盧興吉 曹振松 談圖 黃印博 高曉明 饒瑞中

1) (中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國(guó)科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,合肥 230031)

2) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究生院科學(xué)島分院,合肥 230026)

(2018 年8 月30 日收到; 2018 年11 月6 日收到修改稿)

激光外差是一種基于相干探測(cè)原理的高靈敏度光譜檢測(cè)技術(shù),因其同時(shí)具有很高的光譜分辨能力,被廣泛應(yīng)用于諸多研究領(lǐng)域. 在光譜測(cè)量過(guò)程中,儀器線型函數(shù)對(duì)吸收譜線的平滑作用,會(huì)對(duì)氣體濃度的反演結(jié)果產(chǎn)生影響. 為了獲取激光外差光譜儀的儀器線型函數(shù),基于激光外差原理和信號(hào)處理過(guò)程,對(duì)影響儀器線型函數(shù)的射頻濾波帶寬和積分時(shí)間等參數(shù)進(jìn)行了分析,獲得了儀器線型函數(shù)表達(dá)式. 利用自行建立的激光外差光譜儀,多次測(cè)量了3.53 μm 波段內(nèi)水汽、甲烷的吸收譜線,分別將射頻濾波頻域響應(yīng)函數(shù)和本文獲得的儀器線型函數(shù)耦合進(jìn)水汽、甲烷柱濃度的反演. 結(jié)果表明,射頻濾波帶寬為30 MHz、積分時(shí)間分別為10 ms 和100 ms時(shí),光譜儀的實(shí)際分辨率分別約為0.005 cm–1 和0.025 cm–1; 使用儀器線型函數(shù)對(duì)積分時(shí)間為100 ms 時(shí)測(cè)量的數(shù)據(jù)進(jìn)行反演,透過(guò)率殘差平方和與甲烷吸收峰值處的殘差分別減小16%和100%,提高了氣體濃度反演的準(zhǔn)確度.

1 引 言

激光外差技術(shù)在測(cè)量氣體分子的吸收光譜方面具有高靈敏度、高分辨率等優(yōu)點(diǎn),其光譜分辨能力(υ/?υ)一般高于105,可滿(mǎn)足大部分氣體高分辨率吸收譜線的測(cè)量要求[1,2]. 但在測(cè)量過(guò)程中,儀器線型(instrument line shape,ILS)函數(shù)對(duì)吸收譜線的平滑作用,使得基于光譜測(cè)量反演待測(cè)氣體濃度產(chǎn)生誤差[3?5]. 因此,在利用激光外差光譜儀進(jìn)行光譜測(cè)量時(shí),獲取測(cè)量設(shè)備的ILS 函數(shù)進(jìn)而減小反演誤差成為激光外差技術(shù)研究中的關(guān)鍵環(huán)節(jié).如: Taguchi 等[6,7]使用液氮冷卻鉛鹽激光器搭建了9.06 μ m 激光外差臭氧測(cè)量系統(tǒng),反演的臭氧濃度與臭氧探空儀具有較好的一致性. 然而,由于該測(cè)量系統(tǒng)對(duì)光譜數(shù)據(jù)的平滑,難以獲得30 km 高度以上的臭氧濃度. Weidmann[8?10]和Wilson[11,12]等分別利用激光外差測(cè)量系統(tǒng)對(duì)9.6 μ m 波段內(nèi)臭氧和1.573 μ m 波段內(nèi)二氧化碳吸收光譜進(jìn)行測(cè)量,并將射頻(RF)濾波器的響應(yīng)函數(shù)耦合進(jìn)反演過(guò)程,提高了反演精度.

在國(guó)內(nèi),談圖等[13,14]首次報(bào)道了以4.4 μ m 波段窄線寬量子級(jí)聯(lián)激光器為本振光源的激光外差光譜測(cè)量裝置,該系統(tǒng)在RF 濾波帶寬為60 MHz的情況下,測(cè)量了氣體吸收池內(nèi)不同壓強(qiáng)下二氧化碳的吸收線寬,并通過(guò)光譜去卷積得到系統(tǒng)實(shí)際的頻譜分辨率為0.0078 cm–1,分辨率低于所使用的RF 濾波帶寬.

