吳娟娟,卞建民*,萬罕立,魏 楠,馬于曦

松嫩平原地下水氮污染健康風險評估

吳娟娟1,2,卞建民1,2*,萬罕立1,2,魏 楠3,馬于曦1.2

(1.吉林大學新能源與環(huán)境學院,吉林 長春 130021；2.吉林大學地下水資源與環(huán)境教育部重點實驗室,吉林 長春 130021；3.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012)

為探明松嫩平原地下水氮污染現(xiàn)狀及其對人類健康的影響,利用淺層地下水采樣測試數(shù)據(jù),運用地統(tǒng)計學分析及三角隨機模型開展了兒童和成人群體攝入氮污染風險評估及其不確定性研究.結(jié)果表明:研究區(qū)氮污染物主要存在形式為硝態(tài)氮,樣品超標率為44.35%,最大值達到566.2mg/L,硝態(tài)氮濃度大于20mg/L的區(qū)域約占區(qū)內(nèi)總面積的60%,主要分布在東中部高平原地區(qū),西部山前傾斜平原污染較輕;以Isight5.9-2為平臺,基于三角模糊法耦合隨機模型,考慮人類活動及農(nóng)業(yè)發(fā)展的影響,將研究區(qū)劃分為不同單元,非致癌風險排序為:評價單元Ⅲ>評價單元Ⅱ>評價單元Ⅰ,且單元Ⅲ污染物主要來源于農(nóng)業(yè)活動,單元Ⅲ、Ⅱ區(qū)域風險遠高于安全閾值1,會對兒童和成人群體健康造成潛在危害,對兒童威脅更大;污染物濃度和參數(shù)的不確定性對風險值影響的波動范圍較大,三角隨機模型對數(shù)據(jù)變化更為敏感,可降低三角模糊法的不確定性,單元Ⅰ兒童風險區(qū)間值橫跨安全閾值1,可能會誤導污染防控決策;硝態(tài)氮濃度對風險貢獻率均在90%以上,明確對硝態(tài)氮濃度參數(shù)隨機抽樣的必要性,提高評價結(jié)果的可靠性.

地下水；氮污染；健康風險評估；不確定性

地下水通常是家庭飲用、農(nóng)業(yè)灌溉和工業(yè)活動的重要水資源[1].然而,各種污染源的持續(xù)氮排放對地下水構(gòu)成風險,已成為全球普遍存在的問題[2-3],而且硝態(tài)氮可以在地下水中持續(xù)存在幾十年,并累積到較高水平[4],關于地下水氮污染及健康風險評價的研究日益引起人類社會的關注[5].

關于地下水健康風險評價研究多基于確定性角度,采用美國環(huán)保署(USEPA)推薦模型,在水質(zhì)調(diào)查與檢測的基礎上,應用地統(tǒng)計學法進行評價并提供方案[6-12].但是系統(tǒng)模型、情景和人類活動引起評價結(jié)果的不確定性始終存在[13].目前降低評價結(jié)果不確定性的常見方法有區(qū)間數(shù)[14-15]、模糊數(shù)學[16-17]、隨機模擬[18-19]及神經(jīng)網(wǎng)絡理論[20].其中,隨機理論應用最為廣泛,但由于取樣和測試所造成的誤差,不能準確地反映評價區(qū)域內(nèi)真實的污染水平及其分布特征,從而制約了運用隨機理論對污染物模擬分析;三角模糊法用算術平均值、幾何標準差以及不同的置信水平量化不確定性,適用處理和表達模糊信息,但是現(xiàn)有三角模糊數(shù)的乘除法和函數(shù)運算等尚不夠嚴謹,實現(xiàn)過程比較復雜.近幾年,部分學者通過隨機模擬將三角模糊數(shù)及其函數(shù)之間的運算轉(zhuǎn)化為普通實數(shù)間的運算,可以定義污染濃度分布情況,定量得出非致癌風險的大量模擬序列,具有計算簡便快速、精度高的優(yōu)點,在一定程度上減小評價結(jié)果的不確定性,因此三角隨機模型是一種更加科學、合理的污染物健康風險評價方法[21-22].

