劉碩 白建東 王杰英 何軍 2) 王軍民2)?

1) (量子光學(xué)與光量子器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山西大學(xué)光電研究所, 太原 030006)

2) (山西大學(xué), 教育部?山西省省部共建極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心, 太原 030006)

1 引 言

里德伯原子是一個(gè)或者多個(gè)最外層電子被激發(fā)到主量子數(shù)n大于10的高激發(fā)態(tài)的原子, 這種特殊結(jié)構(gòu)使其具有很多與基態(tài)原子不同的性質(zhì)[1]：原子核對(duì)電子的束縛能～n–2, 相鄰里德伯態(tài)能級(jí)間隔～n–3, 極化率～n7. 處于里德伯態(tài)的原子極易受外場(chǎng)影響[2,3], 因此制備原子的里德伯態(tài)在計(jì)量學(xué)[4,5]以及量子光學(xué)領(lǐng)域有特殊的意義[6?8]. 由于里德伯態(tài)的壽命～n3以及原子間的偶極?偶極相互作用～n4[9], 里德伯原子間的相互作用強(qiáng)度隨主量子數(shù)n的增大而顯著增加, 進(jìn)而出現(xiàn)里德伯阻塞效應(yīng)[10,11]. 2014年, 美國(guó)桑迪亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Biedermann研究組[12]采用單光子激發(fā)銫原子的方案制備了兩個(gè)偶極阱中分別俘獲的兩個(gè)單原子的里德伯態(tài), 并觀察到了激發(fā)阻塞效應(yīng). 進(jìn)一步操控原子與原子或原子與光場(chǎng)的相互作用, 將促進(jìn)基于原子系綜或者單個(gè)中性原子的量子信息與量子計(jì)算領(lǐng)域的研究[13,14].

通常制備里德伯態(tài)的方法有單光子激發(fā)和級(jí)聯(lián)多光子激發(fā). 對(duì)于堿金屬原子, 從基態(tài)到里德伯態(tài)的單光子躍遷波長(zhǎng)通常在紫外波段, 而目前商用紫外激光器輸出功率在幾十毫瓦量級(jí), 較難達(dá)到單光子激發(fā)里德伯態(tài)的要求; 而如果利用紅光波段激光器直接進(jìn)行倍頻, 紅光染料激光器存在運(yùn)轉(zhuǎn)及維護(hù)困難等問(wèn)題, 紅光半導(dǎo)體激光器的輸出功率又太低, 均不適合產(chǎn)生單光子激發(fā)所需的紫外光. 所以多個(gè)研究組采用級(jí)聯(lián)雙光子或級(jí)聯(lián)三光子激發(fā)的方式制備里德伯原子, 避開(kāi)紫外波段. 但級(jí)聯(lián)雙光子或級(jí)聯(lián)三光子激發(fā)方案存在中間態(tài)散射光子引發(fā)的原子退相干及AC?Stark頻移等問(wèn)題. 因此我們選擇了單光子激發(fā)方案制備銫里德伯原子. 單光子激發(fā)銫里德伯原子實(shí)驗(yàn)所需的高功率318.6 nm紫外光, 由中心波長(zhǎng)分別為1560.5 nm和1076.9 nm的紅外光單次穿過(guò)非線性晶體和頻至637.2 nm后, 經(jīng)腔增強(qiáng)諧振倍頻得到[15]. 作為量子虧損理論的重要參數(shù), 量子虧損值的研究有助于探究原子的躍遷過(guò)程, 確定里德伯原子的波函數(shù), 并研究里德伯原子的性質(zhì). Lorenzen和Niemax[16]測(cè)量了銫原子的nS1/2(n = 9–30), nP1/2和nP3/2(n = 9–50)和 nD3/2和 nD5/2(n = 8–32)等主量子數(shù)較小的里德伯態(tài)的量子虧損. 受限于雙光子激發(fā)方案和商用激光器的功率, 關(guān)于量子虧損的研究主要集中在低主量子數(shù)里德伯態(tài), 涉及主量子數(shù)n較大的里德伯態(tài)的量子虧損的研究則較少[17].

