(guān)于此尚無天氣個例分析可以借鑒，2015年5月22日—6月1日O3污染是承德乃至京津冀地區(qū)2014年以來污染時間最長、污染程度最重的個例，分析此次過程的氣象條件對于提前預(yù)報O3污染天氣、有效安排節(jié)能減排措施有重要意義。

1 研究資料與方法

采用2015年5月22日—6月1日承德市5個環(huán)境監(jiān)測站O3濃度逐小時和逐日8 h監(jiān)測數(shù)據(jù)(O3-8 h)，數(shù)據(jù)來源于河北省環(huán)境氣象業(yè)務(wù)平臺(http:∥10.48.36.29：8088/)。5個環(huán)境監(jiān)測站點分別位于離宮、中國銀行、文化中心、鐵路和開發(fā)區(qū)(圖1)。離宮站位于避暑山莊景區(qū)內(nèi)；中國銀行站位于雙橋區(qū)，周邊以旅游及其服務(wù)業(yè)為主；文化中心站位于雙灤區(qū)承德市實驗中學(xué)內(nèi)；鐵路站位于高新區(qū)，周邊高速公路環(huán)繞；開發(fā)區(qū)站位于高新區(qū)，周邊有工廠分布。

圖1 承德市環(huán)境監(jiān)測站點分布Fig.1 The distribution map of environmental monitoring stations in Chengde City

格點氣象數(shù)據(jù)來源于NECP數(shù)值模式1°×1°的分析場(https:∥rda.ucar.edu/)，包括氣溫、氣壓、位勢高度、風(fēng)速風(fēng)向等資料。地面氣象要素數(shù)據(jù)采用承德市國家基準(zhǔn)氣象站(40.98° N ，117.95° E)的監(jiān)測數(shù)據(jù)，來源于河北省氣象信息共享平臺(http:∥10.48.36.1/)，包括氣壓、溫度、濕度、降雨量、風(fēng)速和風(fēng)向。利用承德市空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)和氣象要素數(shù)據(jù)，分析2015年5月22日—6月1日承德O3重污染過程的天氣形勢，統(tǒng)計近地面層O3濃度和氣象因子的相關(guān)性，分析有利于O3重污染天氣發(fā)生時的氣象條件。

大氣混合層厚度是反映污染物在鉛直方向擴(kuò)散的重要參數(shù)，也是影響大氣污染物擴(kuò)散的主要氣象因子之一。大氣混合層厚度越大，就越有利于污染物的擴(kuò)散和稀釋。承德市采用Nozaki等在1973年提出的一種用地面氣象資料估算混合層厚度的方法，該方法考慮到大氣混合層是由熱力和機(jī)械湍流共同作用的結(jié)果，且邊界層上部大氣運(yùn)動狀況與地面氣象參數(shù)間存在著相互聯(lián)系和反饋作用[25]。計算公式為

(1)

F=2Ω sinφ。

(2)

通風(fēng)系數(shù)物理含義是表達(dá)混合層高度內(nèi)，在水平方向上、單位時間、單位面積距離通過風(fēng)量的多少，代表了近地層風(fēng)場帶來的水平擴(kuò)散能力，其實質(zhì)是水平通風(fēng)系數(shù)。

VE=H·Vh，

(3)

或者積分形式為

(4)

式(3)～(4)中，VE為地表通風(fēng)系數(shù)，m2·s-1；Vh為地面10 m平均風(fēng)速，m·s-1；u為風(fēng)速水平分量，m·s-1。

2 結(jié)果與討論

2.1 污染實況

2015年5月22日—6月1日承德市出現(xiàn)一次O3重污染天氣過程，此次污染過程持續(xù)時間長且污染程度重。其中5月25日空氣質(zhì)量為ρ(O3-8 h)達(dá)5級重度污染水平(286 μg·m-3)，超過GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級濃度限值(160 μg·m-3)78.75%；23—24日和26—28日ρ(O3-8 h)達(dá)4級嚴(yán)重污染(220～250 μg·m-3)，超過GB 3095—2012 二級濃度限值37.5%～56.25%；其他幾日空氣質(zhì)量為ρ(O3-8 h)達(dá)3級輕度污染(191～214 μg·m-3)，超過GB 3095—2012 二級濃度限值19.4%～33.75%。

