蘇伯尼，張 楠，黃 弘

(1.電力規(guī)劃設計總院，北京 100120；2.香港大學機械工程系，香港 999077； 3.清華大學工程物理系公共安全研究院，北京 100084)

近些年來，隨著我國城市化、工業(yè)化的高速發(fā)展，很多地區(qū)出現(xiàn)了大氣污染問題，對人體健康造成了極大的隱患[1]，已引起全社會的廣泛關注。若要深化大氣污染治理，實現(xiàn)精準治污，打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)[2]，找出導致大氣污染的關鍵因素是首要任務。

目前，大氣污染物排放水平評估主要采用排放清單法[3-6]，該方法可以為大氣污染治理提供規(guī)范、準確的排放信息，但也存在一些不足之處。隨著我國經濟的快速發(fā)展，大氣污染物排放情況變化較快，而且隨著“大氣污染防治行動計劃”[7]等措施的實施，大氣污染物的排放水平得到了顯著降低。但是，我國排放清單更新滯后較嚴重，截至2017年，最新的排放清單僅更新到2014年，并且尚未考慮“大氣污染防治行動計劃”各項措施實施帶來的大氣污染物排放量變化，可能與實際排放情況有較大的差異，這成為制約大氣污染防治決策的一大瓶頸[8]。針對這一現(xiàn)狀，從數據分析的視角，基于空氣質量和氣象數據來評估大氣污染物的排放水平具有實際意義。

影響大氣污染物濃度的因素主要分為人為因素和氣象因素兩大類。以目前人類的科技水平，很難通過控制氣象因素達到有效降低大氣污染物濃度的目的，因此控制人為因素才是治理大氣污染的主要手段。一些研究者通過數據統(tǒng)計的方法，探索了各種大氣污染物(SO2、NOx、PM2.5等)與人為因素(工業(yè)、能源、交通等)之間的關系[9-11]，當前的相關研究多是直接尋找大氣污染物濃度與各種指標之間的數學聯(lián)系。然而，大氣污染物濃度是人為因素(污染物排放速率)和氣象因素(擴散條件)共同作用的結果，在某些特殊情況下(大風、暴雨)，氣象因素的影響所占比例很大，若不排除氣象因素帶來的干擾，直接分析人為因素的影響，其結果將會有較大的誤差，也無法真實地反映人為因素對大氣污染物濃度造成的影響。所以，盡量排除氣象因素的影響，得到反映大氣污染物排放水平的指標，才能了解大氣污染物濃度與人為因素之間的真實關系。

近年來，也有一些研究致力于得到大氣污染物濃度與氣象因素之間的關系[12-15]。在這些研究中，人為因素反過來會成為干擾項，結果難以反映出大氣污染物濃度與氣象因素之間的真實關系。例如：北方大部分地區(qū)冬季SO2、PM2.5濃度顯著高于夏季，但并不能直接得到氣溫越低擴散條件越差的結論，因為這種差異也可能是人為因素(如供暖需求增大、燃料消耗增加等)導致的。如何將氣象因素和人為因素兩者分開考慮，從而較為精準地判斷各種因素對大氣污染物濃度的影響，具有重要的意義。

本文首先基于空氣質量監(jiān)測數據和氣象數據，定量分析了氣象因素對大氣污染物濃度的影響，并在此基礎上建立了一種基于空氣質量監(jiān)測數據和氣象數據的大氣污染物排放水平指標——“參考濃度”；然后以SO2為例，對比分析了我國主要城市SO2監(jiān)測濃度、參考濃度與排放水平的相關性，驗證了本文提出的排放水平指標的有效性；最后以大氣污染物PM2.5為例進行了應用研究，分析了我國不同地區(qū)PM2.5排放水平指標的時空分布特征，論證了該指標的實用性。

1 研究方法

1. 1 數據來源與預處理

本文使用的數據包括中國內地從2014年1月1日至2017年12月31日共4年時間的空氣質量監(jiān)測數據和氣象數據?？諝赓|量數據包括逐城市逐日大氣污染物濃度數據[16]，其原始數據來自中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質量實時發(fā)布平臺[17]。4年時間內，監(jiān)測站數量有變化，為了保證統(tǒng)計過程中測量點的一致性，本研究只選擇在2014年1月至2017年12月有連續(xù)環(huán)境空氣質量監(jiān)測的城市進行統(tǒng)計。據統(tǒng)計，具有有效數據的城市共計189個，覆蓋中國內地31個省、自治區(qū)、直轄市，共計27.56萬條有效數據。氣象數據分為兩部分，包括來自中國氣象數據網[18]的地面氣候資料日值數據以及中國高空氣象站定時值觀測資料。其中，地面氣候資料日值數據覆蓋中國內地839個氣象站，共計122.57萬條有效數據；中國高空氣象站定時值觀測資料覆蓋中國內地87個探空觀測氣象站，共計8.68萬條有效數據。