我們利用自行研制的瓦級(jí)輸出的318.6 nm紫外激光系統(tǒng), 在室溫銫原子氣室和經(jīng)磁光阱制備的銫冷原子系綜條件下均實(shí)現(xiàn)了6S1/2–nP3/2(n = 70–94)單光子里德伯激發(fā). 借助亞多普勒光譜技術(shù)得到了nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài)的信號(hào), 并利用高精度波長(zhǎng)計(jì)測(cè)量了對(duì)應(yīng)nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài)的量子虧損值. 對(duì)比實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算值, 分析由于室溫原子氣室內(nèi)里德伯原子碰撞自電離產(chǎn)生的對(duì)外電場(chǎng)不完全的屏蔽效應(yīng), 使得氣室內(nèi)存在殘余背景直流電場(chǎng), 與里德伯原子相互作用,影響了量子虧損值的測(cè)量. 考慮Stark效應(yīng)的理論模型, 我們利用估算的殘余背景直流電場(chǎng)修正了量子虧損的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù), 修正后的結(jié)果與理論計(jì)算值吻合. 我們提出了實(shí)驗(yàn)上提高測(cè)量精度的可能方案.

2 原理及實(shí)驗(yàn)方案

與銫原子的低激發(fā)態(tài)不同, 高激發(fā)里德伯態(tài)的躍遷概率低, 用常規(guī)光學(xué)探測(cè)方法獲得的吸收信號(hào)非常弱. 我們采用共振于銫原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)超精細(xì)躍遷線的852.3 nm探測(cè)光的吸收減弱信號(hào)來(lái)獲得單光子躍遷里德伯激發(fā)的信息[18]. 考慮如圖1(a)所示的銫原子V型三能級(jí)系統(tǒng), 852.3 nm探測(cè)光共振于6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)躍遷, 318.6 nm激發(fā)光頻率掃過(guò)6S1/2(F = 4)–nP3/2(n = 70–94)單光子里德伯躍遷.部分基態(tài)原子被紫外光激發(fā)到里德伯態(tài), 導(dǎo)致基態(tài)原子布居數(shù)減少, 因而對(duì)852.3 nm探測(cè)光的吸收減弱, 從而可間接獲得單光子躍遷里德伯激發(fā)信號(hào).

圖1 (a) 銫原子V型三能級(jí)系統(tǒng), 318.6 nm紫外光將原子從6S1/2 (F = 4)基態(tài)激發(fā)到nP3/2 (n = 70–94)里德伯態(tài), 為激發(fā)光相對(duì)躍遷頻率的失諧量; 852.3 nm探測(cè)光頻率鎖定在6S1/2 (F = 4)–6P3/2 (F " = 5)超精細(xì)躍遷; (b)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖; OI, 光隔離器; EOM, 帶輸入和輸出尾纖的集成光波導(dǎo)型電光位相調(diào)制器; PBS, 偏振分束棱鏡; BS, 分束片; DM, 雙色片; DPD, 差分探測(cè)器; , EOM所加的射頻調(diào)制信號(hào)Fig. 1. (a) The V?type cesium three?level system; a 318.6 nm ultraviolet laser excited partial cesium atoms from 6S1/2 (F = 4)ground state to nP3/2 (n = 70–94) Rydberg state, where is the frequency detuning of pump laser; a 852.3 nm probe laser is locked to 6S1/2 (F = 4) –6P3/2 (F " = 5) hyperfine transition. (b) Schematic diagram of experimental setup. OI, optical isolator;EOM, fiber?pigtailed integration optical waveguide phase?type electro?optic modulator; PBS, polarization beam spliter cube; BS,beam spliter plate; DM, dichroic mirror; DPD, differential photo?diode; Ω, the radio?frequency modulated signal applied on EOM.

