李顏君,安興琴,范廣洲

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北京地區(qū)大氣顆粒物輸送路徑及潛在源分析

李顏君1,安興琴2*,范廣洲1

(1.成都信息工程大學大氣科學學院,四川 成都 610225；2.中國氣象科學研究院大氣成分研究所,北京 100081)

利用TrajStat軟件和全球資料同化系統(tǒng)數(shù)據(jù),計算了2005~2016年北京市逐日72h氣流后向軌跡,采用聚類分析方法,結(jié)合北京同期PM2.5逐日質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),分析北京市年及四季后向氣流軌跡特征及其對北京市顆粒物濃度的影響,運用潛在源貢獻因子分析法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT),探討研究時期內(nèi)不同季節(jié)影響北京市顆粒物質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)以及不同源區(qū)對北京顆粒物質(zhì)量濃度的貢獻.結(jié)果表明,就全年而言,西北輸送氣流占總軌跡的比例最高,達59.97%,且其輸送距離最遠、輸送高度最高、移速最快.輸送高度最低、距離最短、移速最慢的東南氣流占比次之,為27.64%,東北氣流占比最低為12.40%,其移速和輸送距離介于前兩者之間.主要污染軌跡來自山東、河北,其次為來自俄羅斯、蒙古國和內(nèi)蒙古荒漠戈壁地區(qū)的西北氣流.PSCF和CWT分析發(fā)現(xiàn),蒙中、晉中、冀西南、豫北及魯西是影響北京PM2.5的主要潛在區(qū)域.而不同季節(jié)、不同輸送路徑對北京PM2.5污染影響的差異顯著,春季主要受來自蒙晉交界區(qū)域的短距離輸送氣流影響,潛在源區(qū)位于冀南、魯西、豫東和皖西北地區(qū),夏季污染軌跡來自魯、晉地區(qū),潛在源區(qū)為豫東北、皖北和蘇北地區(qū);秋季主要受來自冀南地區(qū)的短距離氣流影響,潛在源區(qū)為晉北、冀南、豫北和魯西地區(qū),冬季主要受來自蒙古國中西部和蒙中地區(qū)的遠距離輸送氣流影響,潛在源區(qū)主要在冀南、魯西、豫北、晉和蒙西地區(qū).

大氣顆粒物；后向軌跡聚類分析；潛在源貢獻；濃度權(quán)重軌跡；北京

2013年年初,我國從京津冀至沿海地區(qū)出現(xiàn)了大范圍的霧霾天氣,引起了廣大民眾對與PM2.5的關(guān)注與討論[1].城市PM2.5污染不僅與本地污染物排放有關(guān),還受跨區(qū)域輸送的影響.薛文博等[2]研究表明,各省市 PM2.5存在顯著相互影響, 且受區(qū)域外污染源影響大.京津冀、長江三角洲、珠江三角洲區(qū)域及成渝城市群PM2.5年均濃度受區(qū)域外源貢獻分別達到22%、37%、28%、14%.王文丁等[3]利用嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)(NAQPMS)及其耦合的污染來源追蹤模塊,針對2013年1月珠三角區(qū)域的PM2.5重污染過程輸送特征進行了數(shù)值模擬研究,結(jié)果表明,污染氣團首先形成于廣州、佛山地區(qū),并在弱偏北風的作用下南移加強,影響整個珠三角區(qū)域.黃侃[4]研究了長距離氣溶膠輸送與灰霾形成的關(guān)系, Prijith等[5-6]研究了風速與海鹽氣溶膠形成的聯(lián)系以及夏季風與氣溶膠分布的關(guān)系.

而對于北京地區(qū)的PM2.5污染,孔珊珊等[7]利用2015年9月1日~2016年8月31日的資料,研究北京市的后向軌跡,并利用PSCF和CWT方法分析北京PM2.5的主要傳輸路徑及其潛在源區(qū),結(jié)果表明來自內(nèi)蒙古西部的軌跡最多,而內(nèi)蒙古西部地區(qū)及河北、山東、河南交界地區(qū)是北京PM2.5污染的主要潛在源區(qū).王燕麗等[8]研究表明典型城市北京、天津和石家莊全年P(guān)M2.5污染均以本地貢獻為主,具體貢獻率隨季節(jié)有所波動,北京與廊坊、保定、承德、天津和滄州等城市之間PM2.5傳輸顯著.任傳斌等[9]研究表明到達北京不同軌跡的季節(jié)特征顯著,且不同季節(jié)潛在源區(qū)分布及其貢獻特征也有明顯差異.