大氣污染物的濃度與氣壓、氣溫、濕度、降水、風速、混合層高度等多種氣象因素有關[12-15]。因此，本研究考慮的氣象因素包括日平均海平面氣壓p(hPa)、日平均氣溫T(℃)、日平均相對濕度h(%)、24 h降水量r(mm)、日平均風速v(m/s)、日最大混合層高度H(m)，共計6個。其中，日最大混合層高度根據Holzworth法(亦稱干絕熱法)計算[19]。

由于氣象站所在地與空氣質量監(jiān)測城市并不重合，然而數據處理需要同一地點的空氣質量和氣象數據,因此本研究將每天的氣象數據插值[反距離加權(IDW)]得到空氣質量監(jiān)測城市位置的氣象數據，并與空氣質量數據一起組成一條綜合數據。

1. 2 大氣污染物濃度與氣象因素的關系分析

假設大氣污染物濃度為

C=k·Q

(1)

式中：C為大氣污染物濃度(kg/m3)；Q為大氣污染物排放水平，即單位面積的排放速率[kg/(m2·s)]；k為與氣象因素相關的系數(s/m)，k值越大說明氣象條件越不利于大氣污染物的擴散和沉降，容易形成較高的大氣污染物濃度。

本文假設各種氣象因素對k的影響是獨立的，且呈指數形式(基本初等函數中，只有指數函數能同時滿足定義域負無窮到正無窮、處處連續(xù)、單調、恒非負)，則:

k=k0·eαp(p-p0)·eαT(T-T0)·eαh(h-h0)·eαr(r-r0)·eαv(v-v0)·eαH(H-H0)

(2)

式中：αp、αT、αh、αr、αv、αH為常數(無量綱)；k0為參考氣象條件下的k值(s/m)；p0、T0、h0、r0、v0、H0為參考氣象條件下各種氣象因素的取值，本文取4年氣象數據中各種氣象因素的平均值，即p0=1 015 hPa，T0=15 ℃，h0=69%，r0=2.0 mm，v0=2.2 m/s，H0=1 580 m。

將公式(2)代入公式(1)，兩邊取對數，得：

lnC=β+αp·p+αT·T+αh·h+αr·r+αv·v+αH·H

(3)

其中，β=ln(Q·k0)-αp·p0-αT·T0-αh·h0-αr·r0-αv·v0-αH·H0，β與氣象變量無關,當Q為常數時，β亦為常數。因此，若已知一組數據中排放水平相等(或近似相等)，可以將lnC對6個氣象變量進行多元線性回歸，除去常數項外的各回歸系數就是對應的α系數估計值。

冬季氣溫降低會導致取暖需求增大，夏季氣溫升高會導致制冷需求增大，都會顯著影響能源消費量，導致大氣污染物排放情況發(fā)生變化。要想盡量排除人為因素的影響，分析大氣污染物濃度與各種氣象因素之間的關系，不宜考慮冬、夏季的情況，而是應以春、秋季為研究重點。根據我國氣候季節(jié)劃分標準[20]，日平均氣溫10℃≤T<22℃可認為是春季或秋季。因此，本文在研究大氣污染物濃度與各種氣象因素的關系時，剔除日平均氣溫T<10℃或T≥22℃的數據。

尋找大氣污染物排放速率完全相同的數據非常困難，因此本研究采用如下近似：認為同一城市同一年度同一季節(jié)(如北京2014年春季、上海2017年秋季)內的工作日排放速率接近(節(jié)假日容易受到停業(yè)、旅游等因素的影響，不確定因素多，因此不予考慮)，可構成一組數據。中國內地189個城市，4年，每年2個季節(jié)(春季、秋季)，共計有1 512(189個城市×4年×2個季節(jié))組數據。每組數據經多元線性回歸，均能得到相應的回歸系數,將各組數據的回歸系數平均，可得出最終的各系數估計值，由此可得出排除了人為因素的大氣污染物監(jiān)測濃度與各種氣象因素的關系。

1. 3 大氣污染物排放水平指標的建立

由上節(jié)方法，可以得出各種氣象因素對大氣污染物監(jiān)測濃度影響系數的估計值，但由于k0是未知量，無法直接由公式(3)求出大氣污染物排放水平Q，因此需要建立其他指標，用以反映大氣污染物的排放水平。

對于任意一條數據(并不限定于春、秋季的工作日)，定義C0為“參考濃度”，即同等排放水平參考氣象條件下的大氣污染物濃度，作為反映大氣污染物排放水平的指標。由公式(1)可得:

(4)

