盛文潔, 王續(xù)博, 周 嘉

(復(fù)旦大學(xué) 微電子學(xué)院 專用集成電路與系統(tǒng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200433)

0 引 言

芯片實(shí)驗(yàn)室(lab on a chip, LoC)在探索生命科學(xué)和疾病檢測及監(jiān)測中起著越來越重要的作用,其中微流技術(shù)是LoC的核心。數(shù)字微流(digital microfluidics, DMF)技術(shù)對(duì)離散液滴進(jìn)行獨(dú)立控制,具有樣品消耗量小、分析速度快、自動(dòng)化程度高、節(jié)能，及易與其他系統(tǒng)整合等優(yōu)勢[1, 2]。其中基于介質(zhì)上的電潤濕(electrowetting-on-dielectric, EWOD)原理的數(shù)字微流體技術(shù)是一種最為成熟和有前途的數(shù)字微流體技術(shù),具有電控、可逆和操作靈活性高及電學(xué)集成LoC的優(yōu)點(diǎn),可廣泛應(yīng)用于化學(xué)、醫(yī)藥、生物等領(lǐng)域,如樣品準(zhǔn)備、細(xì)胞培養(yǎng)、聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(polymerase chain reaction,PCR)、產(chǎn)物檢測、單細(xì)胞分析等[3]。

EWOD技術(shù)通過電極輸入電壓信號(hào),利用電場改變液體和介電層之間界面張力,對(duì)極少量液體進(jìn)行液滴產(chǎn)生、分離、運(yùn)輸、混合的操控[4]。其中,液滴運(yùn)輸是最基本的操控,也是多數(shù)應(yīng)用中所需要的主要功能。通常每個(gè)電極需要單獨(dú)控制。隨著電極數(shù)量的增加,則需要更多的控制信號(hào),芯片設(shè)計(jì)復(fù)雜程度顯著增加。為解決這個(gè)問題,已有相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道了解決的途徑。如:將上下極板的條形電極正交組合構(gòu)成交叉電極[5],控制信號(hào)由M×N減少到M+N；或采用薄膜晶體管(thin film transistor,TFT)和印刷電路板(printed circuit board,PCB)技術(shù)進(jìn)行多層布線實(shí)現(xiàn)二維平面上的大規(guī)模液滴控制[6],而TFT技術(shù)需要定制,PCB技術(shù)則尺寸較大,同時(shí)芯片表面平整度受到影響[7, 8],限制了應(yīng)用。

很多應(yīng)用需要在一維路徑上對(duì)多個(gè)液滴進(jìn)行運(yùn)輸,因此優(yōu)化電極結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),提高電極復(fù)用效率,能夠大大降低EWOD芯片的復(fù)雜度,減少大規(guī)模EWOD芯片對(duì)多層布線的依賴性。

本文提出了一種新型電極設(shè)計(jì)方案,通過不對(duì)稱的電極形狀的設(shè)計(jì),使施加在液滴兩側(cè)的電潤濕力不平衡,只需2個(gè)信號(hào)即可實(shí)現(xiàn)微液滴長距離、大規(guī)模的單向運(yùn)輸。

1 EWOD理論

如圖1(a)液滴在固體表面的形狀由液固表面張力γLG(N/m)決定。θ為接觸角(contact angle,CA)。在界面處施加電壓時(shí),固液界面電荷分布發(fā)生變化,導(dǎo)致界面處潤濕性和接觸角發(fā)生改變,即電潤濕現(xiàn)象[10]。Lippmann-Young方程描述了EWOD器件工作時(shí)接觸角隨驅(qū)動(dòng)電壓及液氣表面張力γLG的關(guān)系

式中CE為電雙層單位面積的電容,V為驅(qū)動(dòng)電壓,ε和ε0分別為介質(zhì)層的相對(duì)介電常數(shù)及真空介電常數(shù),t為介質(zhì)層厚度。

