劉翠玲, 周子彥, 李天瑞, 徐瑩瑩, 孫曉榮, 吳靜珠

(北京工商大學(xué) 計算機(jī)與信息工程學(xué)院/北京市食品安全與大數(shù)據(jù)重點實驗室， 北京 100048)

在光譜測量中，會遇到模型失效問題，如利用一臺儀器上采集的數(shù)據(jù)(稱為源域數(shù)據(jù))建立的校正模型，應(yīng)用于另一臺儀器采集的數(shù)據(jù)(稱為目標(biāo)域數(shù)據(jù))上的預(yù)測結(jié)果有較大偏差，甚至無法使用，這極大地阻礙了光譜儀器的大規(guī)模應(yīng)用，以及光譜現(xiàn)場快速檢測。有研究表明，可以采用模型轉(zhuǎn)移解決模型失效[1-2]。傳統(tǒng)的模型轉(zhuǎn)移方法有直接校正法(direct standardization，DS)[3-4]、分段直接校正法[5-6]、Shenk’s算法[7-8]、斜率偏差校正法[9-10]、典型相關(guān)性分析[11]，這些算法的發(fā)展比較成熟，都得到廣泛應(yīng)用。隨著現(xiàn)今分析技術(shù)在農(nóng)業(yè)、石化、制藥行業(yè)的快速發(fā)展[12-14]，光譜間的模型傳遞問題再次成為制約該技術(shù)發(fā)展的主要因素。由于傳遞光譜對象間經(jīng)常出現(xiàn)吸光度偏差、波長偏移以及譜峰寬度不一致等問題，儀器間很可能存在非線性關(guān)系，需要新的模型轉(zhuǎn)移方法來更好地解決模型轉(zhuǎn)移中遇到的難題。近年來，計算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，一些機(jī)器學(xué)習(xí)方法被用于解決這一問題。遷移學(xué)習(xí)是機(jī)器學(xué)習(xí)的一大分支，現(xiàn)階段遷移學(xué)習(xí)主要用于圖片、文本、語義等方面，在光譜方面的應(yīng)用比較少，在光譜模型轉(zhuǎn)移方面的應(yīng)用則更加稀少。例如Ntalampiras提出了一種遷移學(xué)習(xí)框架，利用鳥類對不同音樂類型的親和程度來識別鳥類的聲學(xué)相似度[15]；岳學(xué)軍等[16]基于高光譜和深度遷移學(xué)習(xí)實現(xiàn)了柑橘葉片鉀素含量的精準(zhǔn)預(yù)測;Hirtz等[17]利用遷移學(xué)習(xí)研究顱內(nèi)電流對軀體感覺的影響。Durbha等[18]提出一種圖像信息挖掘(IIM)系統(tǒng)，主要使用遷移學(xué)習(xí)解決空間數(shù)據(jù)庫的標(biāo)注問題。這些對于遷移學(xué)習(xí)的應(yīng)用本質(zhì)上都是挖掘分析不同形式數(shù)據(jù)的特征值并加以分析研究，尤其是圖像本質(zhì)上就是數(shù)組的形式，這一點與光譜分析不謀而合，而且通過提取特征分析規(guī)避了不同光譜儀器間非線性的差異和光譜數(shù)據(jù)之間存在波長偏移等問題。本文嘗試應(yīng)用遷移學(xué)習(xí)的方法用于近紅外光譜的模型轉(zhuǎn)移研究。

遷移學(xué)習(xí)有很多實現(xiàn)方法，其中數(shù)據(jù)分布自適應(yīng)方法是最常用的一種方法。采用遷移學(xué)習(xí)中數(shù)據(jù)分布自適應(yīng)方法，針對3組實驗儀器的近紅外光譜模型食用油理化指標(biāo)(酸值、過氧化值)，結(jié)合偏最小二乘法(partial least squares, PLS)，建立定量分析模型，進(jìn)行模型轉(zhuǎn)移研究。

1 原理及算法

數(shù)據(jù)分布自適應(yīng)基本思想是：由于源域和目標(biāo)域的數(shù)據(jù)概率分布不同，通過對源域和目標(biāo)域數(shù)據(jù)進(jìn)行一些變換，從而將源域和目標(biāo)域的數(shù)據(jù)分布拉近，使得源域數(shù)據(jù)建立的模型也可以應(yīng)用于目標(biāo)域數(shù)據(jù)。