目前對于北京地區(qū)PM2.5污染顆粒物輸送路徑及潛在源區(qū)的研究成果很多,但多是基于一次污染過程個例或一兩年時間,對于超過10a時間的研究較少,基于此,本文利用后向軌跡聚類分析法,結(jié)合北京市2005~2016年P(guān)M2.5觀測資料,分析更長時間段內(nèi)年及四季不同輸送軌跡類型與北京市顆粒物濃度的關(guān)系,并統(tǒng)計分析不同氣流軌跡的污染物特征,同時利用潛在源貢獻分析法和濃度權(quán)重軌跡分析法研究影響北京污染物質(zhì)量濃度的主要潛在源區(qū),為不同季節(jié)大氣污染防治措施的制定提供參考.

1 資料來源

觀測數(shù)據(jù)來自2005~2016年北京市氣象局在城區(qū)海淀站 (116.28°E, 39.98°N)的PM2.5觀測濃度.北京海淀站是北京城區(qū)PM2.5連續(xù)觀測時間最長的站,以下簡稱“海淀站”,可代表北京市城區(qū)站.后向軌跡模式使用的氣象資料為NCEP(美國國家環(huán)境預(yù)報中心)的2005~2016年全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)氣象數(shù)據(jù).該數(shù)據(jù)時間分辨率為6h,分別為00:00、06:00、12:00和18:00(UTC,世界時),水平分辨率為0.5°×0.5°,垂直方向分23層,氣象要素包括溫度、氣壓、相對濕度、水平和垂直風速等,可直接從網(wǎng)站下載.

2 研究方法

2.1 HYSPLIT模式介紹

HYSPLIT軌跡模式是由美國國家海洋大氣中心(NOAA)和澳大利亞氣象局(BOM)聯(lián)合研發(fā)的[10]一種用于計算和分析大氣污染物輸送、擴散軌跡的專業(yè)模型,具有處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源功能的較為完整的輸送、擴散、沉降的綜合模式系統(tǒng)[11].該模式是歐拉和拉格朗日混合型的擴散模式,其平流和擴散計算均采用拉格朗日方法,可以跟蹤氣流所攜帶的粒子的移動方向[12-13],濃度計算采用歐拉方法.

本文利用HYSPLIT模式和GIS技術(shù)結(jié)合的TrajStat軟件[11]進行北京市后向軌跡聚類、PSCF和CWT分析.將海淀站(116.28°E,39.98°N)作為模擬受點,計算2005~2016年逐日00:00、06:00、12:00、18:00時(北京時)到達受點的72h后向氣流軌跡,軌跡計算起始高度為500m.將研究區(qū)域按0.5°×0.5°劃分網(wǎng)格,計算權(quán)重PSCF和CWT.

2.2 后向軌跡聚類分析

聚類分析是根據(jù)指標樣本的相似性、親疏程度,用數(shù)學方法將它們進行分型劃類,最后得到一個能反映群體之間親疏程度的分類系統(tǒng).后向軌跡聚類則是根據(jù)氣團軌跡的傳輸速度和方向等特征,對所有到達模式受點的氣團軌跡進行分型聚類,以判斷受點不同時間段主導(dǎo)氣流方向和污染物潛在來源.本文利用TrajStat軟件中的的聚類方法,利用歐氏距離算法,對到達北京的氣流軌跡進行聚類,從而得到年及四季不同輸送氣流類型,并在此基礎(chǔ)上依據(jù)環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)技術(shù)規(guī)定[14]計算北京逐日顆粒物的日平均濃度,結(jié)合逐日污染物資料對年及不同季節(jié)各類氣流的污染特征進行統(tǒng)計分析.

2.3 潛在源貢獻分析法

潛在源貢獻(PSCF)分析法是一種基于氣流軌跡分析來識別污染源區(qū)的方法[15],本文利用此方法來確定影響北京大氣顆粒物的潛在污染源區(qū).PSCF值為所選研究區(qū)域內(nèi)經(jīng)過網(wǎng)格的污染軌跡數(shù)m與經(jīng)過該網(wǎng)格的所有軌跡數(shù)n的比值[16-17],即

本文取PM2.5的日平均值二級標準值作為判斷污染軌跡的標準,即經(jīng)過某網(wǎng)格的氣團軌跡到達北京時對應(yīng)的顆粒物濃度超過日平均二級標準值時則認為該軌跡為污染軌跡,反之則為清潔軌跡.PSCF值越大表示經(jīng)過該網(wǎng)格污染軌跡比例越高,PSCF高值所在的網(wǎng)格區(qū)就是影響北京市大氣顆粒物的潛在源區(qū).

