謝玲玲, 牛亞然, 王亮, 陳文亮, 鄭學(xué)斌, 黃貞益

等離子噴涂ZrC基涂層逐道逐層沉積殘余應(yīng)力模擬與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

謝玲玲1,2,3, 牛亞然2, 王亮2, 陳文亮1, 鄭學(xué)斌2, 黃貞益3

(1. 南京航空航天大學(xué) 機(jī)電學(xué)院, 南京 210016; 2. 中國(guó)科學(xué)院 上海硅酸鹽研究所 特種無(wú)機(jī)涂層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200050; 3. 安徽工業(yè)大學(xué) 冶金工程學(xué)院, 馬鞍山 243002)

采用商用ANSYS14.5軟件, 依據(jù)復(fù)合梁增層力學(xué)模型, 采用逐道逐層累積模型模擬了C/C復(fù)合材料表面等離子噴涂ZrC基涂層沉積殘余應(yīng)力的特征, 分析了SiC過(guò)渡層、第二相(SiC, MoSi2)和涂層厚度對(duì)ZrC基涂層殘余應(yīng)力的影響, 并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)果表明, SiC過(guò)渡層有效緩解了涂層與基體的熱失配應(yīng)力。涂層體系的應(yīng)力隨著涂層厚度的增加逐漸減小, 符合應(yīng)力松弛和疊加規(guī)律。在涂層內(nèi)部的徑向應(yīng)力以拉應(yīng)力為主, 基體中主要為壓應(yīng)力, 且在界面邊緣存在壓應(yīng)力集中的極限區(qū)域, 易使涂層產(chǎn)生裂紋并沿界面擴(kuò)展。該模擬采用逐道逐層累積的方法更逼近實(shí)際噴涂過(guò)程, 能更準(zhǔn)確預(yù)測(cè)涂層的殘余應(yīng)力。

等離子噴涂; ZrC基涂層; 有限元模擬; 逐道逐層沉積; 殘余應(yīng)力

C/C復(fù)合材料具有密度低, 耐高溫?zé)g、耐粒子侵蝕等優(yōu)異性能, 且在2200 ℃以內(nèi)強(qiáng)度和模量隨溫度的升高不降反升的獨(dú)特性能, 是熱防護(hù)系統(tǒng)所需的理想結(jié)構(gòu)材料[1-2]。但C/C復(fù)合材料在370 ℃左右就開(kāi)始氧化, 且氧化速率隨溫度升高迅速提高, 采取高溫抗氧化涂層對(duì)其抗氧化保護(hù)是有效途徑[3]。SiC與C/C復(fù)合材料有良好的熱匹配性、化學(xué)相容性及優(yōu)異的高溫抗氧化性能, 常被用作過(guò)渡層[4]。ZrC因具有極高熔點(diǎn)、優(yōu)異的熱化學(xué)穩(wěn)定性、良好的抗氧化燒蝕和抗高速流沖刷性備受關(guān)注[5]。ZrC涂層的高溫抗氧化性能較差, 一般添加含硅物質(zhì), 牛亞然等[6-7]采用等離子噴涂制備的ZrC/SiC和ZrC/MoSi2涂層, 可顯著提高ZrC涂層的高溫抗氧化燒蝕性能。李賀軍課題組[8-9]利用等離子噴涂法在C/C復(fù)合材料SiC內(nèi)涂層的表面制備不同ZrC/SiC含量比的梯度涂層和MoSi2基復(fù)合涂層, 燒蝕實(shí)驗(yàn)表明這兩種涂層體系具有優(yōu)異的力學(xué)性能以及抗燒蝕性能。由于等離子噴涂制備涂層過(guò)程中涉及高溫、大的溫度梯度以及涂層與基體間的熱物理性能差異, 在涂層與基體界面處必然存在殘余應(yīng)力, 殘余應(yīng)力的大小和分布直接影響涂層的結(jié)合性能和可靠性[10]。因此, 殘余應(yīng)力的預(yù)測(cè)和控制對(duì)提高涂層質(zhì)量、延長(zhǎng)其使用壽命作用顯著。Kuroda等[11]研究表明殘余應(yīng)力的形成存在于噴涂過(guò)程和沉積后的冷卻過(guò)程中。由于殘余應(yīng)力的形成對(duì)整個(gè)噴涂過(guò)程有著較強(qiáng)的依賴性, 因此對(duì)其準(zhǔn)確預(yù)測(cè)存在困難。隨著計(jì)算機(jī)和有限元模擬技術(shù)的發(fā)展, 運(yùn)用數(shù)值模擬預(yù)測(cè)涂層的殘余應(yīng)力是有效手段。