松嫩平原(黑龍江)是重要的商品糧基地和輕重工業(yè)開發(fā)區(qū),農(nóng)業(yè)用地占主導地位,化肥、農(nóng)藥施用量逐年增加,加之地下水位埋深較淺(一般<10m),區(qū)域地下水氮含量超標問題十分嚴重;此外,該區(qū)地下水為區(qū)域重要水源,對以地下水為飲用水源和灌溉用水的居民身體健康存在極大的潛在風險.為此,本文分析松嫩平原地下水氮污染現(xiàn)狀以及空間分布特征,采用模糊隨機理論描述風險評價過程的不確定性,將三角模糊變量表示成均勻隨機變量的函數(shù),基于Isight5.9-2平臺,構(gòu)建三角隨機模型評估兒童和成人群體經(jīng)飲水途徑攝入氮污染非致癌風險,與三角模糊數(shù)模型進行結(jié)果比對,表征模型參數(shù)不確定性對評價結(jié)果的影響,同時篩選出敏感參數(shù),明確敏感參數(shù)隨機抽樣的必要性,為地下水氮污染控制與治理提供依據(jù).

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)概況

松嫩平原位于黑龍江省西部,工作區(qū)幅員面積為11.7×104km2.根據(jù)地形地貌概略劃分為東北部高平原、中部低平原、西部山前平原及河谷平原4個水文地質(zhì)分區(qū).該區(qū)淺層地下水主要賦存于第四系松散堆積物中,水化學作用積極,受環(huán)境和人類活動因素影響大,地下水化學成分復雜,水化學類型主要以HCO3–Ca型、HCO3–Na·Ca型、HCO3–Ca·Mg型等重碳酸型水為主,礦化度多小于1000mg/L.研究區(qū)2016年末人口總數(shù)為2327.8萬人,占黑龍江省總?cè)丝诘?1.27%,是全省人口密度最大的地區(qū);區(qū)內(nèi)農(nóng)業(yè)用地占主導地位,現(xiàn)有糧食種植面積815.58萬hm2,占全省耕地總面積的51.40%.

1.2 數(shù)據(jù)來源

依托松嫩平原地下水污染調(diào)查評價工作,根據(jù)研究區(qū)水文地質(zhì)狀況,選取2012~2014年采集的淺層地下水樣品(分布見圖1).樣品的采集、運輸和儲存嚴格遵守《地下水環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T164- 2004)[23],樣品中NO3-、NH4+和NO2-分別采用紫外分光光度法、納氏試劑分光光度法和比色法測試,檢出限分別為0.01、0.01和0.002mg/L[24].

圖1 采樣點分布

1.3 方法

1.3.1 地下水健康風險評價模型 按照USEPA的定義,人類健康風險評估有3種潛在的接觸途徑:直接飲水攝入、空氣吸入和皮膚吸收,由于地下水氮素不會揮發(fā)而且皮膚吸收量不及飲水攝入量的千分之一,本文只考慮經(jīng)飲水攝入,暴露劑量用以下公式表示:

式中:CDI為暴露劑量, mg/(kg×d);CW為目標物質(zhì)的質(zhì)量濃度,mg/L;IR為每日飲水量,L/d;EF為暴露頻率,365d/a;ED為持續(xù)飲水時間,表示人體終生攝入非致癌慢性毒害物的年數(shù),一般非致癌風險取30a;BW為人體體重,kg;WT為暴露發(fā)生的平均時間,一般非致癌風險取30a;根據(jù)物質(zhì)的毒性可分為致癌風險和非致癌風險,目前氮素對人類致癌的證據(jù)不是很充分,所以只評估氮素的非致癌風險,根據(jù)USEPA推薦的風險模型如下:

式中:THI為總非致癌風險指數(shù),無量綱;HI為風險指數(shù)(無量綱);為引起非致癌效應慢性毒害的目標物質(zhì)總數(shù)(無量綱);RfD為地下水中目標物質(zhì)的參考計量,mg/(kg×d).

通過計算非致癌物經(jīng)飲用水途徑的健康風險值,并對比健康風險參考標準值,進而判斷地下水的健康風險程度.根據(jù)USEPA健康風險評價標準,總非致癌風險指數(shù)(THI)的界限值為1,當THI>1時,表明人體承受環(huán)境給予的非致癌風險度不可接受.

1.3.2 基于三角隨機理論的地下水健康風險評價模型 (1)三角模糊數(shù)定義三角模糊數(shù)是由Zadeh在1965年提出,在給定區(qū)域X內(nèi),對任何∈X,模糊集可定義為:

各參數(shù)意義同上,根據(jù)各參數(shù)的三角模糊數(shù)和式(7)~(9)建立模型,以Isight5.9-2軟件為平臺,輸入已構(gòu)建的參數(shù),設置三角模糊數(shù)集為三角分布類型,采用拉丁超立方進行隨機抽樣模擬10000次,THI為響應結(jié)果,得到總非致癌風險值的模擬系列{THI|= 1,2,3…},為隨機模擬次數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 地下水氮污染狀況

2.1.1 地下水氮素含量 利用spss軟件對研究區(qū)地下水“三氮”含量進行描述性統(tǒng)計分析,結(jié)果如表1所示.