由于PSCF是一種條件概率,當各網(wǎng)格內(nèi)氣流滯留時間較短時,PSCF值會出現(xiàn)較大波動從而增大不確定性,且當很小時,會產(chǎn)生高PSCF值,因此,為了提高PSCF數(shù)據(jù)質(zhì)量,參照很多研究者的做法[18-19],引入權(quán)重函數(shù)W來盡可能降低不確定性,以減少誤差.當某一網(wǎng)格中的n小于研究區(qū)內(nèi)每個網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡端點數(shù)的3倍時,就使用W乘以PSCF,即WPSCF=W′PSCF,本文參考文獻[20-21],使用以下權(quán)重函數(shù):

2.4 濃度權(quán)重軌跡分析法

由于PSCF只能反映每個網(wǎng)格中污染軌跡所占的比例大小,不能反映污染軌跡的污染程度,因此,本文利用濃度權(quán)重軌跡(CWT)分析法[17]計算潛在源區(qū)氣流軌跡濃度權(quán)重,分析不同軌跡和潛在源區(qū)的污染程度[22-23],給出不同源區(qū)貢獻的相對大小. CWT方法如下:

3 結(jié)果與討論

3.1 北京市大氣污染特征

對2005~2016年北京市海淀站PM2.5逐日質(zhì)量濃度資料進行季節(jié)和月份質(zhì)量濃度變化特征分析.由圖1可知,2005~2016年12a平均PM2.5質(zhì)量濃度為71.6μg/m3,相較于我國《環(huán)境空氣質(zhì)量標準(GB3095-2012)》[14]中對于年平均PM2.5質(zhì)量濃度的二級標準值35μg/m3高出1.05倍.

從季節(jié)變化來看,PM2.5質(zhì)量濃度最高的季節(jié)是冬季,達80.2μg/m3,其次是秋季,濃度達74.4 μg/m3,最低濃度出現(xiàn)在夏季為67.3μg/m3,春季質(zhì)量濃度為70.0μg/m3.

從月份分布來看,1,2,10,11,12月PM2.5平均質(zhì)量濃度超過了75μg/m3,分別為77.7μg/m3,75.0μg/m3, 76.9μg/m3,84.1μg/m3,和81.2μg/m3,8月的平均濃度最低為60.0μg/m3,3月和9月平均濃度略高于8月,分別是63.7μg/m3,和62.3μg/m3.

3.2 后向軌跡聚類分析

為了分析2005~2016年期間到達北京市氣流的年及四季差異,本文利用TrajStat軟件進行了逐日72h后向氣流軌跡的聚類分析.采用總空間方差(TSV)方法確定聚類數(shù)目,其原理是:隨著聚類數(shù)量的減少,TSV的增加速率通常很小,并且?guī)缀醪蛔?在某一時刻,TSV的變化迅速上升,表明組合的簇不是非常相似.因此確定TSV大幅增加之前的點為最終聚類數(shù)量.基于此,本文將2005~2016年北京市年及春(3~5月)、夏(7~8月)、秋(9~11月)、冬(12月~次年2月)各季節(jié)的后向氣流軌跡分別聚類為5,5,5,5和7類,并計算了各類軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的比例(圖2).

同時,將研究期間內(nèi)各類逐日72h后向氣流軌跡的平均PM2.5質(zhì)量濃度、主要途經(jīng)區(qū)域和出現(xiàn)概率列表分析,如表1.

分析圖2及表1可知,研究期間的年及四季各類軌跡所對應(yīng)的PM2.5平均質(zhì)量濃度、主要途經(jīng)區(qū)域以及污染軌跡的PM2.5平均質(zhì)量濃度和出現(xiàn)概率有著明顯的差異.

表1 2005~2016年及四季各類軌跡PM2.5質(zhì)量濃度的統(tǒng)計分析結(jié)果
Table 1 Yearly and seasonal Statistical analysis results of PM2.5on various trajectories during 2005~2016

就全年而言,所有軌跡的平均PM2.5質(zhì)量濃度為72.4μg/m3,西北氣流占總軌跡數(shù)目比例最高,總共59.97%.軌跡出現(xiàn)概率高的有東南路徑(聚類3)、中距離西北路徑聚類2以及短距離西北路徑聚類1,分別為27.64%、26.77%和24.60%.不同聚類中,軌跡污染物濃度最高的是聚類3和聚類4,分別為92.87μg/m3和75.05μg/m3,所占比例最高且軌跡平均PM2.5質(zhì)量濃度最高的聚類3來自山東中部,經(jīng)山東北部和河北東南部,進入北京市.

在春季,所有軌跡的平均PM2.5質(zhì)量濃度為66.96μg/m3,到達北京的氣流軌跡主要來自西北方向,總共占比88.29%,其中來自俄羅斯南部綠洲,經(jīng)過蒙古國西北綠洲、荒漠和內(nèi)蒙古中部荒漠到達北京的中距離西北路徑聚類1和來自內(nèi)蒙古與山西交界區(qū)域的短距離西北回旋路徑聚類3出現(xiàn)比例較高,分別占30.53%和28.09%.聚類3的污染物濃度最高,達到92.46μg/m3,其次為聚類4,平均PM2.5質(zhì)量濃度73.5μg/m3.