利用電潤濕原理實(shí)現(xiàn)液滴在電極間的運(yùn)輸(見圖1(b)中x方向)時(shí),液滴所受的驅(qū)動(dòng)力可用接觸線理論描述[12]

式中Fa,x,ea,Va和Fr,x,er,Vr分別為液滴兩側(cè)所受的EWOD力、接觸線投影長度、電壓?？梢钥闯?x方向上驅(qū)動(dòng)力大小與電極上方三相接觸線的形狀無關(guān),與接觸線在其垂直方向上的投影長度e呈正比。因此液滴的移動(dòng)直接由兩側(cè)電壓和接觸線投影長度決定。

圖1 EWOD原理及過程中驅(qū)動(dòng)力和接觸線示意[11]

2 兩路信號(hào)控制的液滴單向運(yùn)輸器件設(shè)計(jì)

設(shè)計(jì)不對(duì)稱電極形狀,通過兩個(gè)信號(hào)可以控制微液滴長距離、大規(guī)模的單向運(yùn)輸。

2.1 電極設(shè)計(jì)

圖2是根據(jù)接觸線理論,設(shè)計(jì)的雙平面EWOD芯片。電極形狀為在圓形基礎(chǔ)上,一側(cè)減少(凹陷一側(cè)),另一側(cè)相應(yīng)增加,在軸心兩側(cè)各45°角的位置與圓相切(突出一側(cè))。將間隔的驅(qū)動(dòng)電極(如1#、3#和2#、4#)分別相互連接,得到兩組驅(qū)動(dòng)電極,呈現(xiàn)首尾鑲嵌的“心形”結(jié)構(gòu)。兩組電極間隔施加驅(qū)動(dòng)信號(hào),由于電極結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱性造成液滴兩側(cè)接觸線長度的差異,使液滴只受到一個(gè)方向的作用力,由此可以限制液滴運(yùn)動(dòng)路徑,實(shí)現(xiàn)單向運(yùn)輸。

圖2(b)展示了單個(gè)液滴,在靜止時(shí)的受力情況。半徑為Rd的液滴位于2#電極,當(dāng)Rd/Re在一定范圍內(nèi)時(shí),液滴與3#電極接觸線投影長度大于與1#電極的接觸線投影長度。當(dāng)信號(hào)1加電壓,信號(hào)2不加電壓時(shí),液滴在EWOD力的作用下向右移動(dòng)至3#電極。以此類推,僅需通過信號(hào)1和信號(hào)2的交替加電,液滴即向右單向運(yùn)輸。

圖2 兩路信號(hào)控制的液滴單向運(yùn)輸器件結(jié)構(gòu)及原理示意

2.2 仿真模擬

使用COMSOL Multiphysics仿真軟件,耦合計(jì)算流體力學(xué)模塊(兩相流—水平集)和電學(xué)模塊(靜電場)建立了三維瞬態(tài)模型,對(duì)電場作用下單向運(yùn)輸器件中液滴的運(yùn)動(dòng)情況進(jìn)行了計(jì)算分析(水—空氣界面)。仿真幾何模型采用中軸面對(duì)稱,如圖3所示。

圖3 單向運(yùn)輸器件仿真幾何模型

設(shè)置電極半徑Re=500 μm,電極間隙30 μm,上下極板間高度H=100 μm。初始液滴設(shè)置為半徑Rd=0.9 Re,高為H的圓柱。計(jì)算中使用的參數(shù):SU8介質(zhì)層厚度d1為1.5 μm,Teflon疏水層厚度d2為100 nm,SU8相對(duì)介電常數(shù)ε1為4.1,Teflon相對(duì)介電常數(shù)ε2為1.93,等效介質(zhì)層厚度(等效為SU8)d為1.712 4 μm,真空介電常數(shù)ε0為8.854×10-12F/m,水—空氣界面張力γSL為72.8 mN/m,初始接觸角θ0為120°。