目前, 有關(guān)超高溫涂層在制備過(guò)程中的沉積殘余應(yīng)力的有限元模擬工作集中于熱障涂層。Wang等[12]采用有限元模擬等離子噴涂熱障涂層的殘余應(yīng)力來(lái)優(yōu)化設(shè)計(jì)涂層結(jié)構(gòu)。超高溫涂層的超高溫、高馬赫數(shù)的應(yīng)用環(huán)境以及涂層和基體材料與熱障涂層體系都有顯著不同。因此, 采用有限元方法開(kāi)展超高溫涂層的應(yīng)力分析具有創(chuàng)新性和可行性, 對(duì)指導(dǎo)其失效機(jī)制的研究及材料組成設(shè)計(jì)有顯著意義。

本研究采用ANSYS14.5有限元商業(yè)軟件, 以C/C復(fù)合材料為基體, 研究等離子噴涂ZrC基復(fù)合涂層在沉積過(guò)程中產(chǎn)生的殘余熱應(yīng)力, 分析過(guò)渡層、第二相以及涂層厚度對(duì)界面處的殘余應(yīng)力及其分布的影響, 為ZrC基涂層的應(yīng)用提供設(shè)計(jì)依據(jù)。

1 殘余應(yīng)力的理論模型

涂層制備時(shí)都是逐層沉積到已形成的涂層或基體上, 可將該涂層形成過(guò)程分成個(gè)有限厚度的薄層依次沉積的過(guò)程, 建立該過(guò)程統(tǒng)一的增層力學(xué)模型[13], 如圖1所示。根據(jù)復(fù)合梁理論和疊加原理, 可獲得個(gè)薄層沉積后涂層體系產(chǎn)生的殘余應(yīng)力。

2 有限元建模

2.1 幾何模型

以等離子噴涂ZrC基涂層為研究對(duì)象, C/C復(fù)合材料基體試樣采用40 mm′5 mm的圓餅狀, SiC過(guò)渡層的厚度為0.05 mm?？紤]第二相及其含量對(duì)應(yīng)力的影響, 共設(shè)計(jì)5種涂層材料: ①ZrC; ②ZrC- 20vol%MoSi2(ZM2); ③ZrC-40vol%MoSi2(ZM4); ④ZrC- 20vol%SiC(ZS2); ⑤ZrC-40vol%SiC(ZS4)。取涂層厚度分別為0.15、0.25和0.35 mm; 考慮有無(wú)SiC過(guò)渡層的兩種工況, 共30種案例。根據(jù)軸對(duì)稱, 取圓餅軸截面的一半進(jìn)行二維造型。在噴涂過(guò)程中, 噴涂材料先在基體上沉積成一道, 按一定的搭接率逐道累積成一薄層, 再由薄層逐層沉積成涂層。涂層的每道長(zhǎng)度取16 mm, 高度取0.025 mm, 道搭接率設(shè)為50%, 噴槍以400 mm/s的速度掃描[14]。為簡(jiǎn)化計(jì)算, 將噴槍的一個(gè)掃描歷程所獲得的層離散化為2.5道, 噴槍每次的移動(dòng)距離為8 mm, 并將道呈高斯分布的幾何形狀進(jìn)行了階梯狀簡(jiǎn)化, 如圖2所示。