在夏季,所有軌跡的平均PM2.5質(zhì)量濃度為67.32μg/m3,大氣顆粒物來向較為均勻,呈星形發(fā)散.與其他季節(jié)不同,夏季有來自海洋的偏東路徑聚類2,且占比最高,達到32.02%,偏南路徑的聚類4占比次于聚類2,達30.87%,偏北路徑的聚類1軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)目的20.72%,西北路徑的聚類3占比 9.71%,東北路徑聚類5占比最低,為6.68%.軌跡平均PM2.5質(zhì)量濃度最高的是聚類4為87.07μg/m3,其次為聚類2,70.19μg/m3.占比最高的偏東路徑聚類2來自渤海洋面,經(jīng)過山東東部近海區(qū)域和天津市,進入北京.軌跡污染物濃度最高的偏南路徑聚類4,來自山東省西部,經(jīng)過山東省西北部和河北省南部,到達北京.

在秋季,所有軌跡的PM2.5平均質(zhì)量濃度為74.54μg/m3,大氣顆粒物主要來自西北方向,總共占比48.77%.對于不同聚類,偏南路徑聚類3為主要聚類,占比達到31.96%,其次為短距離西北路徑聚類2達到22.92%,再次為中距離偏北路徑聚類1為20.03%,偏北路徑聚類4為19.28%,占比最低的是長距離西北路徑聚類5僅有5.82%.軌跡污染物濃度最高的是聚類3,達到97.31μg/m3.占比和平均污染物濃度最高的偏南路徑聚類3主要來自河北省衡水市經(jīng)滄州市進入北京.

在冬季,所有軌跡的PM2.5平均質(zhì)量濃度為80.45μg/m3,大氣顆粒物主要來自于西北方向,總共占比為81.56%.在不同的聚類中,短距離西北路徑聚類3和較長距離西北路徑聚類1占比最高,分別為23.71%和21.60%.軌跡平均污染物濃度最高的是聚類5,達134.53μg/m3,而占比最高的聚類3的平均污染物濃度為89.58μg/m3,其主要經(jīng)過蒙古國中部、內(nèi)蒙古中部等荒漠戈壁地區(qū),由河北進入北京.

綜上,我們可得出以下結(jié)論:(1)全年及四季的所有軌跡中,平均PM2.5質(zhì)量濃度最低的是夏季,冬季最高,與PM2.5觀測數(shù)據(jù)的統(tǒng)計結(jié)果一致;(2)春、秋和冬季多為西北氣流,且秋冬兩季輸送距離最遠、移速最快,這與冬季風有關(guān)[24],東亞氣溶膠濃度的變化,主要是由東亞冬季風向南傳播過程控制的.唯有夏季出現(xiàn)了來自海洋的偏東氣流,由于夏季受海洋氣流影響,偏東和偏南氣流成為影響到達北京的污染物傳輸?shù)闹饕獨饬?(3)全年出現(xiàn)概率最高且污染程度最高的軌跡來自河北地區(qū);春季出現(xiàn)概率最高的是西北氣流,而來自內(nèi)蒙古、山西交界區(qū)域的短距離回旋氣流污染程度最高;夏季污染程度最高的氣流來自山東地區(qū);在秋季,出現(xiàn)概率和污染程度最高的氣流來自河北地區(qū);冬季污染程度最高的氣流軌跡來自河北、天津等地.

利用2005~2016逐日到達北京市的年及四季各類72h后向軌跡垂直高度氣壓平均值(圖3),對各類氣團垂直混合移動特征進行分析.

由圖3可知,就全年而言,東南氣流(聚類3)的移速最慢、輸送高度最低,普遍在900hPa以下,其次是東北氣流(聚類5),而西北氣流(聚類1,聚類2,聚類4)的輸送高度最高,且氣流軌跡運輸距離越長,氣團移動速度越快,輸送高度越高.同時發(fā)現(xiàn),氣團由遠及近抵達北京時,東南氣流氣團輸送高度呈現(xiàn)出先降低后升高的變化特征,東北氣流和短距離西北氣流氣團輸送高度變化較小,中長距離西北氣流氣團輸送高度呈先增加后降低的變化特征.

四季各類氣流軌跡高度變化特征與年基本一致.春季,占比較高的短距離西北回旋氣流軌跡(聚類3)的高度最低,普遍在840~950hPa之間,而較短距離西北氣流(聚類2)和偏北路徑(聚類5)氣流軌跡高度相近且移動速度差異不大,長距離西北路徑(聚類4)和中距離西北路徑(聚類1)氣流軌跡傳輸距離最遠、高度最高且移速最快.

軌跡數(shù)占比最高的偏東氣流軌跡(聚類2)和偏南氣流軌跡(聚類4)是夏季各類軌跡中輸送高度最低的,普遍在900~970hPa之間,而占比較低的長距離西北氣流(聚類3)則是最高的,輸送高度普遍高于750hPa,且移速最快.偏北氣流(聚類1)和東北氣流(聚類5)的輸送高度相當,約在750~850hPa之間.