從O3小時濃度分布(圖2)來看，1 h平均ρ(O3)日分布呈單峰型，06:00—07:00ρ(O3)最低，08:00—12:00是ρ(O3)快速增長時段，漲幅為30～40 μg·m-3·h-1，12:00—20:00為ρ(O3)高濃度的維持時段，最高濃度出現(xiàn)在18:00—19:00，21:00—次日06:00 為ρ(O3)的下降期，前半夜降幅為20～30 μg·m-3·h-1，后半夜降幅下降至10 μg·m-3·h-1。5月22—27日ρ(O3)日最低1 h平均濃度06:00—07:00降至63 μg·m-3，28—29日高達(dá)112 μg·m-3。ρ(O3)日最高1 h濃度出現(xiàn)在5月25日18:00，為281 μg·m-3，1 h平均濃度ρ(O3)超過GB 3095—2012 二級濃度限值40.5%，為輕度污染水平。承德市的O3污染主要由ρ(O3-8 h)超標(biāo)造成，因此ρ(O3)高濃度的維持時段12:00—20:00是造成承德市O3污染的關(guān)鍵時段。

對流層中的O3主要由前體物在一定的氣象條件下通過光化學(xué)反應(yīng)生成的，氣象條件在O3污染形成過程中的作用主要有3個:一是氣象條件有利于O3的生成，二是氣象條件不利于O3污染物的擴(kuò)散，三是氣象條件可導(dǎo)致O3的區(qū)域傳輸。

2.2 天氣形勢

5月21日20:00 500 hPa歐亞大陸呈現(xiàn)兩槽一脊型，中高緯度在貝加爾湖地區(qū)有一個寬脊影響我國北部，內(nèi)蒙古東部地區(qū)有一弱低壓切出，承德市上空受弱偏西氣流影響，海平氣壓場上承德市處于高低壓中心之間，風(fēng)場有氣旋性輻合，出現(xiàn)了多云天氣，空氣質(zhì)量為2級良，首要污染物為O3-8h。500 hPa中緯度為平直西風(fēng)環(huán)流影響，在新疆地區(qū)有小脊，且溫度脊落后于高度脊，低層850 hPa不斷有暖平流輸送，使得脊在東移過程中不斷加強(qiáng)，承德市持續(xù)受高壓脊和偏西氣流交替影響，在此種天氣形勢影響下承德市出現(xiàn)持續(xù)性高溫、低濕天氣，低云量較少，晴空輻射條件好，有利于O3的生成條件，使得5月22日空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)為3級輕度污染，23—24日呈持續(xù)加重趨勢，空氣質(zhì)量上升為4級中度污染，首要污染物均為O3-8 h。到5月25日08:00時高壓脊達(dá)到最強(qiáng)(圖3)，且承德市位于脊線上，此時海平面氣壓場上位于低壓前部高壓后部，風(fēng)場上有氣旋性輻合，850 hPa暖中心已移動到承德上空，850 hPa氣溫達(dá)24 ℃，925 hPa達(dá)30 ℃，當(dāng)日空氣污染狀況達(dá)到本次污染最嚴(yán)重的時候，為5級嚴(yán)重污染，首要污染物仍為O3-8 h。5月26日以后高壓脊不斷東移減弱，承德主要受弱脊和偏西氣流影響，O3污染程度減弱，空氣質(zhì)量指數(shù)開始降低，26—28日轉(zhuǎn)為4級中度污染，29日到6月1日降為3級輕度污染，6月2日轉(zhuǎn)為2級良。

圖2 2015年5月22日—6月1日承德市大氣O3濃度Fig.2 Ozone Concentration from May 22 to June 1，2015 in Chengde City

5月21日20:00—6月1日20：00承德市溫度高度剖面圖上，受高壓脊不斷增強(qiáng)的影響，從5月21日到26日整層氣溫持續(xù)升高，900 hPa超過20 ℃，27日后略有下降，但一直維持整層較高的溫度，空氣質(zhì)量指數(shù)和O3-8 h濃度的變化與大氣整層的溫度變化有很好的對應(yīng)關(guān)系。