上式便消掉了未知的k0，通過等式右邊的計算，進而根據C可以計算出C0。C0是考慮氣象因素修正的大氣污染物濃度，已經盡量消除了氣象因素的影響。C0值越高，反映大氣污染物的排放水平越高。

2 研究結果與分析

2.1 大氣污染物排放水平指標的驗證——以SO2為例

按照第1.2節(jié)的方法，可以得出各種氣象因素對大氣污染物SO2監(jiān)測濃度影響系數的估計值，見表1。各組數據的平均相關系數R2=0.51。

表1 各種氣象因素對大氣污染物SO2監(jiān)測濃度影響系數的估計值

由表1可知：平均海平面氣壓每上升1 hPa，大氣污染物SO2監(jiān)測濃度下降約0.79%；平均氣溫每上升1 ℃，SO2監(jiān)測濃度下降約2.2 %；相對濕度每上升1 %，SO2監(jiān)測濃度下降約1.6 %；24 h降雨量每上升1 mm，SO2監(jiān)測濃度下降約1.9 %；平均風速每上升1 m/s，SO2監(jiān)測濃度下降約18 %；最大混合層高度每上升1 m，SO2監(jiān)測濃度下降約0.011 %。

按照第1.3節(jié)的方法，可以得出大氣污染物SO2的參考濃度。通過插值以及平均得到的2014—2017年中國內地各省、自治區(qū)、直轄市的SO2監(jiān)測濃度和參考濃度，見圖1。

圖1 2014—2017年中國內地各省、自治區(qū)、直轄市 SO2監(jiān)測濃度和參考濃度Fig.1 Averaged SO2 monitoring concentration and its reference concentration from 2014 to 2017 in different provinces,autonomous regions and municipalities in China's mainland

由圖1可見，我國華北地區(qū)(北京、天津、河北、山西、內蒙古)大氣污染物SO2的污染較為嚴重(比統(tǒng)計平均值高57%)；對比各地區(qū)SO2監(jiān)測濃度和參考濃度數據可以發(fā)現(xiàn)，盡管我國長江中下游地區(qū)(湖南、湖北、江西、安徽、江蘇、浙江、上海)大氣污染物SO2的監(jiān)測濃度較低(比統(tǒng)計平均值低9%)，但這一地區(qū)SO2的參考濃度卻偏高(比統(tǒng)計平均值高19%)，說明當地SO2排放水平并不低，這是因為溫暖潮濕多雨的氣候有利于大氣污染物SO2的擴散和沉降，因此SO2濃度不高。

《中國統(tǒng)計年鑒》[21-24]中包含我國主要城市年度SO2排放量數據。通過將分省的SO2年排放量除以城市面積(參照《中國城市統(tǒng)計年鑒》[25])和當年天數，可以得出該省當年的SO2排放水平[kg/(m2·d)]。同時，前文已經得到各省SO2監(jiān)測濃度和參考濃度(圖1數據)，將SO2監(jiān)測濃度、SO2參考濃度與SO2排放水平作線性回歸，可得SO2監(jiān)測濃度與SO2排放水平之間的相關系數R2=0.19，而SO2參考濃度與SO2排放水平之間的相關系數R2=0.23，其相關性得到了顯著提高。這是因為大氣污染物參考濃度已經盡量排除了氣象因素的影響，因此比監(jiān)測濃度更能反映出大氣污染物真實的排放水平。這說明用本文提出的大氣污染物排放水平指標——參考濃度代替監(jiān)測濃度來反映大氣污染物的排放水平，可以有效地提高污染源數據分析的準確性。

2.2 大氣污染物排放水平指標的應用——以PM2.5為例

近年來，我國部分地區(qū)霧霾嚴重，大氣細顆粒物PM2.5引起了廣泛關注，因此本文以PM2.5為例進行大氣污染物排放水平指標的應用研究。

按照第1.2節(jié)的方法，可以得出各種氣象因素對大氣污染物PM2.5監(jiān)測濃度影響系數的估計值，見表2。各組數據平均相關系數R2=0.44。

表2中各種氣象因素對大氣污染物PM2.5監(jiān)測濃度影響系數的估計值與表1中SO2對應的系數估計值相近但存在差別，說明6種氣象因素對這兩種大氣污染物監(jiān)測濃度的影響趨勢一致，但各種氣象因素對不同大氣污染物的影響程度略有不同，可能是不同大氣污染物的生成、降解、沉降過程不同所致。

按照第1.3節(jié)的方法，可以得出大氣污染物PM2.5的參考濃度。通過插值以及平均得到的2014—2017年中國內地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5監(jiān)測濃度和參考濃度，見圖2。