2.2 模型假設(shè)

采用熱–結(jié)構(gòu)間接耦合進(jìn)行計(jì)算, 從熱彈性的角度考慮做作以下假設(shè): (1)涂層在制備時(shí)不產(chǎn)生塑性變形或蠕變, 材料為各向同性; (2)只考慮基體、涂層表面與空氣的自然對(duì)流, 不考慮熱輻射及相變; (3) 假設(shè)整個(gè)涂層系統(tǒng)變形連續(xù), 不考慮涂層裂紋、氣孔等缺陷; (4)認(rèn)為相鄰層之間的界面不存在起伏特征, 僅考慮為平直界面; (5)不考慮相鄰層之間的界面熱阻效應(yīng)對(duì)涂層溫度場(chǎng)分布的影響。

圖1 沉積第n層時(shí)復(fù)合梁增層力學(xué)模型示意圖

圖2 涂層沉積過(guò)程模型

2.3 物理模型

噴涂時(shí)把基體和過(guò)渡層作為整體, 設(shè)其初始溫度為25 ℃, 涂層粉末以其熔點(diǎn)溫度撞擊在基體上并急速冷凝?；w底部始終與環(huán)境存在對(duì)流換熱, 對(duì)流換熱系數(shù)為8 W/(m2·K), 熱交換溫度為25 ℃; 涂層在沉積過(guò)程中等離子焰流與涂層表面之間的對(duì)流換熱系數(shù)設(shè)為25 W/(m2·K), 沉積結(jié)束后, 與環(huán)境之間的對(duì)流換熱系數(shù)為8W/(m2·K), 熱交換溫度為25 ℃[15]?；贏NSYS軟件, 采用生死單元技術(shù), 用APDL命令流每0.05 s將每個(gè)薄層內(nèi)代表道的單元塊按噴涂方向逐道激活, 再通過(guò)逐層計(jì)算。瞬態(tài)熱傳導(dǎo)分析時(shí)采用2維4節(jié)點(diǎn)PLANE55熱實(shí)體單元和2維8節(jié)點(diǎn)PLANE183實(shí)體結(jié)構(gòu)單元, 網(wǎng)格劃分示意圖如圖3所示。

圖3 網(wǎng)格劃分示意圖

2.4 材料熱物理性能

基體與涂層材料的熱物性能參數(shù)如表1所示。

涂層體系的熱物理性能參數(shù)采用以下原則確定:

1)根據(jù)Mori-Tanaka平均場(chǎng)理論計(jì)算涂層的體積模量和切變模量[18]。

表1 模型中基體與涂層材料的熱物理性能參數(shù)[16-17]

3)采用Kingery公式預(yù)測(cè)熱導(dǎo)率[18]。

式中:、1和2分別是涂層材料、ZrC/SiC或ZrC/MoSi2的熱導(dǎo)率。

4)比熱容、密度、彈性模量和泊松比按照Voight 模型的線性混合法則確定[19]。

3 結(jié)果分析與驗(yàn)證

3.1 徑向應(yīng)力

3.1.1 無(wú)SiC過(guò)渡層

圖4為0.35 mm厚的涂層體系在基體/涂層界面的徑向應(yīng)力沿徑向的分布曲線。分析可得, 各涂層體系在界面的徑向應(yīng)力都為壓應(yīng)力; 應(yīng)力值沿徑向逐漸增大, 直至邊緣=19 mm附近產(chǎn)生應(yīng)力突變, 應(yīng)力值又急劇減小, 這與文獻(xiàn)[20]的結(jié)果相吻合。