2.3 氣象因子與O3濃度的相關(guān)性分析

將5月22日—6月1日O3小時濃度與氣溫、氣壓、風(fēng)速、相對濕度、能見度和白天3 h前的總輻射輻照度進(jìn)行相關(guān)性計算，樣本數(shù)共取了264 h的數(shù)據(jù)，6種氣象因子均通過了0.01的顯著性水平檢驗?？梢钥闯?，O3小時濃度與氣溫呈顯著正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.72，溫度越高則O3濃度越高；O3小時濃度與風(fēng)速呈正相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速越大O3濃度越高；O3小時濃度與氣壓呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，氣壓越低O3濃度越高；O3小時濃度與相對濕度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，濕度越小越有利于O3污染物的生成；O3與能見度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)較低；O3小時濃度與3 h以前的總輻射輻照度呈正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.54，可見太陽輻射是O3生成的重要促進(jìn)因子。

圖3 5月25日08:00時承德市500 hPa高度場和海平面氣壓場Fig.3 500 hPa altitude field and sea level pressure field at 8 o′clock on May 21 in Chengde City

從圖4可以看出，O3濃度隨溫度的升高而增大，當(dāng)氣溫低于15 ℃時，ρ(O3)基本低于100 μg·m-3，當(dāng)氣溫達(dá)到25 ℃時，則大部分ρ(O3)高于100 μg·m-3，最高可達(dá)250 μg·m-3；當(dāng)氣溫高于30 ℃時，ρ(O3)基本大于160 μg·m-3，但是最高濃度升高不再明顯。

圖4 O3濃度與氣溫、氣壓、相對濕度和風(fēng)速擬合關(guān)系散點圖Fig.4 O3 concentration and air temperature，air pressure，relative humidity and wind speed fitting relationship scatter plot

氣壓與O3濃度呈顯著負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為-0.55，從小時氣壓與O3濃度擬合的散點圖來看，氣壓在1 005 hPa時O3濃度最高，隨著氣壓的升高，O3濃度迅速降低，當(dāng)氣壓高于1 010 hPa時ρ(O3)均在100 μg·m-3以下。氣壓較低時有利于暖脊的增強(qiáng)和氣溫的升高，有利于O3污染物的生成。O3濃度最高值出現(xiàn)在相對濕度為 30%～50%時，當(dāng)相對濕度大于40%時O3濃度隨著相對濕度的增大而減小，當(dāng)相對濕度低于30%時也不利于O3濃度的升高。雖然空氣干燥有利于O3光化學(xué)反應(yīng)的生成，但是相對濕度較低時多由脊前西北氣流控制，有冷空氣且盛行下沉氣流，氣溫相對較低且污染物容易擴(kuò)散，O3濃度反而不易升高，這與之前O3污染的天氣形勢分析一致。較低的風(fēng)速下也可出現(xiàn)較高的O3濃度，但是當(dāng)風(fēng)速大于2 m·s-1時，ρ(O3)普遍大于100 μg·m-3，總體上O3濃度與風(fēng)速呈冪次正相關(guān)關(guān)系。風(fēng)速低于2 m·s-1時，隨著風(fēng)速的增大O3濃度明顯上升。

風(fēng)向和風(fēng)速對O3污染物的輸送有重要影響，同時對污染物的擴(kuò)散和積累作用明顯。從此次過程風(fēng)向風(fēng)速和O3濃度分布(圖5)來看，南風(fēng)和南東南風(fēng)出現(xiàn)的頻率最高，達(dá)11%以上；南風(fēng)對應(yīng)的風(fēng)速也最大，平均達(dá)4 m·s-1以上；西西南風(fēng)到南東南風(fēng)風(fēng)向范圍內(nèi)的ρ(O3)平均值較高，達(dá)187 μg·m-3；南風(fēng)對應(yīng)的ρ(O3)最高，平均為203 μg·m-3；西風(fēng)到西北風(fēng)出現(xiàn)的頻率最低，低于2%以下，且風(fēng)速較小，對應(yīng)的ρ(O3)平均值也最低，只有76～102 μg·m-3?？梢娔巷L(fēng)有利于O3污染物向承德市輸送并累積。