根據(jù)數(shù)據(jù)分布的性質(zhì)，數(shù)據(jù)分布自適應(yīng)方法又可以分為邊緣分布自適應(yīng)、條件分布自適應(yīng)以及聯(lián)合分布自適應(yīng)。本文采取的是邊緣分布自適應(yīng)方法，其目的是減小源域和目標(biāo)域的邊緣概率分布距離，從而完成遷移學(xué)習(xí)。從形式上來說，邊緣分布自適應(yīng)方法是用源域數(shù)據(jù)概率分布P(Xs)和目標(biāo)域數(shù)據(jù)概率分布P(Xt)之間的距離來近似兩個領(lǐng)域之間的差異。實現(xiàn)邊緣分布自適應(yīng)方法的名稱是遷移學(xué)習(xí)成分分析(transfer component analysis，TCA)。

文中設(shè)計的遷移算法模型轉(zhuǎn)移流程如圖1，該程序運(yùn)行于Windows系統(tǒng)下，編寫軟件為Matlab 2016b版本。

圖1 遷移算法模型轉(zhuǎn)移流程Fig.1 Transfer flow chart of migration algorithm model

2 實驗方案及光譜采集

2.1 實驗儀器與方法

傅里葉紅外光譜儀VERTEX70(簡稱V70)，Bruker公司；傅里葉近紅外光譜儀Antaris Ⅱ(簡稱A Ⅱ)，Thermo Scientific公司。技術(shù)參數(shù)如表1。

表1 光譜檢測儀器的指標(biāo)參數(shù)

實驗包括3組，第1組以Antaris Ⅱ近紅外光譜儀(利用透射探頭)采集的數(shù)據(jù)為源域數(shù)據(jù)，Antaris Ⅱ近紅外光譜儀(利用光纖探頭)采集的數(shù)據(jù)為目標(biāo)域數(shù)據(jù);第2組以VERTEX70紅外光譜儀采集的數(shù)據(jù)為源域數(shù)據(jù)， Antaris Ⅱ近紅外光譜儀(利用光纖探頭)采集的數(shù)據(jù)為目標(biāo)域數(shù)據(jù)；第3組以Antaris Ⅱ近紅外光譜儀(利用透射探頭)采集的數(shù)據(jù)為源域數(shù)據(jù)，以VERTEX70紅外光譜儀采集的數(shù)據(jù)為目標(biāo)域數(shù)據(jù)。

2臺儀器的具體參數(shù)設(shè)置:分辨率為16 cm-1;樣本掃描次數(shù)為32次;背景掃描次數(shù)為32次;光譜的采集范圍為12 000～4 000 cm-1;光闌設(shè)置6 mm;掃描速度10 kHz。

調(diào)查發(fā)現(xiàn)食用油的特征譜區(qū)分布在5 000～5 500 cm-1,但為了避免光譜信息的丟失，本次實驗利用的是5 000～9 000 cm-1的光譜數(shù)據(jù)，共520個波數(shù)點，兩種儀器采集的50個食用油樣本的近紅外譜圖如圖2。

圖2 食用油近紅外光譜圖Fig.2 Near-infrared spectrum of edible oil

2.2 模型傳遞評價參數(shù)

模型的評價參數(shù)選擇相關(guān)系數(shù)(correlation coefficient of cross-validation,R2)，預(yù)測均方根誤差(root mean square error of prediction,RMSEP)。R2越大表明光譜信息與分析組分的相關(guān)性越好，RMSEP越小，表明預(yù)測性能越好，模型傳遞的效果越好。

圖3 食用油酸值模型轉(zhuǎn)移前的預(yù)測結(jié)果Fig.3 Predicted results of acid value model before transfer

3 實驗與分析

3.1 預(yù)處理

原始光譜包含50條樣本光譜，每條光譜包含520個數(shù)據(jù)點，其中包含了大量的無用信息，故提前使用主成分分析(Principal component analysis,PCA)處理原始光譜數(shù)據(jù)。經(jīng)過PCA處理后，原本每條光譜的520個數(shù)據(jù)點僅留存49個數(shù)據(jù)點，其余數(shù)據(jù)點貢獻(xiàn)度為0，故處理后的每條光譜數(shù)據(jù)包含49個光譜點。