圖1 (b)為實(shí)驗(yàn)裝置示意圖, 852.3 nm探測(cè)光由分布式布拉格反射式(DBR)半導(dǎo)體激光器產(chǎn)生, 光斑大小擴(kuò)束至1.3 mm (1/e2), 輸出通過(guò)光隔離器后, 經(jīng)偏振分光棱鏡分為兩路： 一路注入偏振光譜裝置中將激光頻率鎖定在銫原子6S1/2(F =4)–6P3/2(F " = 5)躍遷; 另一路耦合進(jìn)帶輸入和輸出尾纖的集成光波導(dǎo)型電光位相調(diào)制器(EOM),通過(guò)改變施加在EOM上的射頻調(diào)制信號(hào)頻率對(duì)譜線頻率間隔進(jìn)行標(biāo)定; 隨后經(jīng)過(guò)分束鏡將功率等分為兩路用于后續(xù)實(shí)驗(yàn). 激發(fā)光方面, 我們利用兩中心波長(zhǎng)分別為1560.5 nm和1076.9 nm的紅外光單次穿過(guò)周期極化的摻氧化鎂鈮酸鋰晶體和頻獲得637.2 nm紅光[15], 后經(jīng)偏振分光棱鏡分為兩路： 一路耦合入高精度波長(zhǎng)計(jì)(HighFinesse WS?7, Toptica?Amstrong, 絕對(duì)精度 120 MHz)用于校準(zhǔn)激發(fā)光的波長(zhǎng), 并記錄基態(tài)到里德伯態(tài)的單光子躍遷頻率; 另一路進(jìn)入四鏡環(huán)形倍頻腔利用諧振倍頻方案得到單光子激發(fā)所需要的318.6 nm紫外光[15], 其光斑擴(kuò)束至1.6 mm (1/e2). 整個(gè)系統(tǒng)中1560.5 nm激光通過(guò)射頻調(diào)制邊帶技術(shù)將運(yùn)轉(zhuǎn)頻率鎖定在一個(gè)超低膨脹系數(shù)的雙波長(zhǎng)(1560.5 nm、637.2 nm) 高精細(xì)度光學(xué)腔上, 掃描1076.9 nm激光頻率即可間接實(shí)現(xiàn)318.6 nm激光的連續(xù)調(diào)諧, 進(jìn)而實(shí)現(xiàn)不同里德伯態(tài)的激發(fā). 利用對(duì)318.6 nm紫外光高反、852.3 nm近紅外光高透的雙色片使激發(fā)光與一路探測(cè)光合束后穿過(guò)10 cm長(zhǎng)的處于室溫的熔融石英玻璃圓柱狀銫原子氣室.銫原子氣室置于磁屏蔽筒內(nèi), 以屏蔽外界雜散磁場(chǎng)的影響. 與318.6 nm紫外激發(fā)光合束的852.3 nm探測(cè)光束穿過(guò)銫原子氣室后, 經(jīng)雙色片濾掉紫外激發(fā)光成分, 與另一路直接穿過(guò)銫原子氣室的852.3 nm參考探測(cè)光束一起入射到差分探測(cè)器(Model 2107 DPD, New Focus), 得到高信噪比的里德伯激發(fā)光譜.