按照流體場、靜電場劃分正四面體網(wǎng)格。設(shè)置驅(qū)動(dòng)信號(hào)為40 V的直流電壓,驅(qū)動(dòng)信號(hào)每10 ms切換一次。采用瞬態(tài)求解器,耦合靜電場和流體場進(jìn)行計(jì)算。

仿真結(jié)果顯示,在信號(hào)切換過程中,液滴均能自左向右移動(dòng),實(shí)現(xiàn)單向運(yùn)輸。信號(hào)每一次切換后,液滴的驅(qū)動(dòng)呈現(xiàn)典型阻尼振動(dòng)特征,頻率不變而振幅衰減,最后穩(wěn)定在平衡位置。圖4為信號(hào)第一次切換時(shí),t=0,2,5,7,9 ms時(shí)器件的仿真結(jié)果圖。t=0時(shí),由第一組電極(1#、3#)加電、第二組電極(2#、4#)接地,切換到到第二組電極加電、第一組電極接地。

圖4 器件仿真結(jié)果

圖4(a)為流體相場(即水平集變量φ的分布),展示了水和空氣在界面中的比例分布,深色為水,淺色為空氣。t=0時(shí)刻,液滴穩(wěn)定在1#電極的位置,由于電極形狀和表面張力的綜合作用,液滴輪廓大體上遵循電極形狀,而位于電極突出和凹陷處的邊緣較為圓潤。當(dāng)信號(hào)切換時(shí),由于液滴的界面只能接觸到原先平衡位置右邊的電極,與1#電極左邊不接觸,因而左側(cè)接觸角增加而右側(cè)接觸角減小,EWOD力的變化造成界面上應(yīng)力不平衡,形成液滴內(nèi)部壓強(qiáng)差,促使液滴向右側(cè)移動(dòng)。約5 ms時(shí)液滴完全移動(dòng)到右側(cè)電極上,在慣性的作用下繼續(xù)向右移動(dòng),同時(shí)受EWOD力作用減速。7 ms時(shí)到達(dá)向右最遠(yuǎn)距離,速度降為0,向左邊平衡位置移動(dòng),9 ms時(shí)回到平衡位置并基本穩(wěn)定不再有大幅振蕩。

圖4(b)為流體速度場,展示了液滴和空氣流動(dòng)速度的分布。t=0 ms時(shí),液滴內(nèi)部流體速度為0,僅界面處具有速度,這是由界面曲率造成壓力梯度所致[13]；當(dāng)信號(hào)切換時(shí),液滴右側(cè)接觸到2#加電電極,右側(cè)接觸線長度大于左側(cè),拉動(dòng)液滴右端邊界使其拉長變形,當(dāng)液滴伸展到一定長度時(shí),在界面張力的帶動(dòng)下,液滴左端開始向右移動(dòng)(t=2 ms時(shí))；t=5 ms時(shí),液滴完全運(yùn)動(dòng)到2#電極,液滴整體速度達(dá)到最高；當(dāng)液滴越過2#電極時(shí)右側(cè)接觸線長度小于左側(cè),整體受到向左的EWOD力而減速,至7 ms時(shí)液滴到達(dá)最右,右側(cè)邊緣減速到0后又向左移動(dòng)；t=9 ms時(shí)趨于平衡位置,內(nèi)部速度基本降到0。

圖4(c)為壓強(qiáng)場(等高線)和速度場(流線密度表示速度大小,同圖4(b))。t=0 ms時(shí),液滴處于平衡狀態(tài)；信號(hào)切換瞬間,液滴右側(cè)邊緣接觸到加電電極,接觸角變小,右側(cè)壓強(qiáng)降低,向右移動(dòng),液滴拉長,t=2 ms時(shí),左側(cè)邊緣開始向右移動(dòng)；t=5 ms時(shí)液滴經(jīng)過平衡位置并繼續(xù)向右運(yùn)動(dòng),壓力梯度變小。t=7 ms時(shí)液滴運(yùn)動(dòng)到最右,左側(cè)邊緣接觸到加電電極,接觸角變小,左側(cè)壓強(qiáng)降低,向左減速；t=9 ms時(shí)液滴趨于平衡位置,液滴內(nèi)壓強(qiáng)均衡。