3.2 食用油酸值模型轉(zhuǎn)移結(jié)果與分析

3.2.1酸值無模型轉(zhuǎn)移前建模結(jié)果

將源域數(shù)據(jù)和目標(biāo)域數(shù)據(jù)以同樣的分布策略劃分為建模集和預(yù)測集，其中建模集包含40個樣本，預(yù)測集包含10個樣本。

利用源域數(shù)據(jù)的建模集，結(jié)合PLS算法建立校正模型，利用該模型驗證源域數(shù)據(jù)的預(yù)測集樣本。再利用該模型驗證目標(biāo)域數(shù)據(jù)的預(yù)測集樣本，3組實驗結(jié)果如圖3。

3.2.2酸值模型轉(zhuǎn)移后建模結(jié)果

將源域數(shù)據(jù)和目標(biāo)域數(shù)據(jù)通過遷移學(xué)習(xí)TCA算法使其具有相似的分布，核函數(shù)選擇線性核函數(shù)。將經(jīng)過變換后的源域數(shù)據(jù)和目標(biāo)域數(shù)據(jù)以轉(zhuǎn)移前同樣的分布策略劃分為建模集和預(yù)測集。

再利用源域的40個建模集樣本數(shù)據(jù)，結(jié)合PLS算法建立校正模型，利用該模型預(yù)測源域的10個預(yù)測集樣本數(shù)據(jù)。再利用該模型預(yù)測目標(biāo)域的10個預(yù)測集樣本數(shù)據(jù)，3組實驗結(jié)果如圖4。

圖4 食用油酸值模型轉(zhuǎn)移后的預(yù)測結(jié)果Fig.4 Prediction results of acid value model after transfer

3.2.3實驗結(jié)果說明

在遷移學(xué)習(xí)轉(zhuǎn)移前，由于不同儀器之間、同一儀器不同光譜探頭之間存在很大的硬件差異和環(huán)境差異，由這些差異而導(dǎo)致的光譜數(shù)據(jù)的不同，使得一種儀器采集的光譜數(shù)據(jù)所建立的模型不能直接用于預(yù)測另一種儀器采集的光譜數(shù)據(jù)。但是經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)轉(zhuǎn)移后3組實驗的預(yù)測結(jié)果有了很大程度的改善，其中R2的數(shù)值顯著提升，而RMSEP的數(shù)值顯著下降。綜合兩個模型參數(shù)，說明經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)后，食用油的酸值定量模型預(yù)測的準(zhǔn)確性和模型回歸的表現(xiàn)均優(yōu)于遷移學(xué)習(xí)前的模型。統(tǒng)計實驗結(jié)果如表2。根據(jù)同樣的數(shù)據(jù)，采用直接校正法進(jìn)行模型轉(zhuǎn)移，得到經(jīng)過模型轉(zhuǎn)移后的結(jié)果如表3。

由表2、表3數(shù)據(jù)可知，遷移學(xué)習(xí)較DS算法有一定的優(yōu)勢，但效果不明顯。經(jīng)過分析，主要原因是進(jìn)行掃描所用儀器的分辨率參數(shù)均為16 cm-1，導(dǎo)致得到的樣本光譜數(shù)據(jù)沒有出現(xiàn)明顯的波長偏移現(xiàn)象，傳統(tǒng)的模型轉(zhuǎn)移算法仍然有一定的優(yōu)勢。然而，在實際的操作中，不同儀器采集的光譜數(shù)據(jù)普遍存在比較明顯的波長偏移現(xiàn)象，遷移學(xué)習(xí)在模型轉(zhuǎn)移中的優(yōu)勢將進(jìn)一步擴(kuò)大。次要原因是樣本的個數(shù)偏少，影響模型穩(wěn)定性。

表2 遷移學(xué)習(xí)前后酸值建模結(jié)果統(tǒng)計

表3 DS運(yùn)算后酸值建模結(jié)果統(tǒng)計

3.3 食用油過氧化值模型轉(zhuǎn)移結(jié)果與分析

3.3.1過氧化值無模型轉(zhuǎn)移前建模結(jié)果

將源域數(shù)據(jù)和目標(biāo)域數(shù)據(jù)以同樣的分布策略劃分為建模集和預(yù)測集，其中建模集包含40個樣本，預(yù)測集包含10個樣本。