圖5為0.35 mm厚的涂層體系在涂層表面的徑向應(yīng)力沿徑向的分布曲線。分析可得, 涂層表面的應(yīng)力主要為拉應(yīng)力, 這符合涂層的熱膨脹系數(shù)比基體大, 冷卻過(guò)程中其收縮量比基體要大的原理。拉應(yīng)力值沿徑向逐漸減小, 當(dāng)靠近試樣邊緣轉(zhuǎn)變?yōu)閴簯?yīng)力, 且在=19.5 mm處的壓應(yīng)力值達(dá)到最大。這種應(yīng)力突變易使涂層產(chǎn)生剝落, 這從文獻(xiàn)[21]在ZrC基體表面采用等離子噴涂制備了不含過(guò)渡層的ZrB2-SiC-ZrC復(fù)合涂層的實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了驗(yàn)證: 由于噴涂過(guò)程中試樣在邊緣的應(yīng)力較集中, 導(dǎo)致在邊緣處發(fā)生自然脫落。

圖4 徑向應(yīng)力在基體/涂層界面沿徑向變化曲線(tc=0.35 mm)

圖5 徑向應(yīng)力在涂層表面沿徑向變化曲線(tc=0.35 mm)

3.1.2 有SiC過(guò)渡層

圖6為0.35 mm厚的涂層體系在過(guò)渡層/涂層界面的徑向應(yīng)力沿徑向變化曲線。分析可得, 各涂層體系在界面處的應(yīng)力主要為拉應(yīng)力, 其值沿徑向遞減, 在邊緣處轉(zhuǎn)變?yōu)閴簯?yīng)力; ZM4、ZM2涂層體系呈現(xiàn)出更大的應(yīng)力值, 這主要因?yàn)閆rC-MoSi2材料的熱傳導(dǎo)系數(shù)相對(duì)于ZrC-SiC材料較高, 而彈性模量較低, 但熱傳導(dǎo)系數(shù)占主導(dǎo)。

圖7為0.35 mm厚的涂層體系在涂層表面的徑向應(yīng)力沿徑向的分布曲線。分析可得, 涂層表面的應(yīng)力為拉應(yīng)力, 并沿徑向逐漸遞減, 同樣在邊緣處轉(zhuǎn)變?yōu)閴簯?yīng)力; 且施加SiC過(guò)渡層后, 該涂層體系的徑向應(yīng)力值相對(duì)于不含SiC層時(shí)降低了, 說(shuō)明SiC過(guò)渡層緩解了涂層與基體間的熱物性差異。

圖6 徑向應(yīng)力在過(guò)渡層/涂層界面沿徑向變化(tc=0.35 mm)

圖7 涂層表面的徑向應(yīng)力沿徑向變化曲線(tc=0.35mm)

3.2 軸向應(yīng)力

圖8為各涂層的最大軸向應(yīng)力比較, 分析可知: 應(yīng)力最大值出現(xiàn)在基體邊緣。無(wú)過(guò)渡層時(shí), 涂層越厚, 最大軸向拉應(yīng)力越小, 在基體/涂層界面的邊緣存在壓應(yīng)力集中; 增加過(guò)渡層后, 壓應(yīng)力集中轉(zhuǎn)移到過(guò)渡層/涂層界面的邊緣, 且在其附近出現(xiàn)拉應(yīng)力集中。這種在局部區(qū)域出現(xiàn)拉應(yīng)力與壓應(yīng)力集中交替的現(xiàn)象會(huì)促使裂紋產(chǎn)生, 并沿界面擴(kuò)展。

3.3 剪切應(yīng)力

圖9為不同涂層的最大剪切應(yīng)力比較, 分析可知: 最大應(yīng)力值出現(xiàn)在涂層表面的邊緣。無(wú)SiC過(guò)渡層時(shí), 在基體/涂層界面的邊緣點(diǎn)存在最大的壓應(yīng)力, 且涂層越厚, 壓應(yīng)力越大; 增加SiC過(guò)渡層后, 最大壓應(yīng)力轉(zhuǎn)移到了過(guò)渡層與涂層界面的邊緣點(diǎn), 這勢(shì)必引起涂層在冷卻過(guò)程中出現(xiàn)界面微裂紋。