表1 松嫩平原地下水“三氮”含量

注:標準限值參考《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749—2006)[25].

由表1可以看出,研究區(qū)地下水中硝態(tài)氮、亞硝態(tài)氮和氨氮的檢出率均較高,分別為95.16%、70.97%、52.42%,地下水中氮污染物主要存在形式為硝態(tài)氮,樣品超標率為50.81%,最大值達到566.2mg/L,平均值為87.498mg/L,是《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749— 2006)[25]中地下水源限值(20mg/L)的4.37倍.地下水樣品中的NO2-污染物濃度最大值僅為0.979mg/L,且水樣含量均未超過標準限值,故下文只對NO3-、NH4+污染物進行健康風險評價.

2.1.2 地下水氮素空間分布特征 采用克里格插值法對地下水“三氮”含量進行最優(yōu)無偏插值,得到“三氮”含量的空間分布見圖2.研究區(qū)硝態(tài)氮污染較嚴重,呈面狀分布,參考《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749—2006)[25],地下水硝態(tài)氮含量大于20mg/L的區(qū)域占總面積的60%左右,集中分布在東部區(qū)域,包括依安縣、拜泉縣、明水縣、青崗縣、肇東市、安達市、巴彥縣等,以及北部包括嫩江縣、訥河縣等地區(qū),強烈的農(nóng)業(yè)活動是造成該區(qū)污染的主要原因;硝態(tài)氮污染較輕的地區(qū)約占總面積的40%,主要分布在西部沖洪積平原區(qū).研究區(qū)亞硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的地下水污染較輕,地下水亞硝態(tài)氮污染主要集中在訥河縣、齊齊哈爾市以及大慶市等地區(qū);地下水銨態(tài)氮污染主要集中在望奎縣、林甸縣、泰來縣、杜爾伯特蒙古族自治縣等地區(qū).上述分析可知,研究區(qū)地下水氮污染含量超標嚴重,呈面狀分布,局部地區(qū)出現(xiàn)異常高值,進行人體健康風險評價十分必要.

2.2 健康風險評估

2.2.1 評價單元 研究表明,地下水硝態(tài)氮濃度過高與人類活動有關,特別是農(nóng)業(yè)活動中化肥的過度使用[4].本研究以有針對性的進行健康風險評價為目的,按照研究區(qū)耕地面積將其劃分為不同評價單元,結(jié)合土地利用特點,從而科學、合理的闡述不同評價單元健康風險產(chǎn)生的差異及影響因素,不同評價單元劃分見圖3,評價單元Ⅰ是農(nóng)業(yè)活動相對較少、人口居住較稀疏的自然保護區(qū),評價單元Ⅱ是人口居住的密集、工業(yè)相對發(fā)達的城鎮(zhèn)區(qū),評價單元Ⅲ是農(nóng)業(yè)活動強烈的灌區(qū).

圖3 松嫩平原評價單元

2.2.2 基于三角模糊法的健康風險評價 健康風險評價模型中飲水暴露的參考劑量參照USEPA標準,并結(jié)合研究區(qū)域的實際情況,得出模型參數(shù)下限、期望值和上限,相關參數(shù)見表2.

將各評價單元NO3-、NH4+污染物濃度數(shù)據(jù)進行模糊化,結(jié)果處理見表3.

表2 風險評估模型中的相關參數(shù)

注:本研究只考慮3~8歲的兒童.

表3 各評價單元地下水氮污染物濃度及三角模糊數(shù)

表4 污染物非致癌風險的區(qū)間值(a=0.8)

對于不同隸屬度(?(0,1))可以計算得出不同的區(qū)間數(shù)值.=0為可能風險值的上限和下限值,=1為最可能風險.本文采用較高的置信水平(=0.8)對健康風險進行評估,評價結(jié)果見表4,氮素污染物濃度的最大值與最小值波動范圍較大,表明評價結(jié)果確實存在很大的不確定性;成人和兒童群體各單元風險區(qū)間排序為:評價單元Ⅲ>評價單元Ⅱ>評價單元Ⅰ,評價單元Ⅲ是農(nóng)業(yè)活動強烈的灌區(qū),所以,氮污染主要來源于農(nóng)業(yè)活動,同時,該單元的數(shù)據(jù)模糊性最強,不確定性影響最為顯著,對數(shù)據(jù)變化最為敏感;單元Ⅱ、Ⅲ污染物的總風險值均>1,不可接受,且成人的總風險值大于兒童,該區(qū)域地下水更易對兒童健康產(chǎn)生影響.隸屬度曲線見圖4,隸屬度曲線可以反映區(qū)間范圍的可信度水平,即越大,表示數(shù)據(jù)可信度越高,出現(xiàn)的頻率也越大,圖4中隨著隸屬度減小,非致癌風險上下限制不斷增大,即數(shù)據(jù)的模糊性呈增強趨勢.

