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        超聲波強(qiáng)化Fenton試劑法降解對(duì)硝基苯酚廢水

        2019-05-07 08:52:04逯延軍趙平歌董艷慧
        應(yīng)用化工 2019年4期
        關(guān)鍵詞:影響

        逯延軍,趙平歌,董艷慧

        (西安工業(yè)大學(xué) 建筑工程學(xué)院,陜西 西安 710021)

        硝基芳香族化合物被廣泛用于醫(yī)藥、化纖和橡膠等領(lǐng)域[1-2]。但其在環(huán)境中很難降解,且具有致癌、致畸、致突變的三致作用[3-4]。

        Fenton(H2O2/Fe2+)試劑具有很強(qiáng)的氧化性[5-6]。研究表明,F(xiàn)enton試劑可被用于很好地降解硝基芳香族化合物[7-8]。超聲波技術(shù)是一種高效、清潔的新型水處理技術(shù),具有良好的應(yīng)用前景[9]。超聲波通過空化效應(yīng)會(huì)產(chǎn)生高溫高壓的極端物理環(huán)境,在此條件下,空化氣泡中的H2O可發(fā)生裂解產(chǎn)生羥基自由基(OH·)氧化降解有機(jī)物[10-11]。

        本文將超聲波強(qiáng)化Fenton試劑法用于降解對(duì)硝基苯酚(PNP)。這樣超聲空化產(chǎn)生的特殊反應(yīng)環(huán)境得以充分利用,提高了Fenton試劑對(duì)污染物的降解效率。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 試劑與儀器

        對(duì)硝基苯、過氧化氫、硫酸亞鐵均為分析純。

        UV754N紫外可見分光光度計(jì)。

        1.2 實(shí)驗(yàn)方法

        反應(yīng)裝置圖見圖1。主體為小型探頭式反應(yīng)器,超聲波以輻射的方式加入。探頭垂直浸入溶液中,深度大約為1 cm。通過改變轉(zhuǎn)換器的電功率調(diào)節(jié)聲能密度,通過恒溫水浴來控制溫度。單獨(dú)進(jìn)行Fenton試劑法降解實(shí)驗(yàn)時(shí),將超聲探頭換為電動(dòng)攪拌器。

        將100 mL濃度為150 mg/L的對(duì)硝基苯酚模擬廢水加入到反應(yīng)裝置中,超聲探頭插入到液面下約1 cm處,加入Fenton試劑和超聲波輻射的條件下進(jìn)行反應(yīng),反應(yīng)溫度為25 ℃。間隔一段時(shí)間取樣,采用紫外可見分光光度法測(cè)定PNP的濃度。

        實(shí)驗(yàn)的初始條件為:pH=4,[H2O2]=300 mg/L,[Fe2+]=15 mg/L,PNP=150 mg/L。

        圖1 反應(yīng)裝置圖Fig.1 Diagram of experimental reactor1.超聲波發(fā)生器;2.能量轉(zhuǎn)換器;3.探頭;4.溶液;5.水??;6.溫度計(jì)

        2 結(jié)果與討論

        2.1 兩種方法對(duì)PNP的降解對(duì)比

        在相同實(shí)驗(yàn)條件下,初始pH=4,[H2O2]=300 mg/L,[Fe2+]=15 mg/L,F(xiàn)enton試劑、超聲波強(qiáng)化Fenton試劑法(聲強(qiáng)為15 W/cm2)對(duì)PNP的降解效果,見圖2。

        圖2 兩種方法對(duì)PNP的降解對(duì)比圖Fig.2 Changes of PNP degradation with Fenton and US/Fenton

        由圖2可知,反應(yīng)120 min時(shí),F(xiàn)enton試劑、超聲波強(qiáng)化Fenton試劑法對(duì)PNP的降解率分別為57.3%,81.3%,降解率提高了41.9%。這是由于把Fe2+加入到反應(yīng)體系中時(shí),會(huì)發(fā)生如下的反應(yīng):