圖2 2014—2017年中國內地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5監(jiān)測濃度和參考濃度Fig.2 Averaged PM2.5 monitoring concentration and its reference concentration from 2014 to 2017 in different provinces,autonomous regions and municipalities in China's mainland

由圖2可見，我國京津冀地區(qū)(北京、天津、河北)大氣污染物PM2.5的污染較為嚴重(比統(tǒng)計平均值高46%)；對比各地區(qū)PM2.5監(jiān)測濃度和參考濃度數據可以發(fā)現(xiàn)，我國東北地區(qū)(遼寧、吉林、黑龍江)地廣人稀，大氣污染物PM2.5排放水平并不高(比統(tǒng)計平均值低15%)，但氣候寒冷干燥，不利于PM2.5的擴散和沉降，最終大氣污染物PM2.5濃度處于中等偏高水平(比統(tǒng)計平均值高4%)。

本文選擇哈爾濱市(東北氣候寒冷的省會城市)和廣州市(南方氣候炎熱的省會城市)作為我國典型城市，對比分析了兩個城市PM2.5監(jiān)測濃度和參考濃度的月度變化情況，詳見圖3。

圖3 2014—2017年我國典型城市PM2.5監(jiān)測濃度和參考 濃度的月度變化Fig.3 Monthly variation of PM2.5 monitoring concentration and its reference concentration in typical cities from 2014 to 2017

由圖3(a)可見，哈爾濱市10月至次年2月PM2.5監(jiān)測濃度明顯偏大，根據PM2.5參考濃度數據分析，這些月份PM2.5實際排放水平確實較高，說明這個差異不完全是氣象因素導致的；而從PM2.5排放水平來看，10月至次年4月高于其他月份，考慮到哈爾濱市集中供暖時間是10月20日至4月20日，PM2.5排放水平的這一差異很可能與寒冷月份不清潔的取暖方式造成的PM2.5排放有關。由圖3(b)可見，廣州市各月份PM2.5監(jiān)測濃度的差異不大，整體上夏季較低、冬季較高；根據PM2.5參考濃度數據分析，各月份PM2.5排放水平的區(qū)別不明顯，冬、夏季PM2.5濃度的差異主要由氣象因素導致。

采用PM2.5監(jiān)測濃度除以PM2.5參考濃度，可得到2014—2017年中國內地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5監(jiān)測濃度與PM2.5參考濃度的比值分布情況，見圖4。該比值可以反映PM2.5監(jiān)測濃度受氣象因素的影響程度，也可以理解為PM2.5污染的脆弱性。在大氣污染物排放水平相同的情況下，該比值越高的地區(qū)說明氣象條件越差，大氣污染物濃度越大。

由圖4可見，我國黑龍江、吉林、北京等地區(qū)PM2.5污染的脆弱性高，而遼寧、內蒙古、新疆等地區(qū)PM2.5污染的脆弱性也較高。因此，應該避免在PM2.5污染脆弱性高的地區(qū)發(fā)展高污染產業(yè)。

圖4 2014—2017年中國內地各省、自治區(qū)、直轄市 PM2.5污染的脆弱性Fig.4 Averaged PM2.5 vulnerability from 2014 to 2017 in different provinces,autonomous regions and municipalities in China's mainland

3 結 論

(1) 本文建立了一種基于空氣質量和氣象數據的大氣污染物排放水平指標。即通過對大氣污染物排放數據和氣象數據的收集整理和回歸分析，得出各種氣象因素對大氣污染物監(jiān)測濃度的影響;利用近似的函數關系，盡量排除掉大氣污染物監(jiān)測濃度中受氣象因素影響的部分，得出“參考濃度”，即同等排放水平、參考氣象條件下的大氣污染物濃度，作為反映大氣污染物排放水平的指標。

(2) 本文以SO2為例進行了驗證研究，比較了大氣污染物SO2監(jiān)測濃度、參考濃度與排放水平的相關性。結果表明：相比SO2的監(jiān)測濃度，SO2的參考濃度與SO2排放水平之間的相關性顯著提高，說明采用本文提出的排放水平指標代表大氣污染物排放水平，可以有效地提高污染源數據分析的準確性。

(3) 本文以PM2.5為例進行了應用研究，分析了PM2.5排放水平指標的時空分布特征，并以哈爾濱市、廣州市為例，對比分析了我國這兩個典型城市PM2.5濃度和PM2.5排放水平的季節(jié)性變化規(guī)律，同時根據PM2.5監(jiān)測濃度和PM2.5參考濃度分析了中國內地各省、自治區(qū)、直轄市PM2.5污染的脆弱性。結果表明：本文提出的大氣污染物排放水平指標具有一定的實用性，可有效指導相關大氣污染物防治策略的制定，“對癥下藥”，打贏這場藍天保衛(wèi)戰(zhàn)。