2.2.3 基于三角隨機法的健康風險評價 根據(jù)1.3.1節(jié)三角隨機模擬的數(shù)據(jù)處理方法,以Isight5.9- 2中蒙特卡洛模塊為平臺,隨機模擬10000次后,結(jié)果滿足0.001的精度,模擬結(jié)果收斂,非致癌風險值見表5.

評價單元Ⅲ對成人和兒童群體非致癌風險均最大,平均值為3.342和5.980,評價單元Ⅱ風險次之,平均值為3.313和5.307,評價單元Ⅰ最小,平均值為0.960和2.010;除單元Ⅰ對成人群體風險較小,其余遠高于安全閾值1,會對人身體健康造成潛在危害;由表5可以看出,氮污染物對兒童的威脅更大.評價單元Ⅱ、Ⅲ的風險值約是單元Ⅰ的4~8倍,這是因為評價單元Ⅰ區(qū)域自然保護區(qū)占地面積較大,工農(nóng)業(yè)用地占比較小,地下水受污染輕,對人類健康造成的影響較小;評價單元Ⅱ區(qū)域中城鎮(zhèn)用地占比較大,排放的生活污水下滲進入地下水,因此,該地區(qū)經(jīng)飲水途徑氮污染物非致癌風險較高;評價單元Ⅲ區(qū)域農(nóng)業(yè)用地占比較大,農(nóng)業(yè)活動施用大量化學肥料,高氮肥料隨灌溉水入滲污染地下水,造成該區(qū)域地下水氮素含量嚴重高值,影響人類健康.

表5 非致癌健康風險模擬結(jié)果

三角隨機模型評價結(jié)果與三角模糊數(shù)近似,說明該模型計算結(jié)果合理.單元Ⅲ地區(qū)兒童風險指數(shù)對數(shù)據(jù)變化最為敏感,因此以評價單元Ⅲ兒童HI為例的累積概率分布見圖5.

圖5 累概率分布

2.3 不確定性及敏感性分析

2.3.1 不確定性分析 受污染物濃度和評價參數(shù)不確定性的影響,不同評價單元風險最大與最小值相差非常大.不確定性表現(xiàn)為以下2點:(1)三角隨機模型得出單元Ⅰ的評價結(jié)果區(qū)間為[0.042,3.915],可能低于或者高于安全閾值1,此時污染物濃度和參數(shù)不確定性可能會誤導污染防控決策,單元Ⅱ、Ⅲ也會因為不確定性誤導評價結(jié)果,且單元Ⅱ、Ⅲ最大值與最小值波動范圍較大,評價結(jié)果的不確定性比單元Ⅰ大;(2)由表5可以看出,單元Ⅰ的風險平均值為0.960<1,對成人健康不構(gòu)成潛在威脅,可是若考慮3個評價單元的綜合影響,風險平均值為2.472>1,就會對單元Ⅰ地區(qū)造成決策失誤.三角隨機模擬法得到的評價結(jié)果區(qū)間波動范圍大于三角模糊法,如利用三角模糊法得到單元Ⅲ的兒童評價結(jié)果區(qū)間值為[0,17.530],而三角隨機模擬得到單元Ⅲ的兒童評價結(jié)果區(qū)間值為[0.108,22.043],說明在三角隨機模擬方法中,評價結(jié)果對數(shù)據(jù)變化較為敏感,可降低三角模糊法的不確定性.采用Monte Carlo方法可以把三角模糊數(shù)及其函數(shù)之間的運算轉(zhuǎn)化為普通實數(shù)之間的運算,可以減少三角模糊數(shù)計算過程產(chǎn)生的不確定性,同時,很大程度降低了異常數(shù)值對評價結(jié)果的影響,更簡便地反映系統(tǒng)中更多更復雜的情況,風險評價的結(jié)果能夠更全面、合理地反映地下水環(huán)境健康風險水平的真實情況,能夠為決策者提供更加科學客觀的依據(jù).