在秋季,占比最高的近距離偏南回旋氣流(聚類3)的輸送高度最低,占比最小的長距離西北氣流(聚類5)的輸送高度最高且移速最快,氣團由遠及近先升高后降低,中短距離西北氣流(聚類1和聚類2)輸送高度相當,且隨氣團移動高度變化不大,偏北路徑(聚類3)隨氣團移動高度逐漸降低.

占冬季軌跡總數(shù)比例較低的短距離偏東回旋氣流(聚類5)輸送高度最低且移速最慢,占比較低的長距離西北路徑(聚類4)輸送高度最高且移速最快,隨氣團由遠及近先升高后降低,而不同距離西北氣流(聚類1、聚類2、7)和偏北氣流(聚類6)輸送高度相當,主要在650~750hPa之間,短距離西北氣流(聚類3)隨氣團移動高度逐漸降低.

總的來講,不論年及四季,來自西北方向的長距離軌跡輸送高度最高且移速最快,攜帶大量沙塵及顆粒物運輸至北京,而短距離的春季西北回旋氣流、夏季偏東或偏南氣流、秋季偏南氣流和冬季偏東氣流輸送高度最低,將鄰近省市的污染物輸送至北京.

3.3 不同氣流軌跡的污染物特征

由于不同聚類氣流軌跡到達北京的占比不同,且污染程度也高低不一,因此本文將不同季節(jié)、不同氣流軌跡的污染物特征進行分析,來探討其對北京PM2.5污染的影響.

首先基于后向軌跡聚類結(jié)果,計算各類軌跡對應(yīng)的大氣顆粒物濃度算術(shù)平均值、最大值、最低值以及上下四分位數(shù)(圖4),以分析各類氣流軌跡對北京大氣顆粒物的影響.縱坐標是以10為基數(shù)的指數(shù)坐標,灰色橫線代表算數(shù)平均值,黃色短橫線為各類軌跡中最高污染軌跡的濃度值,藍色短線為最低濃度值,矩形包括所有軌跡中上四分位和下四分位的軌跡濃度,表示主要濃度范圍.

以日平均PM2.5質(zhì)量濃度的二級限值75μg/m3為閾值,將2005~2016年各類后向軌跡區(qū)分為污染軌跡和清潔軌跡,分析污染軌跡的平均PM2.5質(zhì)量濃度、同類占比和同時期占比,作出表2.

表2 2005~2016年及四季污染軌跡PM2.5質(zhì)量濃度的統(tǒng)計分析結(jié)果
Table 2 Yearly and seasonal statistical analysis results of PM2.5in polluted trajectories over 2005~2016

注:加粗字體為主要污染軌跡(同時期占比>20%).

結(jié)合圖4和表2可知,從全年來看,各類軌跡的主要濃度范圍分別是31.1~90.8μg/m3,26.9~ 76.9μg/m3,54.8~118.3μg/m3,29.2~99.7μg/m3和32.2~ 72.9μg/m3.聚類3的濃度范圍較其他聚類高.而主要的污染軌跡也是聚類3,同時期占比達42.48%,其次為聚類1,占比為22.39%.說明就全年而言,對北京顆粒物污染具有最主要影響的氣團軌跡來自山東、河北地區(qū),在俞會新等[25]研究中,燃煤、機動車和工業(yè)污染等是北京PM2.5污染的主要因素,且受氣候和多面環(huán)山的地理條件影響,污染物極不容易擴散,周邊城市的污染物跨區(qū)傳輸相互影響,使得北京污染進一步加重.其次需注意來自蒙古國、內(nèi)蒙古中部的長距離輸送.

分析春季軌跡可知,各種聚類的主要濃度范圍分別是26.8~65.9μg/m3,46.4~95.6μg/m3, 62.9~115.4μg/ m3, 31.8~84.8μg/m3和24.0~55.0μg/m3,濃度最高的是聚類3.而主要的污染軌跡同樣是聚類3,占比48.02%,其次是占比20.96%的聚類2.由此可知,來自內(nèi)蒙古山西交界區(qū)域的短距離氣流是影響北京春季污染的主要氣流,其次為來自蒙古國中部、內(nèi)蒙古中部的荒漠戈壁地區(qū)的聚類2氣流,春季沙塵及其攜帶的微小顆粒物是影響北京顆粒物污染的主要因素.