圖2 速度選擇單光子躍遷銫原子71P3/2里德伯態(tài)的激發(fā)光譜. 852.3 nm探測(cè)光共振于6S1/2 (F = 4)–6P3/2 (F "= 5)躍遷線, 探測(cè)光功率為159 ; 318.6 nm紫外激發(fā)光頻率在6S1/2 (F = 4)–71P3/2態(tài)躍遷掃描, 功率為1.6 W; 激發(fā)光頻率相對(duì)71P3/2態(tài)零失諧和藍(lán)失諧671 MHz時(shí),出現(xiàn)兩個(gè)透射信號(hào), 分別對(duì)應(yīng)速度組分為vz=0 (對(duì)應(yīng)852.3 nm探測(cè)光的載頻)和vz=213.94 m/s (對(duì)應(yīng)852.3 nm探測(cè)光的 + 1級(jí)251 MHz射頻調(diào)制邊帶)的銫原子被激發(fā)到71P3/2態(tài)Fig. 2. Velocity?selective spectra. The frequency of 852.3 nm probe beam is locked on the 6S1/2 (F = 4)–6P3/2 (F " = 5)transition and the light power is 159 ; the 318.6 nm coupling beam is scanned over the transition of 6S1/2 (F =4)–71P3/2 and the light power is 1.6 W. Two transmission peaks appeared when the frequency of the coupling beam resonated with the 6S1/2 (F = 4)–71P3/2 transition line or blue detuning of 671 MHz, corresponding to atoms which have velocity of vz = 0 (corresponding to the carrier of 852.3 nm probe beam) and vz = 213.94 m/s (corresponding to the +1 order 251 MHz radio?frequency modulation com?ponent of 852.3 nm probe beam) are excited to 71P3/2 Ry?dberg state, respectively.

以銫原子71P3/2里德伯態(tài)的光譜為例, 852.3 nm探測(cè)光頻率通過(guò)偏振光譜技術(shù)鎖定于6S1/2(F =4)–6P3/2(F " = 5)超精細(xì)躍遷線, 同時(shí)在6S1/2(F = 4)–71P3/2躍遷線附近掃描318.6 nm泵浦光頻率, 可得到如圖2所示的單光子里德伯激發(fā)光譜. 由于室溫銫原子氣室中的多普勒效應(yīng), 所以在對(duì)應(yīng)速度組分的零失諧透射峰的藍(lán)失諧一定頻率處出現(xiàn)一個(gè)小透射峰, 表示另一速度組分的原子也被激發(fā)到71P3/2里德伯態(tài). 為了確定另一速度組分原子的信息, 我們利用EOM對(duì)探測(cè)光進(jìn)行調(diào)制來(lái)標(biāo)定譜線間隔, EOM上加的調(diào)制頻率為, 如圖1(b), 透射峰左右將出現(xiàn)對(duì)應(yīng)頻率為的 ± 1級(jí)射頻調(diào)制邊帶成分. 增加調(diào)制頻率, 零失諧透射峰的+1級(jí)邊帶向藍(lán)失諧方向移動(dòng).考慮室溫銫原子速度分布服從玻爾茲曼分布, 在激光傳播方向上與不同速度組分的原子作用的光的頻率為

假定探測(cè)光傳播方向?yàn)閦軸, 式中f0為銫原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)超精細(xì)躍遷的頻率, c為光速,為原子速度在探測(cè)光傳播方向上的投影,為通過(guò)氣室后的探測(cè)光相對(duì)于共振頻率的失諧. 對(duì)于即速度與光傳播方向垂直的銫原子,, 對(duì)應(yīng)探測(cè)光共振于銫原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)超精細(xì)躍遷線;而對(duì)于速度組分的銫原子, 探測(cè)光相對(duì)原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)躍遷線負(fù)失諧, 對(duì)應(yīng)共振于6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 4)躍遷線. 譜線的間隔對(duì)應(yīng)激發(fā)態(tài)6P3/2(F " = 4)態(tài)與6P3/2(F " = 5)態(tài)的超精細(xì)分裂間隔, 因此藍(lán)失諧透射峰表示速度分量為態(tài). 考慮躍遷頻率匹配, 318.6 nm激發(fā)光的失諧可由探測(cè)光的失諧得出：