2.3.2 敏感性分析 敏感性分析是指從眾多不確定性因素中找到對響應結(jié)果有重要影響的因素.蒙特卡洛敏感性分析方法可以考慮多個不確定性參數(shù)變化,能全面、準確的反應各參數(shù)對計算指標的影響程度.蒙特卡洛模擬計算時,把多次模擬結(jié)果保存,通過在計算結(jié)果中分析各個不確定性因素大小排序和計算結(jié)果大小排序之間的相關系數(shù),從而確定敏感程度.本研究基于Isight5.9-2,采用蒙特卡洛隨機取樣統(tǒng)計分析法,擬考慮污染物濃度和參數(shù)(即飲水量、體重)進行敏感性分析,結(jié)果顯示非致癌風險對各參數(shù)的敏感度存在一定的差異,其中,各評價單元地區(qū)硝態(tài)氮濃度對總非致癌風險的貢獻率在90%以上(表6),說明硝態(tài)氮濃度為影響總非致癌風險的主要因素,而銨態(tài)氮濃度和參數(shù)的不確定性對評價結(jié)果較小.實際研究中若不考慮硝態(tài)氮污染物濃度變化,會導致風險評價決策失誤,同時應該增加硝態(tài)氮的測試精度,減小評價結(jié)果的不確定性.

表6 硝態(tài)氮污染物對總風險貢獻率

3 結(jié)論

3.1 硝態(tài)氮為氮污染的主要存在形式,最大值達到566.2mg/L,平均值為87.498mg/L,是《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749—2006)中地下水源限值(20mg/L)的4.37倍,樣品超標率為44.35%.硝態(tài)氮含量超過限值(20mg/L)的區(qū)域約占區(qū)內(nèi)總面積的60%,主要集中東中部高平原地區(qū).

3.2 成人和兒童群體非致癌風險排序為:評價單元Ⅲ>評價單元Ⅱ>評價單元Ⅰ,污染物主要來源于農(nóng)業(yè)活動;單元Ⅲ、Ⅱ地區(qū)的非致癌風險遠高于安全閾值1,說明經(jīng)飲水途徑會對身體健康造成潛在危害,對兒童的威脅更大.

3.3 三角隨機模型中污染物濃度和參數(shù)的不確定性對非致癌風險值的影響波動范圍大,評價結(jié)果對數(shù)據(jù)變化較為敏感;評價單元Ⅰ的兒童風險模擬值區(qū)間橫跨安全閾值1,可能誤導污染防控決策.硝態(tài)氮濃度對風險值貢獻率均在90%以上.

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Health risk assessment of groundwater nitrogen pollution in Songnen Plain.

WU Juan-juan1,2, BIAN Jian-min1,2*, WAN Han-li1,2, WEI Nan3, MA Yu-xi1,2

(1.College of New Energy and Environment Institute, Jilin University, Changchun 130021, China；2.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；3.Chinese Academy of Environmental Planning, Beijing 100012, China)., 2019,39(8)：3493~3500

To explore the Songnen Plain of nitrogen pollution and its effect on human health, this study employed shallow groundwater sampling test data, geostatistical analysis and conducted the triangular random model to assess the risk of nitrogen exposure in children and adults, and performed the uncertainty analysis. The results showed that: The main nitrogen pollutants was nitrate nitrogen, and the sample exceeded the standard rate of 44.35%, and the maximum value reached 566.2mg/L, and the region with a concentration of nitrate nitrogen greater than 20mg/L accounted for about 60% of the total area in the region, mainly distributed in the high plain area of the eastern and central parts, and the western front slope plain was less polluted; Based on the triangular fuzzy coupled stochastic model on the Isight 5.9-2platform , considering the impact of human activities and agricultural development, the study area was divided into different units. The non-carcinogenic risk ranking was: evaluation unit III> evaluation unit II>evaluation unit I, and the contaminants in Unit III were mainly derived from agricultural activities, and the risks in Units III and II were much higher than the safety threshold value of 1, which may cause potential harm to children and adults, and threaten children more; The uncertainty of pollutant concentration and parameters had a large fluctuation range for the risk value, and the triangular random model was more sensitive to data changes, which can reduce the uncertainty of the triangular fuzzy method. The unit I risk interval value crossed the safety threshold 1, and it may mislead pollution prevention and control decisions; the contribution rate of nitrate nitrogen concentration to risk was above 90%, which clarified the necessity of random sampling to improve the reliability of the evaluation results.

groundwater；nitrogen pollution；health risk assessment；uncertainty

X523

A

1000-6923(2019)08-3493-08

吳娟娟(1996-),女,寧夏銀川人,碩士研究生,主要從事水環(huán)境與水生態(tài)研究.發(fā)表論文1篇.

2019-02-25

國家重點研發(fā)計劃(2018YFC1800404);國家自然科學青年基金(41807155);吉林省科技廳重點項目(20190303076SF)

* 責任作者, 教授, bianjianmin@126.com