齊瑩

（惠州學(xué)院 資產(chǎn)管理處，廣東 惠州 516007）

隨著啁啾脈沖放大技術(shù)的發(fā)展［1］，飛秒激光可以輸出更高的能量，飛秒激光在各種應(yīng)用中的重要性越來越大。其中，飛秒激光與金屬的相互作用是這些應(yīng)用中的一個(gè)重要的分支，研究飛秒激光與金屬之間的相互作用對許多應(yīng)用越來越重要。飛秒激光照射金屬是一個(gè)復(fù)雜的物理過程，當(dāng)金屬表面被飛秒激光脈沖照射時(shí)，由于電子的比熱容極低，電子溫度在極短的時(shí)間內(nèi)迅速上升，而晶格溫度幾乎保持不變，電子和晶格之間將產(chǎn)生巨大的溫差［2］。考慮到電子晶格的耦合機(jī)制，電子和晶格的非平衡態(tài)能量傳輸過程將發(fā)生［3］?；谶@個(gè)非平衡態(tài)的加熱過程，許多學(xué)者研究了飛秒激光輻照多層金屬薄膜的熱行為過程［4-6］。另外，金屬金鍍層的光學(xué)多層金屬鍍膜是許多光電器件的重要制造手段，由于飛秒激光的峰值功率極高，當(dāng)照射到這些金屬薄膜時(shí)容易損傷金屬薄膜［7］。因此，提高多層薄膜在飛秒激光照射下的損傷閾值就顯得十分重要了［8-10］。在飛秒激光照射下，金薄膜表面將部分吸收激光輻射，而金薄膜底層的溫度變化主要來源于頂層金薄膜的能量傳遞。因此，飛秒激光照射下的電子與晶格的熱非平衡態(tài)過程將影響表層金薄膜吸收激光能量的再分配過程，從而影響頂層金沉積的激光能量，進(jìn)而影響頂層金薄膜的損傷閾值。本文中，采用雙層金屬結(jié)構(gòu)作為研究對象，利用雙溫方程計(jì)算飛秒激光輻照金屬薄膜的能量吸收與傳遞過程。結(jié)果發(fā)現(xiàn)底層金屬能有效地改變頂層金膜的能量再分配，從而改變頂層金膜的損傷閾值。

1 理論方法

研究金屬薄膜表面受飛秒激光照射的熱行為理論方法是Anisimov等人提出的雙溫模型（TTM）［11］，TTM描述了飛秒激光在金屬表面的吸收而導(dǎo)致的溫度升高的演變過程，可應(yīng)用于模擬飛秒激光與金屬相互作用時(shí)電子和晶格之間的能量轉(zhuǎn)移［12］。一維雙溫方程如下［7］：

這里Ce是電子熱容，Te是電子溫度，ke是電子熱傳率，G是電子晶格耦合系數(shù)，Cl是晶格熱容，Tl是晶格溫度，kl是晶格熱傳導(dǎo)率，t是時(shí)間，x是深度，S是光源項(xiàng)。

由于激光脈沖在時(shí)間上是高斯型的函數(shù)分布，光源項(xiàng)S的表達(dá)式如下：

這里β=4ln（2），R是表面反射率，I是飛秒脈沖激光能量密度，tp是脈沖寬度，α是光吸收系數(shù)。

電子熱容Ce是與電子溫度成正比的，Ce=γTe。而當(dāng)溫度升高時(shí)候，晶格熱容的變化是非常小的，認(rèn)為晶格熱容是一常量。電子熱傳導(dǎo)率ke=ke0BTe/（ATe2+BTl），ke0、A和B是材料相關(guān)的常量。由于金屬中的熱傳導(dǎo)機(jī)制主要取決于電子，因此晶格熱導(dǎo)率取金屬熱導(dǎo)率的1%，［5］同時(shí)晶格熱導(dǎo)率隨著溫度的變化較小，將其視為常數(shù)。電子晶格耦合系數(shù)G=G0（A（Te+Tl）/B+1）是溫度相關(guān)的函數(shù)。