3 銫原子nP3/2高激發(fā)態(tài)量子虧損的測(cè)量及其變化趨勢(shì)的分析

處于里德伯態(tài)的原子, 最外層電子遠(yuǎn)離原子核, 內(nèi)層電子與原子核可看作帶一個(gè)正電荷的“原子實(shí)”, 進(jìn)而可以將里德伯原子近似看作類(lèi)氫原子進(jìn)行處理. 最外層電子與原子實(shí)存在兩種相互作用： “貫穿”作用和極化作用. 在軌道角動(dòng)量量子數(shù)l較低的能態(tài), 對(duì)電子總能量的降低起主要作用的是“貫穿”效應(yīng), 外層電子“貫穿”進(jìn)原子實(shí)后受到原本被內(nèi)層電子屏蔽的核電荷作用, 束縛能增加, 總能量減小. 電子出現(xiàn)在原子實(shí)內(nèi)的概率與徑向波函數(shù)R (r)的平方成正比, 因此“貫穿”作用是短程相互作用, 在n較低的軌道作用明顯. 隨著主量子數(shù)n的增加, 電子出現(xiàn)在原子實(shí)內(nèi)的概率減小, 量子虧損也隨之減小. 而在l較大的能態(tài), 最外層電子由于離心勢(shì)l (l + 1)/2r2的作用幾乎不再“貫穿”原子實(shí), 只有極化作用對(duì)量子虧損有貢獻(xiàn), 原子實(shí)的極化能量可表示為[1]

由于實(shí)驗(yàn)中我們制備并研究的里德伯態(tài)為銫原子nP3/2(n = 70–94)態(tài), 軌道角動(dòng)量量子數(shù)l不變, 因此只需要考慮不同主量子數(shù)n對(duì)量子虧損的影響. 堿金屬銫原子的量子虧損可由下式計(jì)算[1],

在原子處于主量子數(shù)n較大的高激發(fā)里德伯態(tài)時(shí),上式僅需考慮前兩項(xiàng), 銫原子nP3/2態(tài)對(duì)應(yīng)的參數(shù)和可通過(guò)查閱文獻(xiàn)[1]得到, 代入(4)式即可計(jì)算得到對(duì)應(yīng)能態(tài)的量子虧損值. 圖3 為理論計(jì)算得到的銫原子nP3/2(n = 50–100)態(tài)的量子虧損值隨主量子數(shù)n的變化, 隨著主量子數(shù)n的增加,量子虧損值緩慢減小.

圖3 銫原子nP3/2 (n = 50–100)里德伯態(tài)量子虧損隨主量子數(shù)n的變化. 量子虧損隨著主量子數(shù)n增加而緩慢減小Fig. 3. The theory values of quantum defects for cesium nP3/2 (n = 50–100) Rydberg states. Quantum defect is de?creasing with increasing of the principal quantum number n.

考慮銫原子6S1/2基態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu), 量子虧損與躍遷能量之間的關(guān)系可由修正后的Rydberg?Ritz方程表示,

圖4 銫原子nP3/2 (n = 70–94)態(tài)的量子虧損計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)直接測(cè)量值的對(duì)比. 其中紅色圓點(diǎn)為計(jì)算值, 黑色方塊為實(shí)驗(yàn)直接測(cè)量值; 隨著主量子數(shù)n的增加, 計(jì)算值近乎不變, 而實(shí)驗(yàn)直接測(cè)量值卻是增加的. 這一趨勢(shì)表明有一些影響因素必須要考慮, 去修正直接實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的銫原子nP3/2 (n = 70–94)里德伯態(tài)的量子虧損值Fig. 4. Comparison of direct experimentally measured data with calculated values of quantum defects for cesium nP3/2(n = 70–94) Rydberg states. The red dots are calculated values and the black cubes are direct experimentally meas?ured data. When the principal quantum number n increas?ing, the calculated values are almost constant, but the dir?ect experimentally measured data are increasing obviously.This variation trend indicate that some influence factors should be took into account to correct the direct experi?mentally measured data.