利用源域數(shù)據(jù)的建模集，結(jié)合PLS算法建立校正模型，利用該模型驗證源域數(shù)據(jù)的預(yù)測集樣本。再利用該模型驗證目標(biāo)域數(shù)據(jù)的預(yù)測集樣本，3組實驗結(jié)果如圖5。

圖5 食用油過氧化值模型轉(zhuǎn)移前的預(yù)測結(jié)果Fig.5 Predicted results of model of edible oil peroxide value before transfer

3.3.2過氧化值模型轉(zhuǎn)移后建模結(jié)果

TCA算法的設(shè)置和結(jié)果與酸值模型轉(zhuǎn)移實驗相同。利用源域的40個建模集樣本數(shù)據(jù)，結(jié)合PLS算法建立校正模型，利用該模型預(yù)測源域的10個預(yù)測集樣本數(shù)據(jù)。再利用該模型預(yù)測目標(biāo)域的10個預(yù)測集樣本數(shù)據(jù)，3組實驗結(jié)果如圖6，統(tǒng)計實驗結(jié)果如表4。

由表4可知，經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)轉(zhuǎn)移后3組實驗的預(yù)測結(jié)果有了很大程度的改善，其中R2的數(shù)值顯著提升，而RMSEP的數(shù)值顯著下降。綜合兩個模型參數(shù)，說明經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)后，食用油的過氧化值定量模型預(yù)測的準(zhǔn)確性和模型回歸的表現(xiàn)均優(yōu)于遷移學(xué)習(xí)前的模型。根據(jù)同樣的數(shù)據(jù)，采用直接校正法DS進(jìn)行模型轉(zhuǎn)移，得到經(jīng)過模型轉(zhuǎn)移后的結(jié)果如表5。

圖6 食用油過氧化值模型轉(zhuǎn)移后的預(yù)測結(jié)果Fig.6 Predicted results of model of edible oil peroxide value after transfer

實驗組遷移學(xué)習(xí)前模型參數(shù)R2遷移學(xué)習(xí)前模型參數(shù)RMSEP遷移學(xué)習(xí)后模型參數(shù)R2遷移學(xué)習(xí)后模型參數(shù)RMSEP主機(jī):A Ⅱ(透射)從機(jī):A Ⅱ(光纖)-0.2589803.0384000.8247901.133500主機(jī):VERTEX 70從機(jī):A Ⅱ(光纖)-0.5097003.7400000.8045201.345800主機(jī):A Ⅱ(透射)從機(jī):VERTEX 70-0.0319707.8505000.8022903.436200

表5 DS運(yùn)算后過氧化值建模結(jié)果統(tǒng)計

由表5數(shù)據(jù)可知，DS算法與遷移學(xué)習(xí)在過氧化值的建模結(jié)果基本與酸值建模結(jié)果一致。

4 結(jié) 論

研究表明，經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)算法轉(zhuǎn)移后，模型預(yù)測結(jié)果都有了不同程度的改善。隨著光譜檢測儀器的不斷發(fā)展，針對每一種每一臺儀器去建立相應(yīng)樣本的模型顯然是不現(xiàn)實的，實驗驗證了遷移學(xué)習(xí)的確可以在一定程度上解決模型轉(zhuǎn)移的問題，是一個比較可行的解決方案。但是，在本次實驗中，遷移學(xué)習(xí)算法轉(zhuǎn)移后的模型預(yù)測結(jié)果與理想結(jié)果仍存在一定的差距。產(chǎn)生差距的原因：一方面可能是由于樣本的個數(shù)及種類仍然不夠豐富，使模型結(jié)果不具備確實的可靠性；另一方面遷移學(xué)習(xí)的具體實施辦法有很多角度，不同的實施辦法可能適用于不同種類的樣本。綜上，下一步將從增加食用油樣本的種類和數(shù)量，以及嘗試其他遷移學(xué)習(xí)方法兩個角度進(jìn)行進(jìn)一步的實驗研究。