圖5 5月22日—6月1日承德市不同風(fēng)向、風(fēng)速對應(yīng)的O3濃度Fig.5 The O3 concentration corresponding to different wind speeds from May 22 to June 1 in Chengde City

2.4 氣象因子演變對O3的影響

2.4.1混合層高度和地表通風(fēng)系數(shù)

從5月22日—6月1日的混合層高度和地表通風(fēng)系數(shù)(圖6)來看，混合層高度和地表通風(fēng)系數(shù)在5月22—24日逐漸降低，24—27日逐漸升高，混合層高度均在1 300 m以上，地表通風(fēng)系數(shù)大于5 400 m2·s-1，垂直和水平方向的氣象擴(kuò)散能力均較強(qiáng)，有利于污染物的擴(kuò)散，所以27日以前O3濃度升高主要是氣象條件有利于O3污染物的生成和污染物的輸送。5月28—29日氣溫、光照、總輻射輻照度降低，28日混合層高度降低到999 m，地表通風(fēng)系數(shù)也減小到2 796 m2·s-1，垂直和水平方向的氣象擴(kuò)散能力均減弱，氣象條件不利于污染物的擴(kuò)散，使得O3夜間濃度升高，累積作用加強(qiáng)，雖然O3白天濃度較低，也達(dá)到了輕度污染的程度。5月30日—6月1日混合層高度和地表通風(fēng)系數(shù)增大，氣象條件又轉(zhuǎn)為有利于污染物擴(kuò)散，同時氣溫升高、日照時間增加、輻射增強(qiáng)，有利于O3污染物的生成和輸送。

圖6 5月22日—6月1日承德市混合層高度與地表通風(fēng)系數(shù)Fig.6 Mixed layer height and surface ventilation coefficient from May 22 to June 1 in Chengde City

2.4.2總輻射輻照度和日照

O3形成是復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)過程，與太陽輻射關(guān)系密切。該次過程總輻射輻照度集中在05:00—19:00，在12:00達(dá)到最大，最強(qiáng)小時輻照度可達(dá)1 080 W，上午上升，下午下降，O3濃度的峰值出現(xiàn)時間較總輻射輻照度峰值滯后6 h。

圖7為5月22日—6月1日逐日O3-8 h濃度和日照時數(shù)，5月22日受脊前西北氣流影響，天空晴朗無云，日照時數(shù)為12.4 h；23—27日受高壓脊影響，天空中有少量云出現(xiàn)，但日照時數(shù)均在9 h以上，有利于O3生成，導(dǎo)致這一時間內(nèi)O3-8h濃度較高，空氣質(zhì)量達(dá)中到重度污染。5月28—29日由于整日云量較多，地面接收到的日照時數(shù)低于4 h，O3-8 h濃度也隨之降低，空氣質(zhì)量等級降為3級輕度污染。

圖7 5月22日—6月1日承德市O3-8 h濃度與日照時數(shù)Fig.7 O3-8 h concentration and sunshine hours from May 22 to June 1 in Chengde City

2.4.3溫度、氣壓和相對濕度

O3污染的形成與氣溫關(guān)系密切，圖8給出了本次過程日溫度、氣壓和相對濕度與O3-8 h濃度的分布曲線，可以發(fā)現(xiàn)日最高氣溫均在28.8 ℃以上。受高壓脊東移增強(qiáng)的影響，5月22—26日日最高氣溫持續(xù)升高，最高達(dá)36 ℃，ρ(O3-8 h)從22—25日與日最高氣溫的變化趨勢一致，呈逐漸增加趨勢，并在25日達(dá)到峰值(286 μg·m-3)，26日略有下降，但仍高達(dá)250 μg·m-3。5月27日以后高壓脊減弱并移過承德地區(qū)，27—29日日最高氣溫開始下降，ρ(O3-8 h)也隨之逐漸降低；5月29日—6月1日日最高氣溫又緩慢回升，導(dǎo)致ρ(O3-8 h)也略有升高，維持在輕度污染以上水平。