夏季各聚類的主要范圍為31.2~64.5μg/m3, 46.1~89.1μg/m3,35.6~62.7μg/m3,57.5~110.9μg/m3和22.1~45.9μg/m3,濃度最高的是聚類4,且其同時期占比最高,達到50.00%,聚類2占比次之為35.15%.因此來自山東、河北等地區(qū)的氣流是造成北京夏季PM2.5污染的主要軌跡,且在蔣伊蓉等[26]研究中,夏季偏南風盛行時,偏南氣流遇燕山后或轉(zhuǎn)向回流、或爬坡, 導(dǎo)致近地面風速減小,不利于污染物擴散,將加劇京津冀地區(qū)中南部城市的大氣污染.來自渤海洋面的偏東氣流,其輸送的海鹽氣溶膠也是影響北京夏季PM2.5污染的重要因素

在秋季各聚類的污染物濃度主要范圍是31.4~91.0μg/m3, 25.8~80.1μg/m3, 54.8~127.3μg/m3, 26.7~74.2μg/m3和26.9~79.1μg/m3,濃度范圍最高的聚類3也是秋季最主要的污染軌跡,占比達49.63%.因此來自河北南部等地區(qū)的短距離氣流軌跡是北京秋季PM2.5污染的主要影響路徑.

冬季各聚類的污染物濃度主要范圍是27.3~ 81.8μg/m3, 16.5~56.2μg/m3, 42.7~120.2μg/m3, 33.9~ 128.5μg/m3, 78.8~174.3μg/m3, 11.0~32.3μg/m3和59.0~151.9μg/m3,濃度范圍最高的是聚類5.冬季最主要的污染軌跡為聚類3,占比達28.53%,而聚類5次之,占比為24.22%.聚類3主要來自于蒙古國中古、蒙中等戈壁沙漠地區(qū),由于冬季風增強,將輸送該區(qū)域大量的沙塵影響北京顆粒污染物濃度.聚類5來自河北省東北部及天津等地區(qū),由于冬季燃煤的大量使用,受地形和天氣形勢(華北地區(qū)為大尺度高壓控制)的共同影響,偏南方向的輸送將加大北京大氣污染程度[27].

總的來說,所有軌跡主要濃度范圍最高的季節(jié)在冬季,為78.8~174.3μg/m3.除冬季外,主要污染軌跡都來自于鄰近人口密集區(qū)域的短距離輸送,說明相較于來自俄羅斯、蒙古國和內(nèi)蒙古荒漠戈壁地區(qū)的氣流,周邊鄰近區(qū)域人為污染是影響北京污染的主要因素.

3.4 污染氣流潛在源區(qū)分析

利用TrajStat軟件進行北京市PM2.5污染氣流潛在源區(qū)分析,WPSCF計算結(jié)果見圖5,將WPSCF值大于0.7的區(qū)域定義作最主要的潛在源區(qū).

由圖5可知,年P(guān)M2.5的PSCF高值區(qū)主要分布在山東西部、江蘇北部、河南省東北部、河北省西南部、山西省中北部及內(nèi)蒙古中部區(qū)域,在內(nèi)蒙古西部也零散分布著高值區(qū),這些區(qū)域是北京市PM2.5的主要潛在區(qū)域.

春季PM2.5的最主要的潛在源區(qū)分布在山東西部、河南東部和安徽西北地區(qū),其次河北南部、江蘇北部、山西北部也對春季北京PM2.5污染有著嚴重的影響,在內(nèi)蒙古東部和湖北南部分布著零星高值區(qū).

在夏季,對北京市PM2.5有著主要影響的區(qū)域明顯縮小,主要集中在河南東部與安徽、山東交界區(qū)域、山東省與江蘇省交界區(qū)域及江蘇東部近海洋面.

在秋季PSCF高值區(qū)域較夏季范圍明顯擴大且北移,主要集中在陜西省北部、山西省北部與內(nèi)蒙古交界區(qū)域,以及河北省南部、山東西部、河南省東北部、安徽省北部和江蘇省西北部區(qū)域.

在冬季,PSCF高值區(qū)較秋季北抬且大于0.9的范圍明顯增多,北京PM2.5的主要潛在區(qū)域主要集中在河北省南部、山東省中西部和山西省北部地區(qū),并向西北方向延伸至內(nèi)蒙古中西部、蒙古國西南區(qū)域.而甘肅中部、湖北北部、河南南部等零星地區(qū)也對北京PM2.5有著顯著的影響.

比較而言,北京PM2.5的潛在源區(qū)在冬季范圍最廣、最為集中且貢獻最為顯著,而在夏季主要貢獻潛在區(qū)域范圍最小,較秋冬兩季位置偏南.

3.5 濃度權(quán)重軌跡分析

由PSCF法可分辨出各網(wǎng)格內(nèi)污染軌跡所占的比例,卻無法反映該網(wǎng)格對受點的污染貢獻程度,由此本文利用TrajStat軟件計算了2005~2016年北京市年及四季PM2.5濃度權(quán)重軌跡CWT,計算結(jié)果顯示如圖6.圖中CWT值越大,表示該網(wǎng)格區(qū)域?qū)κ茳c北京市污染物質(zhì)量濃度貢獻越大.同時將CWT大于75μg/m3的區(qū)域定義為主要貢獻區(qū),由圖可知,冬季主要貢獻區(qū)范圍最廣且貢獻最大,部分區(qū)域最大值可超過200μg/m3,秋季貢獻區(qū)域范圍次于冬季,春季再次,而夏季范圍最小且集中.相較于春夏兩季,秋冬主要污染物貢獻值偏大、區(qū)域偏北且向西北方向擴展.