圖1 雙層金屬薄膜結(jié)構(gòu)示意圖，頂層厚度為l，總厚度為L

圖1 給出了對于雙層結(jié)構(gòu)示意圖，TTM格式如下［2］：

雙層結(jié)構(gòu)的初始條件為

邊界條件為

接口位置的邊界條件為

表1 金和銅兩種金屬的物理參數(shù)［7］

2 結(jié)果與討論

圖2 表面處電子溫度（a）和晶格溫度（b）隨著延遲時(shí)間的變化，激光能量密度為100 mJ/cm2

我們設(shè)定薄膜的總厚度L為200 nm，也就是單層金薄膜厚度為200 nm，雙層金屬為100 nm厚度的金和100 nm厚度的銅組成的金/銅薄膜。在計(jì)算中，采用的飛秒激光波長為800 nm，脈沖寬度為100 fs，對應(yīng)的金表面的反射率R=0.974［7］，表1給出了計(jì)算所需的金和銅兩種金屬的物理參數(shù)［7］。圖2給出了單層Au與Au/Cu雙層薄膜表面處電子溫度和晶格溫度隨著延遲時(shí)間的變化關(guān)系，激光能量密度為100 mJ/cm2。從圖2（a）可以看出，在激光照射下電子溫度在極短的時(shí)間內(nèi)迅速升高，激光脈沖結(jié)束后，基于電子熱擴(kuò)散效應(yīng)電子溫度隨著時(shí)間逐漸降低。同時(shí)，對于不同的金屬薄膜，電子溫度的衰減趨勢是不同的，Au/Cu雙層金屬薄膜的衰減明顯地快于單層Au薄膜，雙層金屬薄膜的熱平衡時(shí)間被大大縮減了。從圖2（b）可以看出，單層Au的晶格溫度明顯高于Au/Cu雙層薄膜的晶格溫度。

圖3 熱平衡時(shí)晶格溫度隨著深度的變化關(guān)系，延遲時(shí)間為20 ps，激光能量密度為100 mJ/cm2

圖4 電子熱流隨著延遲時(shí)間的變化激光能量密度為100 mJ/cm2

熱平衡時(shí)晶格溫度隨著深度的分布如圖3所示，延遲時(shí)間為20 ps，這里定義熱平衡為電子和晶格溫度隨著延遲時(shí)間幾乎保持不變。可以看出雙層金屬的晶格溫度在兩個(gè)層界面的位置（100 nm處）劇烈變化，類似于一個(gè)鋸齒狀。這是因?yàn)榈讓咏饘貱u的電子晶格耦合系數(shù)明顯高于頂層金屬Au的電子晶格耦合系數(shù)，表面處沉積的激光能量從Au層重新分配到底層Cu，在底層Cu中的電子能更有效地耦合到晶格振動(dòng)，導(dǎo)致Cu層被優(yōu)先進(jìn)行晶格加熱。如表1，Cu比Au有更大的電子晶格耦合系數(shù)。在從Au層到底層Cu的熱傳的過程中，在界面位置處（100 nm處）的電子熱流如圖4所示。對于0 ps到5 ps范圍內(nèi)的延遲時(shí)間里，Au/Cu的電子熱流高于單層Au的電子熱流。這說明雙層情況下，電子的能量能更快地從頂層金屬擴(kuò)散到底層金屬。因此，頂層的金屬累積的熱量大大降低，從而增加頂層金屬的損傷閾值。

圖5 表面最大晶格溫度隨著激光能量密度的變化關(guān)系

接下來，我們在前面提到的條件下計(jì)算了單層Au和雙層Au/Cu表面處最大晶格溫度隨著激光能量密度的變化關(guān)系，如圖5所示，圖中虛線表示頂層Au的熔化溫度。表面最大晶格溫度是晶格溫度隨著延遲時(shí)間變化中的最大值，同時(shí)，這里定義Au的損傷閾值為頂層Au達(dá)到熔點(diǎn)溫度（1337K）。從圖5可以看出，薄膜表面最大晶格溫度隨著激光能量密度的增加而逐漸增加，單層Au的表面溫度高于Au/Cu的表面溫度。在高的激光能量密度下，單層Au和Au/Cu雙層金屬的晶格溫度差也更大。另外，從圖中也可以得到單層Au和Au/Cu雙層金屬的損傷閾值分別為1450 mJ/cm2和1880 mJ/cm2，Au/Cu相對于單層Au的損傷閾值提高了大約30%。因此，通過選擇合適的底層金屬的雙層金屬薄膜結(jié)構(gòu)能明顯提高了頂層金屬薄膜的損傷閾值。

3 結(jié)論

我們通過TTM計(jì)算了單層Au和Au/Cu雙層金屬薄膜的電子和晶格溫度隨著時(shí)間和深度的分布。在同樣飛秒激光能量密度照射下，Au/Cu雙層金屬的電子溫度衰減明顯快于單層Au的電子溫度，同時(shí)，單層Au的晶格溫度明顯高于Au/Cu雙層薄膜的晶格溫度。這由于Cu的電子晶格耦合系數(shù)明顯大于Au的電子晶格耦合系數(shù)，頂層Au的電子能量能更快地?cái)U(kuò)散到底層金屬。另外，對于Au表面溫度計(jì)算表明，所有激光能量密度下單層Au的表面溫度明顯高于Au/Cu的表面溫度，單層Au和Au/Cu雙層金屬的損傷閾值分別為1450 mJ/cm2和1880 mJ/cm2，Au/Cu相對于單層Au的損傷閾值提高了大約30%。