上述激光外差光譜測(cè)量系統(tǒng)采用了較大的濾波帶寬或積分時(shí)間,雖然可獲得較高的信噪比,但測(cè)得的譜線未能準(zhǔn)確扣除ILS 函數(shù)的影響,反演待測(cè)氣體濃度時(shí)會(huì)產(chǎn)生較大的偏差; 另外,RF 濾波函數(shù)對(duì)激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)有較大影響,將其作為ILS 函數(shù)耦合進(jìn)反演過(guò)程,雖提高了反演精度,但未考慮積分時(shí)間的影響,反演結(jié)果仍存在較大誤差. 鑒于上述原因,激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)仍需進(jìn)一步完善,從而進(jìn)一步減小其對(duì)反演結(jié)果的影響.

本文在前期研究的基礎(chǔ)上,對(duì)影響ILS 函數(shù)的RF 濾波帶寬、積分時(shí)間內(nèi)本振光波長(zhǎng)變化和鎖相放大器的低通濾波帶寬等參數(shù)進(jìn)行了詳細(xì)分析,獲得了激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)表達(dá)式. 同時(shí),利用實(shí)驗(yàn)室自行搭建的激光外差光譜儀對(duì)3.53μm波段內(nèi)水汽和甲烷的吸收情況進(jìn)行多次測(cè)量,分別使用濾波器頻域響應(yīng)函數(shù)和本文得出的ILS 函數(shù)作為光譜測(cè)量系統(tǒng)的ILS 函數(shù),對(duì)水汽和甲烷柱濃度進(jìn)行反演. 反演結(jié)果表明,當(dāng)使用本文給出的ILS 函數(shù)反演氣體濃度時(shí),有效減小了信號(hào)擬合時(shí)的殘差,進(jìn)一步提高了反演精度.

2 激光外差光譜儀的儀器線型函數(shù)

2.1 激光外差探測(cè)原理

激光外差是一種基于相干探測(cè)原理的光譜測(cè)量技術(shù),其利用單色激光與寬帶光信號(hào)混頻,將與激光頻率接近的紅外信號(hào)轉(zhuǎn)移至RF 范圍進(jìn)行處理,可得到高分辨率的光譜信息[13,14]. 激光外差信號(hào)處理的流程如圖1 所示.

圖1 (a)激光外差信號(hào)處理流程; (b)信號(hào)解調(diào)原理圖Fig. 1. (a) Diagram of laser heterodyne signal processing;(b) scheme of signal demodulation.

根據(jù)文獻(xiàn)[15—17],時(shí)域上外差電流的大小iIF正比于本振光和信號(hào)光的乘積:

式中ALO和AS分別為本振光和信號(hào)電場(chǎng)分量的振幅;υLO和υS分別為本振光和信號(hào)的頻率. 因此,頻域上外差電流大小則正比于二者的卷積:

其中FLO(υ)和FS(υ) 分別為本振光和信號(hào)的頻域.外差信號(hào)輸出探測(cè)器后,經(jīng)過(guò)濾波、檢波和解調(diào)等處理,便可獲得高分辨率的光譜信號(hào). 外差處理過(guò)程中,由于受到濾波帶寬、積分時(shí)間等影響,獲得的光譜信號(hào)會(huì)有一定程度的平滑,這些參數(shù)是激光外差光譜儀ILS 函數(shù)的重要組成部分.

2.2 儀器線型函數(shù)

ILS 函數(shù)是衡量光譜儀性能的重要參數(shù),測(cè)量光譜信號(hào)時(shí)由于受到ILS 函數(shù)的影響,光譜數(shù)據(jù)存在一定程度的失真. 分析ILS 函數(shù)時(shí),一般將輸入信號(hào)設(shè)置為沖擊函數(shù)(或狄拉克函數(shù)),即fS(t)=δ(t) ,沖擊函數(shù)的頻域?yàn)槌?shù),即FS(υ)=1 . 目前,激光外差光譜儀使用的本振光多為窄線寬的分布反饋式(distributed feedback,DFB)激光器或量子級(jí)聯(lián)激光器,理想情況下輸出單色光,因此其頻域可表示為狄拉克函數(shù)FLO(υ)=ALOδ(υLO) . 根據(jù)前述分析,外差信號(hào)在頻域上可表示為

由于本振光頻域內(nèi)為沖擊函數(shù),根據(jù)卷積定理,探測(cè)器響應(yīng)帶寬內(nèi)的外差信號(hào)為

F′(υ)=ALO.(4)

探測(cè)器輸出的外差信號(hào)經(jīng)過(guò)RF 濾波器濾波,RF 濾波函數(shù)可視為窗函數(shù):