3.4 等效應(yīng)力

圖10為各涂層體系在不同涂層厚度下的最大等效應(yīng)力比較, 分析可知: ZrC-MoSi2涂層體系的等效應(yīng)力值較大; 且涂層厚度為0.15 mm的等效應(yīng)力較大, 0.35 mm厚涂層的等效應(yīng)力較小, 這主要是熱循環(huán)可松弛涂層中前面道次沉積所產(chǎn)生應(yīng)力的緣故, 即應(yīng)力的疊加與沉積層厚度的周期性增加和溫度的周期性變化有關(guān), 涂層越厚, 噴涂的層次越多, 越有利于降低殘余應(yīng)力。這符合圖11所示的應(yīng)力疊加和松弛規(guī)律[22]。

圖8 各涂層的最大軸向應(yīng)力比較

圖9 各涂層的最大剪切應(yīng)力比較

3.5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

圖12為等離子體噴涂制備ZrC基涂層的表面形貌。由圖(a)可見(jiàn), ZS涂層表面存在少量的空洞, 圖(b)顯示純ZrC涂層表面出現(xiàn)了較多數(shù)量的孔洞和微裂紋, 圖(c)顯示ZM2涂層表面有較多裂紋和孔洞, 且部分孔洞連接貫穿形成裂紋。這是因?yàn)橥繉优c基體的熱膨脹系數(shù)存在差異[23], 涂層在冷卻過(guò)程中形成的殘余熱應(yīng)力來(lái)不及釋放形成裂紋[24], 且表明ZM2涂層的內(nèi)應(yīng)力最大[25], 這與有限元計(jì)算結(jié)果吻合較好。

圖13是C/C復(fù)合材料抗氧化涂層和SiC過(guò)渡層的截面形貌。由圖可見(jiàn), 各涂層厚度均勻, 結(jié)構(gòu)致密。涂層中元素Si的濃度沿著涂層厚度方向逐漸降低, 這說(shuō)明SiC涂層不但是化學(xué)反應(yīng)結(jié)合, 而且是梯度過(guò)渡的涂層。這既提高了SiC涂層與C/C基材的結(jié)合強(qiáng)度, 又有利于緩解涂層與基材熱膨脹系數(shù)不匹配, 為釋放界面熱應(yīng)力起到很好的過(guò)渡, 降低了涂層開(kāi)裂的趨勢(shì)。總之, SiC過(guò)渡層具有良好的熱匹配性, 可顯著降低ZrC基涂層的殘余應(yīng)力。

圖10 涂層表面的最大等效應(yīng)力變化

圖11 逐層沉積過(guò)程中應(yīng)力累積示意圖[22]

圖12 涂層的表面形貌

(a) ZS2; (b) ZrC; (c) ZM2

圖13 C/C復(fù)合材料涂層的截面SEM照片(a)和涂層中Si的EDS面分析結(jié)果(b)

3.6 涂層的分層失效機(jī)制

圖14(a~b)分別為不含過(guò)渡層和施加過(guò)渡層后的徑向應(yīng)力在ZrC-40vol%MoSi2涂層表面的分布特征。分析表明各涂層體系的應(yīng)力主要為拉應(yīng)力, 而基體和過(guò)渡層主要為壓應(yīng)力, 這極易造成涂層的分層失效。

界面剝離應(yīng)力是導(dǎo)致分層失效的主要因素, 依據(jù)ZM4涂層的應(yīng)力分布, 分析界面剝離應(yīng)力沿徑向的變化如圖15所示?；w與涂層界面邊緣的剝離應(yīng)力為拉應(yīng)力, 圖(a)顯示了拉應(yīng)力隨著與邊緣距離的增加, 拉應(yīng)力降低并改變狀態(tài), 在邊緣附近的位置存在一個(gè)最大壓應(yīng)力。圖(b)顯示了在涂層表面邊緣的剝離應(yīng)力為壓應(yīng)力, 壓應(yīng)力的變化情況與拉應(yīng)力相反[26]。

4 結(jié)論

采用逐道逐層累積模型模擬了ZrC基涂層沉積過(guò)程的殘余應(yīng)力, 經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證后獲得以下結(jié)論:

1)涂層體系的軸向應(yīng)力和剪切應(yīng)力變化很小, 徑向應(yīng)力是主要表現(xiàn)形式。徑向應(yīng)力在涂層內(nèi)部以拉應(yīng)力為主, 在基體中大都為壓應(yīng)力, 在界面邊緣存在壓應(yīng)力集中, 易使涂層產(chǎn)生裂紋并沿界面擴(kuò)展;

2)SiC過(guò)渡層緩解了涂層與基體間的熱物理性能差異。添加過(guò)渡層后, 涂層體系在基體/涂層界面的應(yīng)力值降低了; 且應(yīng)力值隨著涂層厚度的增加逐漸減小, 這符合應(yīng)力松弛和疊加規(guī)律;

3)ZrC-MoSi2涂層在界面處的拉應(yīng)力較大, 這符合其熱傳導(dǎo)系數(shù)相對(duì)于ZrC-SiC材料較高, 而彈性模量較低, 但熱傳導(dǎo)系數(shù)占主導(dǎo)的原理, 并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好;

4)采用逐道逐層累積模擬涂層沉積過(guò)程更逼近實(shí)際噴涂過(guò)程, 能更準(zhǔn)確預(yù)測(cè)涂層的殘余應(yīng)力。

圖14 徑向應(yīng)力在ZM4涂層表面的分布

(a) Without SiC transition layer; (b) With SiC transition layer

圖15 涂層結(jié)構(gòu)界面剝離應(yīng)力示意圖

(a) The maximum tensile stress at the edge; (b) The maximum compressive stress at the edge

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Residual Stresses of Plasma Sprayed ZrC-based Coatings during Path-by-path and Layer-by-layer Deposition: Simulation and Experimental Verification

XIE Ling-Ling1,2,3, NIU Ya-Ran2, WANG Liang2, CHEN Wen-Liang1, ZHENG Xue-Bin2, HUANG Zhen-Yi3

(1. College of Mechanical and Electrical Engineering, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China; 2. Key Laboratory of Inorganic Coating Materials, Shanghai Institute of Ceramics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, China; 3. Metallurgical Engineering College, Anhui University of Technology, Maanshan 243002, China)

Commercial ANSYS14.5 software was used to simulate the residual stress characteristics in the deposition process of plasma sprayed ZrC-based coatings on the surface of C/C composite substrates. The simulation combined the mechanical model of composite beam adding laminate layer, and the finite element model of accumulation of path-by-path and layer-by-layer. Effects of SiC transition layer, second phase (SiC, MoSi2) and coating thickness on residual stresses of the ZrC-based coatings were analyzed and validated by experiments. All results show that the SiC transition layer effectively relieve thermal mismatch stress between the coating and the substrate. Stress of the coating decreases gradually with the increase of coating thickness, which conforms to the stress relaxation and superposition law. There exist tensile stress in the coating, and compressive stress in the substrate. Moreover, compressive stress concentration is found at the interface edge, which is easly induced cracks formation and propagation along the interface. Therefor, our simulation method in present study could simulate actual spray process and predict residual stress of the coatings accurately.

plasma spray; ZrC-based coatings; finite element simulation; path-by-path and layer-by-layer deposition; residual stress

TQ174

A

1000-324X(2019)07-0768-07

10.15541/jim20180450

2018-09-21;

2018-11-28

中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽所重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金(KLICM201309); 安徽省高校自然科學(xué)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2017A804) Key Laboratory of Inorganic Coating Materials in Chinese Academy of Sciences (KLICM201309); Key Project of Natural Science in Anhui Provincial Department of Education (KJ2017A804)

謝玲玲(1978-), 女, 博士研究生. E-mail: xll@ahut.edu.cn

牛亞然, 副研究員. E-mail: yrniu@mail.sic.ac.cn; 鄭學(xué)斌, 研究員. E-mail: xbzheng@mail.sic.ac.cn