年P(guān)M2.5的CWT高值區(qū)主要集中在內(nèi)蒙古中部、山西省中北部、河北省南部、山東省中西部、河南省東北部、安徽省西北部和江蘇省北部,對北京市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻超過100μg/m3,而在內(nèi)蒙古中西部、河北省大部、山西省北部江蘇省北部和山東省大部也是CWT高值區(qū),平均在75~100μg/m3之間.

在春季,CWT值超過100μg/m3的區(qū)域主要在山東省西部、河北省西南部與山西交界區(qū)域、河南省中東部、安徽省西北部及江蘇省西北部分區(qū)域,而內(nèi)蒙古中部、陜西省北部、河北省南部、河南省中東部、安徽省北部、江蘇省北部、山東省大部和遼寧省中南部等區(qū)域,對北京市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻在75~100μg/m3之間.

在夏季,對北京市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻最大的區(qū)域范圍明顯縮小且集中在河南省北部、安徽省北部、江蘇省西北部及山東南部分地區(qū),其CWT值超過100μg/m3,而在山西省東部、河北省南部、山東省大部分地區(qū)及近海洋面、遼寧南部、江蘇大部、安徽省北部、河南省東北部和湖北省部分地區(qū),日均PM2.5質(zhì)量濃度貢獻超過75μg/m3.

在秋季,主要貢獻區(qū)域的范圍明顯向西北方向擴大,且在河南省東北部和江蘇北部零星區(qū)域最大CWT值超過150μg/m3.在陜西北部與內(nèi)蒙交界區(qū)域、山西省北部、河北省南部、山東省西部、河南省北部、安徽省北部和江蘇省西北部區(qū)域CWT超過100μg/m3,在新疆北部和內(nèi)蒙古零星區(qū)域也分布著CWT值超過100μg/m3的區(qū)域.而在蒙古國南部、內(nèi)蒙古中西部區(qū)域、甘肅省西北部、寧夏北部、陜西北部、山西省、河北省大部、遼寧南部、江蘇省大部及近海洋面和河南省北部地區(qū),對北京日均PM2.5質(zhì)量濃度貢獻超過75μg/m3.

在冬季,CWT值普遍超過其他季節(jié)且范圍最廣,在山西省南部晉城地區(qū)日均PM2.5質(zhì)量濃度貢獻超過200μg/m3,在河北省南部與山東北部交界區(qū)域CWT值超過150μg/m3,而在蒙古國南部分地區(qū)、內(nèi)蒙古中部、寧夏部分區(qū)域、陜西西北部及東部、山西省北部、河南省北部、河北省南部、山東省西北部和遼寧省部分區(qū)域,日均貢獻超過100μg/m3.

與任傳斌等人[9]對于2014年5月1日至2015年4月30日北京城區(qū)氣流輸送的四季變化特征的研究結(jié)果對比,不論是多年或是一年時間的北京PM2.5潛在源區(qū)及主要貢獻區(qū)域的空間分布特征與四季差異都具有明顯的特征,但是在季節(jié)分布上存在一些差異,本文主要潛在源區(qū)及主要貢獻區(qū)域在冬季范圍最廣,而任傳斌等人研究中范圍最廣的為春季.

王郭臣等人[28]研究了2015年11月26日至12月2日的一次冬季PM2.5嚴重污染過程的輸送路徑及潛在源區(qū),其PSCF表明蒙古國中西部、內(nèi)蒙古中西部、山西北部及河北和山東北部等局部地區(qū)是北京PM2.5主要潛在源區(qū),而CWT較高值主要集中于蒙古國中西部、新疆東部、內(nèi)蒙古中西部、山西北部、河北中南部和山東北部,是北京PM2.5的主要貢獻區(qū)域.而在本文中北京多年P(guān)M2.5的主要潛在區(qū)域主要集中在河北省南部、山東省中西部和山西省北部地區(qū),CWT較高值區(qū)主要在山西省南部、河北省南部與山東北部交界區(qū)域,而在蒙古國、內(nèi)蒙古、寧夏部分區(qū)域日均貢獻較王郭臣等研究結(jié)果低.

4 結(jié)論

4.1 2005~2016年年平均PM2.5質(zhì)量濃度為71.6μg/ m3,相較于國家二級標準值35μg/m3高出1.05倍,冬季PM2.5質(zhì)量濃度最高,秋季次之,春季再次,夏季濃度最低.