對(duì)于銫nP3/2態(tài)里德伯原子, 由于原子半徑～n2, 價(jià)電子貫穿原子實(shí)的概率隨主量子數(shù)n增加而減小, 原子核對(duì)價(jià)電子的束縛能減弱, 相應(yīng)的量子虧損也應(yīng)隨n增加而減小. 圖3中的計(jì)算值變化趨勢(shì)與此相符. 參考Lorenzen和Niemax[16]的實(shí)驗(yàn)測(cè)量, 文中的結(jié)果顯示銫原子nP3/2(n = 9–50)態(tài)的量子虧損隨著主量子數(shù)n的增大而逐漸減小,并在n較大時(shí)近似趨于不變, 且50P3/2態(tài)的量子虧損大小約為3.5592. 由(4)式, nP3/2(n = 70–94)態(tài)銫原子量子虧損的理論計(jì)算值約為3.5591.那么銫原子nP3/2態(tài)的量子虧損的變化趨勢(shì)應(yīng)當(dāng)是隨n的增大而逐漸減小. 這與我們實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果的變化趨勢(shì)相反： 里德伯態(tài)的頻移隨著n的增加而增加. 那么一定存在一個(gè)系統(tǒng)的擾動(dòng), 其對(duì)氣室中原子能級(jí)的影響遠(yuǎn)大于“貫穿”和極化作用的影響.考慮到主量子數(shù)n很大的里德伯態(tài)的量子虧損值僅在0.00001位變化, 可近似看作一個(gè)常數(shù), 我們做一階近似： 考慮到nP3/2(n = 70–94)各態(tài)的量子虧損相對(duì)70P3/2態(tài)量子虧損的差異是由外場(chǎng)擾動(dòng)造成的, 扣除波長(zhǎng)計(jì)誤差的70P3/2態(tài)量子虧損值可以近似作為nP3/2(n = 70–94)各態(tài)的值, 則對(duì)應(yīng)的理論躍遷頻率與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的頻率差即可視為外場(chǎng)造成的原子能級(jí)的頻移量.

內(nèi)置銫原子氣室的磁屏蔽筒內(nèi)的剩磁小于10 mG, 外磁場(chǎng)誘導(dǎo)的塞曼效應(yīng)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響可忽略. 由于高激發(fā)態(tài)里德伯原子的極化率近似正比于有效主量子數(shù)n*的7次方, (n*)7[19,20], 即使是微弱的殘余直流電場(chǎng), 也會(huì)對(duì)處于高主量子數(shù)里德伯態(tài)的銫原子產(chǎn)生影響. 考慮室溫銫原子氣室對(duì)背景電場(chǎng)的里德伯屏蔽效應(yīng)： 熱平衡時(shí)原子速度服從麥克斯韋?玻爾茲曼分布, 且處于高激發(fā)態(tài)的里德伯原子最外層電子的束縛能低, 在室溫銫原子氣室中, 被激發(fā)到里德伯態(tài)的銫原子會(huì)相互碰撞或與石英玻璃器壁碰撞而發(fā)生自電離, 在外部直流電場(chǎng)誘導(dǎo)下自電離產(chǎn)生的正離子和電子會(huì)聚集在銫原子氣室的石英玻璃內(nèi)壁上, 形成一個(gè)與外部直流電場(chǎng)方向相反的直流電場(chǎng), 使得與氣室內(nèi)銫原子作用的直流電場(chǎng)減弱[21]. 共振情況下單位體積內(nèi)的里德伯原子的比例決定于激發(fā)光的拉比頻率, 當(dāng)激發(fā)光光強(qiáng)改變時(shí), 氣室內(nèi)里德伯原子成分的占比也會(huì)改變, 里德伯原子自電離所產(chǎn)生的直流電場(chǎng)大小也會(huì)發(fā)生變化; 假設(shè)外部直流電場(chǎng)為特定值的直流電場(chǎng), 那么無(wú)論激發(fā)光的光強(qiáng)如何變化, 里德伯原子自電離在氣室內(nèi)壁形成的直流電場(chǎng)的大小都不可能?chē)?yán)格等于外部直流電場(chǎng)的大小, 這種室溫銫原子氣室的里德伯屏蔽效應(yīng)不可能完全屏蔽外部直流電場(chǎng), 依然存在殘余直流電場(chǎng), 會(huì)與氣室內(nèi)的銫原子作用而使得原子能級(jí)發(fā)生移動(dòng). Osterwalder和Merkt[22]曾利用高分辨率的真空紫外?毫米波雙共振光譜探測(cè)到了氪里德伯原子氣室內(nèi)的殘余背景直流電場(chǎng). 實(shí)驗(yàn)中銫原子氣室內(nèi)應(yīng)當(dāng)存在殘余直流電場(chǎng), 使原子能級(jí)發(fā)生Stark頻移, 對(duì)量子虧損測(cè)量值隨主量子數(shù)n變化的趨勢(shì)造成影響.