式中υH和υL分別為濾波器通頻帶的上、下邊帶截止頻率;c為濾波帶寬內(nèi)的增益,濾波器通頻帶內(nèi)信號(hào)衰減很小,為了便于分析,令c=1. 外差信號(hào)經(jīng)過(guò)RF 濾波后為

以上是分析一般測(cè)量系統(tǒng)ILS 函數(shù)的過(guò)程,由于激光外差光譜儀獲得的光譜信號(hào)是鎖相放大器解調(diào)平均的結(jié)果,輸入單次狄拉克函數(shù)無(wú)法求出準(zhǔn)確的ILS 函數(shù). 因此,假設(shè)在鎖相放大器積分時(shí)間內(nèi)有持續(xù)的沖擊函數(shù)輸入光譜儀中,積分時(shí)間內(nèi)輸入信號(hào)即為

式中τ為鎖相放大器的積分時(shí)間,t0表示掃描周期內(nèi)的某一時(shí)刻,N為積分時(shí)間內(nèi)沖擊函數(shù)的總個(gè)數(shù),i表示積分時(shí)間內(nèi)的第i個(gè)時(shí)刻. 在積分時(shí)間內(nèi),函數(shù)信號(hào)發(fā)生器輸出的電壓信號(hào)對(duì)本振光波長(zhǎng)進(jìn)行調(diào)制,經(jīng)過(guò)鎖相放大器解調(diào)平均后的信號(hào)為

在積分時(shí)間內(nèi),本振波長(zhǎng)的變化范圍是υLO(t0?τ/2)—υLO(t0+τ/2).因此,(8)式中卷積符號(hào)后的一項(xiàng)等價(jià)于

由(9)式可知

只有在υLO(t0? τ/2)—υLO(t0+τ/2) 波長(zhǎng)范圍內(nèi)存在有效信號(hào),其他范圍幅值為0,且

因此在積分時(shí)間內(nèi),當(dāng)N→ ∞時(shí),本振光波長(zhǎng)的變化大小為

此時(shí)可以令

外差信號(hào)經(jīng)過(guò)鎖相放大器的解調(diào),便將原來(lái)頻域內(nèi)的信號(hào)轉(zhuǎn)換到了時(shí)域進(jìn)行處理. 解調(diào)后的外差信號(hào)經(jīng)過(guò)鎖相放大器內(nèi)部的低通濾波器濾波后輸出[18,19],低通濾波器的時(shí)域響應(yīng)為hLP,因此激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)可表示為

式中ALO和 ?υ在一般情況下為常數(shù),可令系統(tǒng)總增益為G,則ILS 函數(shù)可簡(jiǎn)化為

由上述分析結(jié)果可以看出,激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)是RF 濾波函數(shù)、本振光波長(zhǎng)變化函數(shù)和低通濾波函數(shù)卷積的結(jié)果. 因此,在已知光譜儀本振光的波長(zhǎng)調(diào)諧范圍與掃描周期、RF 濾波器通頻帶、鎖相放大器的積分時(shí)間以及低通濾波器響應(yīng)的情況下,可獲得準(zhǔn)確的ILS 函數(shù).

3 激光外差光譜儀及其主要參數(shù)

實(shí)驗(yàn)室建立的3.53 μ m 激光外差光譜儀主要由三部分組成[20,21]: 太陽(yáng)跟蹤模塊、外差光路模塊和外差信號(hào)處理模塊. 利用該光譜儀測(cè)量了3.53μm波段內(nèi)的整層大氣透過(guò)率譜,該波段內(nèi)有多種氣體分子的吸收,其中HDO (中心波數(shù)υ0=2831.8413 cm–1,線強(qiáng)S=3.014 × 10–24cm–1/(mol·cm2))和CH4(中心波數(shù)υ0=2831.9199 cm–1,線強(qiáng)S=1.622 × 10–21cm–1/(mol·cm2))兩種分子的吸收強(qiáng)度合適,適宜于用作水汽和甲烷濃度的反演. 在實(shí)驗(yàn)測(cè)量時(shí),影響ILS 函數(shù)的主要參數(shù)如下.