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

按照仿真參數(shù)制作EWOD器件。采用1 kHz,70～100 Vrms正弦交流信號(hào)對(duì)工作電極施加信號(hào),通過PC端LABVIEW軟件及其他組件(信號(hào)發(fā)生器、放大器、繼電器)控制電壓輸入。通過兩個(gè)驅(qū)動(dòng)信號(hào)的交替,在一維路徑上實(shí)現(xiàn)了不同尺寸的液滴(例介于0.9～1之間)穩(wěn)定的單向運(yùn)輸,與預(yù)測及理論計(jì)算結(jié)果相符,并實(shí)現(xiàn)了多個(gè)液滴的同步運(yùn)輸。圖5為其中一個(gè)液滴的驅(qū)動(dòng)過程與仿真結(jié)果的對(duì)照。

圖5 單向運(yùn)輸器件實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果對(duì)照

從圖中可以看出,液滴的運(yùn)動(dòng)情況與仿真結(jié)果基本一致,不同之處主要有以下兩點(diǎn):1)信號(hào)切換后,液滴從靜止?fàn)顟B(tài)經(jīng)過下一個(gè)電極平衡位置用時(shí)約為67 ms,133 ms時(shí)重新回到平衡位置,所用時(shí)間遠(yuǎn)大于理論計(jì)算結(jié)果5 ms和9 ms,驅(qū)動(dòng)最大速度低于理論結(jié)果,差別約在1個(gè)數(shù)量級(jí)；2)實(shí)驗(yàn)中液滴首次到達(dá)平衡位置后,往返振蕩次數(shù)相較于仿真少,很快穩(wěn)定在平衡位置。導(dǎo)致仿真和實(shí)驗(yàn)結(jié)果這種差別的主要原因分析如下:1)模型中假設(shè)了表面光滑無缺陷,實(shí)際Teflon表面微觀上不平整,阻礙液滴運(yùn)動(dòng)；2)模型忽略了接觸角遲滯,實(shí)際Teflon表面有接觸角遲滯[14]。

4 結(jié) 論

本文根據(jù)接觸線理論,提出一種運(yùn)輸方向上非對(duì)稱的“心形”電極,構(gòu)成典型的雙平面EWOD器件。當(dāng)液滴兩側(cè)的電極同時(shí)加電壓時(shí),由于左右兩側(cè)接觸線長度不均衡造成施加在液滴兩側(cè)的EWOD力不平衡,使液滴向指定方向驅(qū)動(dòng)。該新型器件僅用兩路信號(hào)實(shí)現(xiàn)了液滴在一維路徑上穩(wěn)定的單向運(yùn)輸,并實(shí)現(xiàn)了多個(gè)液滴的同步運(yùn)輸。若液滴尺寸稍有變化其功能不受影響。

通過COMSOL仿真軟件耦合流體場和靜電場,對(duì)器件中液滴受力和運(yùn)動(dòng)進(jìn)行了表征,獲得了流體相、速度、壓強(qiáng)等的場分布情況,描述了液滴在新器件中的驅(qū)動(dòng)情況。其后制作和測試芯片對(duì)其功能進(jìn)行了驗(yàn)證。在1 kHz,70～100 Vrms正弦交流信號(hào)驅(qū)動(dòng)下,通過兩個(gè)信號(hào)的交替施加,能夠?qū)d/Re介于0.9～1之間的液滴實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的單向運(yùn)輸,與理論結(jié)果相符。該器件在芯片實(shí)驗(yàn)室中具有廣泛的應(yīng)用前景,如在片上PCR、流式單細(xì)胞分析等需要單向液滴運(yùn)輸?shù)膽?yīng)用中能夠簡化芯片結(jié)構(gòu)、優(yōu)化控制信號(hào)。