經(jīng)銫原子氣室的部分屏蔽后, 考慮對(duì)銫原子產(chǎn)生影響的殘余直流電場(chǎng)的Stark頻移[23]：

對(duì)于銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài), A =2.74 × 10–9[24], B = 8.13 × 10–10[24]. 利用有效主量子數(shù)n*求得銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài)的極化率如表1所列. 為計(jì)算方便, 極化率的單位已轉(zhuǎn)換為MHz/(V/cm)2.

考慮到造成系統(tǒng)誤差的主要原因應(yīng)當(dāng)是未被完全屏蔽的殘余直流電場(chǎng), nP3/2(n = 70–94)態(tài)的躍遷頻率計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的頻率差即為Stark效應(yīng)造成的銫原子里德伯態(tài)能級(jí)的移動(dòng). 將nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài)的極化率與相應(yīng)的Stark頻移代入(6)式進(jìn)行擬合, 得到作用于銫原子氣室內(nèi)的殘余直流電場(chǎng)約(31 ± 2) mV/cm, 如圖5(a)所示. 利用(6)式計(jì)算該殘余直流電場(chǎng)造成的nP3/2(n = 70–94)態(tài)的Stark頻移值, 并在躍遷頻率的直接測(cè)量值中補(bǔ)償該頻移后, 利用(5)式重新擬合量子虧損值, 得到修正后的結(jié)果如圖5(b)所示. 由于隨著主量子數(shù)n增加, 基態(tài)到里德伯態(tài)躍遷概率減小, 高激發(fā)態(tài)里德伯原子的單光子躍遷里德伯激發(fā)信號(hào)的信噪比變差, 使得圖5(b)中的幾組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論值存在較大偏差. 考慮此因素, 修正后的nP3/2(n = 70–94)量子虧損平均值為3.5591 ± 0.0007, 與理論計(jì)算結(jié)果吻合.

因此可以認(rèn)為室溫銫原子氣室的里德伯靜電屏蔽效應(yīng)并不能完全屏蔽背景電場(chǎng), 氣室中存在未能完全屏蔽的殘余直流電場(chǎng), 對(duì)氣室內(nèi)的銫原子能級(jí)產(chǎn)生了影響. 最近我們利用磁光阱俘獲的冷原子系綜對(duì)殘余背景電場(chǎng)進(jìn)行了測(cè)量, 得到了與我們這里的估算基本相一致的結(jié)果[25]. 并且在主量子數(shù)n很大的高激發(fā)里德伯態(tài), 量子虧損對(duì)原子能級(jí)的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于直流電場(chǎng)誘導(dǎo)的Stark效應(yīng)對(duì)原子能級(jí)的影響, 高激發(fā)里德伯態(tài)量子虧損的信息完全被殘余電場(chǎng)誘導(dǎo)的Stark頻移覆蓋. 因此想要在實(shí)驗(yàn)中更為精確地測(cè)量主量子數(shù)n較大的里德伯態(tài)的量子虧損, 首先必須要借助法拉第籠屏蔽外部直流電場(chǎng); 其次為了減小波長(zhǎng)計(jì)測(cè)量值的誤差, 需要采用更接近待測(cè)波長(zhǎng)的激光頻率來(lái)在測(cè)量過(guò)程中對(duì)波長(zhǎng)計(jì)進(jìn)行反復(fù)校準(zhǔn), 如我們實(shí)驗(yàn)中的637.2 nm波長(zhǎng)測(cè)量, 可用碘分子穩(wěn)定的632.991 nm高穩(wěn)定度氦氖激光頻率標(biāo)準(zhǔn), 對(duì)光波長(zhǎng)計(jì)進(jìn)行反復(fù)校準(zhǔn).