1)本振光源. 使用Nanoplus 公司生產(chǎn)的DFB帶間級(jí)聯(lián)激光器,該光源在3.53 μ m 波長(zhǎng)附近可實(shí)現(xiàn)連續(xù)無(wú)跳模掃描,激光線寬優(yōu)于10 MHz,因此本振光可看作是理想單色光源. 使用函數(shù)信號(hào)發(fā)生器輸出的三角波信號(hào)對(duì)本振光波長(zhǎng)進(jìn)行調(diào)制,掃描周期為24 s,掃描范圍是2831.70—2832.15 cm–1,在積分時(shí)間分別為10 ms 和100 ms 的時(shí),本振光波長(zhǎng)在積分時(shí)間內(nèi)的變化分別為0.00038 cm–1和0.0038 cm–1.

2) RF 濾波帶寬. 使用Minicircuits 公司生產(chǎn)的RF 濾波器對(duì)外差信號(hào)濾波,RF 波器的通頻帶為25—55 MHz,因此濾波帶寬為30 MHz,RF 濾波器的頻域響應(yīng)函數(shù)為

3)積分時(shí)間與低通濾波器. 實(shí)驗(yàn)時(shí)分別將鎖相放大器的積分時(shí)間設(shè)置為10 ms 和100 ms,根據(jù)鎖相放大器中的低通濾波帶寬與積分時(shí)間的函數(shù)關(guān)系[18,19],此時(shí)低通濾波帶寬的理論值分別為0.78 Hz 和7.8 Hz,考慮到實(shí)際濾波帶寬具有一定的展寬,因此計(jì)算ILS 函數(shù)時(shí)將低通濾波的帶寬分別設(shè)置為2 Hz 和10 Hz,其時(shí)域響應(yīng)函數(shù)分別為

根據(jù)(14)式,將RF 函數(shù)分別與(16)和(17)式進(jìn)行卷積可得到積分時(shí)間分別為10 ms 和100 ms時(shí)的ILS 函數(shù),結(jié)果如圖2 所示.

圖2 RF 濾波函數(shù)與ILS 函數(shù)Fig. 2. RF filter function and presented ILS function.

由結(jié)果可得: 積分時(shí)間為10 ms 和100 ms 時(shí),光譜分辨率分別約為0.005 cm–1和0.025 cm–1. 在掃描周期較大而積分時(shí)間很小的情況下,雙邊RF 濾波帶寬可近似為光譜儀的光譜分辨率; 而當(dāng)積分時(shí)間較大時(shí),光譜儀的實(shí)際分辨率遠(yuǎn)小于雙邊RF 濾波帶寬.

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

利用3.53 μ m 激光外差光譜儀測(cè)量了合肥地區(qū)2018 年4 月10 日11:30—13:00 約1.5 h 內(nèi)的透過(guò)率光譜,積分時(shí)間分別為10 ms 和100 ms 時(shí)測(cè)得的其中一組透過(guò)率譜如圖3 所示.

圖3 不同積分時(shí)間測(cè)量的透過(guò)率譜Fig. 3. Measured transmittance spectra with different integral time.

從測(cè)量結(jié)果可明顯看出,積分時(shí)間為100 ms時(shí),雖然測(cè)量結(jié)果具有較高的信噪比,水汽的吸收譜線未被明顯平滑,但甲烷的吸收譜線平滑較為嚴(yán)重. 主要是由于水汽含量的75%都集中在距離近地面4 km 以下的大氣中,吸收線型主要為線寬較寬的Lorentz 線型; 而甲烷的濃度在整層大氣中的分布較為均勻,因此線寬較窄的Voigt 和Gauss 線型對(duì)整層的吸收結(jié)果也有較大影響.

利用實(shí)驗(yàn)獲得的不同積分時(shí)間情況下的透過(guò)率譜數(shù)據(jù),結(jié)合合肥地區(qū)的大氣溫、濕、壓模式和美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)大氣成分模式對(duì)水汽和甲烷柱濃度進(jìn)行了最小二乘擬合反演[21],并將ILS 函數(shù)耦合進(jìn)反演過(guò)程.

在反演水汽和甲烷柱濃度時(shí),分別使用RF 濾波函數(shù)和本文的ILS 函數(shù),并對(duì)使用兩種函數(shù)的反演結(jié)果和殘差進(jìn)行比較分析. 其中一組反演的透過(guò)率結(jié)果和殘差比較如圖4 所示.