從相對濕度來看，該次過程的平均相對濕度為45.7%，O3生成時相對濕度較低，基本介于37%～57%之間。5月22—23日日平均相對濕度升高，O3污染以輕到中度為主；5月24—27日逐漸降低，O3污染以中到重度為主；5月28日日平均相對濕度升至本次過程最高，水汽對O3有沉降作用，不利于O3的生成，O3污染程度開始減輕，并在5月29日出現(xiàn)了該次污染過程最低值；5月30日日平均相對濕度又明顯降低，O3-8 h濃度也略有升高，維持輕度污染以上水平。

5月22—28日隨著低壓系統(tǒng)向東移向承德市，海平面氣壓呈呈持續(xù)下降狀態(tài)，ρ(O3-8 h)則表現(xiàn)為先升后降的趨勢，在25日達(dá)到該次過程的峰值，表明有利于O3污染天氣的氣壓場為低壓前部和高壓后部之間，低壓中心和高壓中心影響均不利于承德市出現(xiàn)O3污染天氣。29日以后氣壓波動明顯，ρ(O3-8 h)變化較小，維持在輕度污染水平。

圖8 5月22日—6月1日承德市O3-8 h濃度與日最高氣溫、日平均相對濕度、日平均海平面氣壓的關(guān)系Fig.8 O3-8 h concentration and daily maximum temperature，daily average relative humidity and daily mean sea level pressure from May 22 to June 1 in Chengde City

2.5 區(qū)域傳輸對O3污染的作用

圖9為5月24日京津冀地區(qū)O3-8 h濃度分布圖，可以發(fā)現(xiàn)O3-8 h高濃度區(qū)域位于京津冀中北部地區(qū)，唐山市ρ(O3-8 h)最高，為275 μg·m-3，北京為241 μg·m-3，承德為235 μg·m-3。從5月24日的地面風(fēng)場圖可知,24日京津冀地區(qū)近地層的主導(dǎo)風(fēng)向以偏南風(fēng)為主，有利于將唐山地區(qū)的O3及其前體物向承德地區(qū)輸送；25日08:00主要風(fēng)向在唐山地區(qū)為南風(fēng)，在北京地區(qū)為西南風(fēng)，同時有利于唐山和北京的O3及其前體物向承德市輸送。5月25日京津冀中北部地區(qū)的O3污染較24日加重，最為嚴(yán)重的3個地區(qū)依次為北京、承德和唐山，北京的ρ(O3-8h)最高，為297 μg·m-3，承德為286 μg·m-3，唐山為265 μg·m-3?？梢姡谀巷L(fēng)和西南風(fēng)的作用下唐山市和北京市的O3及其前體物向承德輸送，加重了承德市的O3污染。

圖9 京津冀地區(qū)5月24—25日O3-8 h濃度和地面風(fēng)場Fig.9 O3-8 h concentration on May 24，ground wind at 20 o′clock on May 24 and O3-8 h concentration on May 25 in Beijing-Tianjin-Hebei region

3 結(jié)論

通過對2015年5月22日—6月1日承德市O3重污染過程的氣象條件進(jìn)行分析，得到以下結(jié)論：

(1)承德市O3污染天氣發(fā)生時的天氣形勢為500 hPa受高壓脊控制，850 hPa有20 ℃以上的暖中心，并有強(qiáng)暖平流輸送，海平面氣壓場受低壓前部和高壓后部的均壓場影響，盛行偏南氣流。

(2)O3濃度與氣溫、風(fēng)速、總輻射輻照度呈正相關(guān)關(guān)系，與氣壓、相對濕度和能見度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。有利于O3污染天氣的氣象條件為氣溫高、風(fēng)速大、輻射強(qiáng)、日照時數(shù)長、氣壓低、相對濕度低，能見度較小，S風(fēng)最有利于O3污染物向承德地區(qū)輸送。

(3)O3污染天氣時水平和垂直方向的氣象擴(kuò)散條件較好，氣象條件對O3污染的作用主要表現(xiàn)為促進(jìn)O3污染物的生成和傳輸。輻射、日照、氣溫、氣壓、相對濕度等氣象因子的演變對ρ(O3-8h)的變化有重要影響。

(4)此次O3污染過程京津冀中北部地區(qū)污染嚴(yán)重，在南風(fēng)和西南風(fēng)的作用下唐山市和北京市的O3及其前體物向承德輸送，加重了承德市的O3污染。