        Fe2++H2O2→Fe3++OH·+OH-

        超聲波可加快Fe2+向Fe3+的轉(zhuǎn)化,反應(yīng)會(huì)向右進(jìn)行,F(xiàn)e2+可繼續(xù)催化分解H2O2,因此會(huì)產(chǎn)生更多的OH·自由基。這些自由基可與PNP直接發(fā)生氧化反應(yīng),另外也可與苯環(huán)結(jié)構(gòu)發(fā)生加成反應(yīng),破壞苯環(huán),形成脂肪族化合物[3]。US/Fenton聯(lián)用技術(shù)具有很好的協(xié)同作用。

        2.2 聲強(qiáng)對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響

        超聲波發(fā)生器聲強(qiáng)對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響見圖3。

        由圖3可知,US/Fenton法對(duì)PNP的降解率隨著聲強(qiáng)的增大而升高,然而,聲強(qiáng)過大時(shí),空化泡在聲波的負(fù)相增長(zhǎng)較大,導(dǎo)致空化泡的崩潰不充分,從而形成聲屏蔽,這樣超聲能的利用率就會(huì)下降。聲強(qiáng)為20 W/cm2時(shí),其對(duì)PNP的降解率較聲強(qiáng)為15 W/cm2時(shí)提高不大,且超聲發(fā)生器已發(fā)熱,探頭表面存在空化腐蝕現(xiàn)象。因此,本實(shí)驗(yàn)采用15 W/cm2的聲強(qiáng)。

        圖3 聲強(qiáng)對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響Fig.3 Effect of sound intensity on PNP degradationby US/Fenton method初始pH為4,[H2O2]=300 mg/L,[Fe2+]=15 mg/L

        2.3 溶液初始pH對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響

        用HCl和NaOH調(diào)節(jié)溶液的初始pH,研究pH值對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響,結(jié)果見圖4。

        圖4 溶液初始pH對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響Fig.4 Effect of initial pH of solution on PNPdegradation by US/Fenton method聲強(qiáng)為15 W/cm2,[H2O2]=300 mg/L,[Fe2+]=15 mg/L

        由圖4可知,pH越低,US/Fenton法對(duì)PNP的降解效果越好。由聲化學(xué)可知,空化氣泡具有憎水性。而溶液初始pH值會(huì)影響PNP的賦存狀態(tài)。在酸性條件下,PNP大部分呈分子態(tài),此時(shí)PNP具有憎水性,可聚集在空化泡表面層,并揮發(fā)進(jìn)入到空化氣泡內(nèi),發(fā)生化學(xué)反應(yīng);在堿性條件下,PNP大多呈離子態(tài),此時(shí)PNP具有親水性,不易聚集在空化氣泡表面層,不易發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。此外,酸性條件也可以提高Fenton試劑中H2O2的利用率。因此,較低的pH值更利于PNP的降解。

        2.4 H2O2濃度對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響

        H2O2濃度對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響見圖5。

        圖5 H2O2濃度對(duì)US/Fenton法降解PNP的影響Fig.5 Effect of H2O2 concentration on PNPdegradation by US/Fenton methodpH=4,聲強(qiáng)為15 W/cm2,[Fe2+]=15 mg/L

        由圖5可知,PNP的降解率隨H2O2濃度的升高而增加,這是因?yàn)槌暡墒笻2O2在空化氣泡或邊界層處發(fā)生熱分解反應(yīng)。

        H2O2→OH·+ OH·

        H2O2的量會(huì)對(duì)反應(yīng)體系中羥基自由基(OH·)的數(shù)量產(chǎn)生直接影響,從而影響PNP的降解反應(yīng)。隨著H2O2濃度的增加,反應(yīng)體系中會(huì)產(chǎn)生更多的OH·自由基,有利于對(duì)PNP的降解。

        3 結(jié)論

        超聲波對(duì)Fenton試劑法降解對(duì)硝基苯酚(PNP)有顯著的強(qiáng)化作用。在聲強(qiáng)為15 W/cm2、pH=4、[H2O2]=300 mg/L 、[Fe2+]=15 mg/L的條件下反應(yīng)120 min,US/Fenton法對(duì)PNP的降解率達(dá)到81.3%。在充分利用了超聲空化產(chǎn)生的特殊反應(yīng)環(huán)境的同時(shí),提高了Fenton試劑對(duì)PNP的降解效果。

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