4.2 2005~2016年北京后向氣流軌跡聚類分析結(jié)果表明,來自俄羅斯、外蒙古地區(qū)的長距離西北方流占總軌跡的比例最高,來自山東、河北南部區(qū)域的東南氣流占比次之,來自內(nèi)蒙古東部區(qū)域的東北氣流占比最低.在污染軌跡當中,主要污染物濃度范圍高的軌跡都來自于鄰近省市人口密集的區(qū)域,其次為來自俄羅斯、蒙古國和內(nèi)蒙古荒漠戈壁地區(qū)的西北氣流,因此周邊區(qū)域污染物的跨區(qū)域輸送是影響北京污染的主要因素.PSCF和CWT分析發(fā)現(xiàn),內(nèi)蒙古中部、山西中部、河北西南部、河南北部及山東西部是影響北京PM2.5的主要潛在區(qū)域.

4.3 對于不同季節(jié),軌跡濃度主要范圍冬季最高,秋季次之,春季再次,夏季最低.主要污染軌跡,除冬季外,都來自于北京周邊鄰近省市.北京PM2.5污染主要的潛在源區(qū)及主要貢獻區(qū)域,冬季范圍最廣,夏季范圍小且集中.春季主要位于冀南、魯西、豫東和皖西北;夏季主要為豫東北、皖北和蘇北地區(qū);秋季主要在蒙中、晉北、冀南、豫北、魯西和蘇北及近海洋面;冬季主要在冀南、魯西、豫北、晉和蒙西.

4.4 由于不同季節(jié)到達北京的污染物軌跡和主要潛在源區(qū)有著顯著的差異,因此我們在面對北京PM2.5污染時,因采取相應(yīng)的措施.在秋季,北京大氣污染防控要注意河北、山東、河南等地的近距離污染物輸送;春冬季節(jié)在考慮近距離輸送的基礎(chǔ)上,還需要防范來自內(nèi)蒙古、山西等地的沙塵影響;夏季的防范重點應(yīng)是輸送海鹽氣溶膠的偏東氣流及短距離輸送的偏南氣流.

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致謝：感謝李楠老師在數(shù)據(jù)分析和軟件應(yīng)用上提供的幫助.

Transport pathway and potential source area of atmospheric particulates in Beijing.

LI Yan-jun1, AN Xing-qin2*, FAN Guang-zhou1

(1.School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Institute of Atmospheric Composition, Chinese Academic of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China)., 2019,39(3)：915~927

The TrajStat software and data from global data assimilation system were used to calculate the 72 hour backward trajectories of air pollutants in Beijing from 2005 to 2016. The cluster analysis method was used to analyze the characteristics of the backward airflow trajectories and their effects on the concentration of particles over Beijing in the whole year and different seasons, combining with the daily concentration data of PM2.5, during the same period in Beijing. Meanwhile, Potential Source Contribution Factor Analysis (PSCF) and Concentration Weight Trajectory Analysis (CWT) combined with weight factors were utilized to calculate the potential source regions and the contribution of different source regions to Beijing particle concentration in different seasons during the study period. The results showed that, for the whole year, the air flow form northwest with the longest transmission distance, highest transmission height, and fastest transfer speed, occupying 59.97% of the total trajectories. The southeast airflow with the lowest transportation altitude, the shortest distance and the slowest moving speed accounted for 27.64%, and the lowest proportion of the northeast airflow was 12.40%, whose moving speed and transportation distance were between the first two. The main pollution trajectories came from Shandong and Hebei, followed by the northwestern airstreams from Russia, Mongolia, and Inner Mongolia’s desert Gobi region. PSCF and CWT analysis found that central inner Mongolia, central Shanxi, southwest Guizhou, northern Henan and Shandong were the main potential areas affecting PM2.5in Beijing. However, the differences in the impacts of different seasons and different backward trajectories on PM2.5pollutions in Beijing were significant. In the spring, it was mainly affected by the short-distance transmission air flow from the border area of Mongolian and Shanxi. The potential source areas were located in southern Hebei, western Shandong, eastern Henan, and northwestern Anhui. The pollution trajectories in summer come from Shandong and Shanxi, and the potential source areas were northeastern Henan, northern Hebei, and northern Jiangsu. In the autumn, it was mainly affected by short-range air currents from southern Hebei. The potential source areas were northern Shanxi, southern Hebei, northern Henan, and western Shandong. In the winter, it was mainly affected by long-distance air currents from the central and western regions of Mongolia and central inner Mongolia. The potential source areas were mainly in southern Hebei, western Shandong, northern Henan, Shanxi, and western Inner Mongolia.

atmospheric particles；back trajectory cluster analysis；potential source contribution；concentration weighted trajectory；Beijing

X513

A

1000-6923(2019)03-0915-13

李顏君(1992-),女,四川樂山人,成都信息工程大學大氣科學學院碩士研究生,主要從事大氣化學數(shù)值模擬研究.

2018-06-30

國家重點研發(fā)計劃(2017YFC0210006,2016YFA0602000)

* 責任作者, 研究員, anxq@cma.gov.cn