表1 銫原子高激發(fā)nP3/2 (n = 70–94)里德伯態(tài)的極化率Table 1. Polarizability of highly?excited Cs nP3/2 (n = 70–94) Rydberg states.

圖5 (a) 利用估算的殘余直流電場(chǎng)對(duì)量子虧損直接實(shí)驗(yàn)測(cè)量值進(jìn)行修正, 根據(jù)Stark頻移量和有效主量子數(shù)n*的關(guān)系, 擬合得到了作用于銫原子氣室中的殘余直流電場(chǎng)約為 (31 ± 2) mV/cm; (b) 修正Stark效應(yīng)及波長(zhǎng)計(jì)測(cè)量誤差的影響后, 銫原子nP3/2(n = 70–94)態(tài)量子虧損的實(shí)驗(yàn)測(cè)量修正值約3.5591 ± 0.0007; 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與計(jì)算值相吻合Fig. 5. (a) Using the estimated residual DC electric field to correct the direct experimentally measured data, according to the relationship between Stark shift and effective princip?al quantum number n*, the magnitude of the residual DC electric field acting on the cesium atomic vapor cell is ～(31± 2) mV/cm; (b) after correction of the impact of Stark ef?fect and the measurement error of wavemeter, the correc?ted experimentally measured quantum defect value of cesi?um nP3/2 (n = 70–94) states is ～(3.5591 ±0.0007). This corrected result is consistent with the theoretically calcu?lated value.

4 總結(jié)與展望

利用自行研發(fā)的瓦級(jí)輸出的連續(xù)可調(diào)諧窄線寬318.6 nm紫外激光系統(tǒng), 實(shí)現(xiàn)了室溫銫原子的單光子里德伯激發(fā), 銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài)的單光子激發(fā)信號(hào)由速度選擇光譜給出. 利用高精度光波長(zhǎng)計(jì), 我們測(cè)量了銫原子nP3/2高激發(fā)態(tài)里德伯原子的量子虧損, 經(jīng)過(guò)分析并與計(jì)算值和文獻(xiàn)記錄對(duì)比后, 我們認(rèn)為室溫銫原子氣室中,基于里德伯原子碰撞自電離機(jī)制的里德伯靜電屏蔽效應(yīng)不能完全屏蔽背景電場(chǎng), 氣室中依然存在殘余直流電場(chǎng)誘導(dǎo)Stark效應(yīng)影響了銫原子nP3/2(n =70–94)態(tài)的能級(jí), 該影響遠(yuǎn)大于量子虧損對(duì)原子能級(jí)的影響, 因此量子虧損的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的變化趨勢(shì)與理論預(yù)測(cè)趨勢(shì)出現(xiàn)偏差. 考慮波長(zhǎng)計(jì)的測(cè)量誤差后, 我們利用計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的差異估算了殘余外電場(chǎng). 扣除此殘余直流電場(chǎng)造成的nP3/2(n = 70–94)態(tài)能級(jí)的頻移后, 銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態(tài)的量子虧損測(cè)量值修正為3.5591 ±0.0007, 與計(jì)算值吻合.

實(shí)驗(yàn)中如果想更為精確地測(cè)量主量子數(shù)n較大的銫原子高激發(fā)里德伯態(tài)的量子虧損值, 需要搭建法拉第籠屏蔽外部直流電場(chǎng), 消除Stark效應(yīng)造成的系統(tǒng)誤差. 還需要采用接近待測(cè)波長(zhǎng)的激光頻率標(biāo)準(zhǔn), 在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中對(duì)光波長(zhǎng)計(jì)進(jìn)行反復(fù)校準(zhǔn),以降低光波長(zhǎng)計(jì)的相對(duì)測(cè)量誤差.