由反演結(jié)果可以看出,積分時(shí)間為10 ms 時(shí),系統(tǒng)的光譜分辨率很高,使用RF 濾波函數(shù)和本文ILS 函數(shù)得到的反演結(jié)果無(wú)明顯差別. 而積分時(shí)間為100 ms 時(shí),使用本文的ILS 函數(shù)反演時(shí),甲烷吸收峰值處的殘差值減小至3.75 × 10–4,殘差比使用RF 濾波函數(shù)時(shí)減小約100%,而水汽吸收峰值處殘差無(wú)明顯變化. 此外,殘差平方和是反映反演結(jié)果準(zhǔn)確性的重要指標(biāo)之一,因此對(duì)11:30—13:00 時(shí)間段內(nèi)測(cè)量的數(shù)據(jù)使用不同的ILS 函數(shù)進(jìn)行反演,殘差平方和的結(jié)果如圖5 所示.

圖4 (a)積 分 時(shí) 間 為10 ms 透 過(guò) 率 擬 合 結(jié) 果 及 殘 差;(b)積分時(shí)間為100 ms 透過(guò)率擬合結(jié)果及殘差Fig. 4. (a) Fitting results of transmittance and residuals withτ=10 ms; (b) fitting results of transmittance and residuals withτ=100 ms.

圖5 透過(guò)率殘差平方和的變化Fig. 5. Variation of sum of squared residual of transmittance.

由反演結(jié)果的殘差可看出積分時(shí)間為100 ms時(shí),使用本文線型函數(shù)進(jìn)行反演的殘差平方和平均值為1.282,比使用RF 濾波函數(shù)反演時(shí)減小了0.244,減小約16%. 水汽和甲烷的柱濃度反演結(jié)果如圖6 所示.

圖6 不同ILS 函數(shù)反演出的水汽和甲烷柱濃度變化Fig. 6. Variations of water vapor and methane column density inversed with different ILS function.

從水汽和甲烷柱濃度的反演結(jié)果可以看出,在測(cè)量時(shí)間段內(nèi),不同積分時(shí)間情況下,水汽和甲烷的柱濃度反演結(jié)果變化趨勢(shì)基本一致. 積分時(shí)間為10 ms 時(shí),水汽柱濃度均值為1.2 g/cm2,甲烷柱濃度均值為1.116 mg/cm2; 積分時(shí)間為100 ms,使用本文ILS 函數(shù)時(shí),水汽柱濃度的平均值為1.17 g/cm2,比使用RF 濾波函數(shù)反演時(shí)減小了0.031 g/cm2; 甲烷柱濃度的平均值1.127 mg/cm2,比使用濾波器函數(shù)反演時(shí)增加了0.052 mg/cm2,甲烷的柱濃度的反演結(jié)果與積分時(shí)間為10 ms 時(shí)的反演結(jié)果間的相對(duì)誤差由3.7%減小至0.98%.

綜合上述結(jié)果可以得出: 第一,甲烷等氣體的吸收線寬較窄,光譜測(cè)量時(shí)更易受ILS 函數(shù)的影響. 因此,獲得準(zhǔn)確的ILS 函數(shù)對(duì)吸收線寬較窄的氣體反演十分重要. 第二,RF 濾波頻域響應(yīng)函數(shù)作為外差光譜儀的ILS 函數(shù),未考慮積分時(shí)間的影響,反演時(shí)存在較大誤差; 利用本文獲取的ILS 函數(shù)表達(dá)式,應(yīng)用在激光外差光譜儀的信號(hào)處理上,有效減小了反演時(shí)的透過(guò)率殘差.

5 結(jié) 論

通過(guò)對(duì)激光外差原理、信號(hào)處理過(guò)程和影響激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)的各個(gè)影響因素進(jìn)行逐一分析,獲得了激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)表達(dá)式. 將該函數(shù)耦合進(jìn)3.53 μ m 波段內(nèi)水汽和甲烷柱濃度的反演,殘差平方和比使用RF 濾波函數(shù)時(shí)減小16%; 甲烷吸收峰值處的透過(guò)率殘差值減小100%,水汽吸收峰值處的殘差無(wú)明顯變化,使用本文ILS 函數(shù)反演進(jìn)一步減小了擬合的誤差. 今后,將進(jìn)一步將研究本振光線寬、波長(zhǎng)漂移等對(duì)ILS 函數(shù)的影響,并針對(duì)ILS 函數(shù)的測(cè)量開(kāi)展研究,獲得激光外差光譜儀實(shí)際工作時(shí)的ILS 函數(shù),為反演氣體的濃度廓線奠定基礎(chǔ).