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(中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，四川 成都 610041)

鋯合金由于具有中子吸收截面小、熱導(dǎo)率高、抗水側(cè)腐蝕性能好等優(yōu)點(diǎn)，一直以來被用廣泛用作核動(dòng)力堆用燃料包殼材料[1]。由于燃料元件的運(yùn)行環(huán)境比較惡劣，中子輻照、冷卻劑的腐蝕，以及在開堆、停堆、和運(yùn)行后期燃料芯塊與包殼的機(jī)械相互作用和裂變氣體產(chǎn)物的釋放，使包殼管承受雙向應(yīng)力，均會造成燃料元件的力學(xué)性能下降，形成安全隱患，鋯合金的安全性能直接影響反應(yīng)堆的安全可靠性[2-3]。

隨著反應(yīng)堆朝著高燃耗、長壽期方向發(fā)展，高燃耗下鋯合金包殼的堆內(nèi)腐蝕性能、吸氫性能、輻照伸長和蠕變性能成為人們首要關(guān)注的問題。在20世紀(jì)70年代末發(fā)達(dá)國家通過總結(jié)改善燃料組件設(shè)計(jì)、調(diào)整和控制反應(yīng)堆運(yùn)行條件以及改善包殼材料腐蝕性能的研究，成功開發(fā)出新型鋯合金包殼材料，相繼開發(fā)了一系列鋯合金，如法國的M5、美國的ZIRLO、俄羅斯的E635、日本的DNA和MDA、韓國的HANA系列合金[4]。相對于Zr-4合金，國產(chǎn)研發(fā)的新鋯合金(SZA)以及Zirlo合金中添加了Nb元素，此外SZA鋯合金添加IV A族合金元素(Si和Ge)以提高耐腐蝕性能[5]。這些元素的添加改變了材料微觀組織，包括析出相種類、分布以及晶粒大小等，這些都可能會影響力學(xué)性能。內(nèi)壓爆破性能為鋯合金的重要性能指標(biāo)，早在2007年彭繼華便對鋯合金的內(nèi)壓爆破性能進(jìn)行了詳細(xì)的研究[6]。本文通過內(nèi)壓爆破性能實(shí)驗(yàn)評估不同熱處理狀態(tài)下鋯合金的力學(xué)服役性能，并使用SEM觀察斷口，分析不同熱處理加工工藝和合金成分的國產(chǎn)新型鋯合金力學(xué)性能。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

實(shí)驗(yàn)材料包括：1T級及3T級SZA4鋯合金管材與SZA6鋯合金管材，管材名義外徑為9.5 mm、壁厚0.57 mm。材料化學(xué)成分以及熱處理工藝參數(shù)見表1，材料拉伸性能數(shù)據(jù)見表2。

表1 材料成分以及熱處理工藝參數(shù)

表2 材料拉伸性能Table 2 Tensile properties of materials

本論文采用GBM-P-300型內(nèi)壓爆破/蠕變試驗(yàn)裝置進(jìn)行管材的內(nèi)壓爆破實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)參照ASTM B811進(jìn)行，加載介質(zhì)為高溫硅油，每秒加載速率為(13.8±1.4)MPa。樣品長度為170 mm，標(biāo)距段長度不小于100 mm。室溫實(shí)驗(yàn)溫度為大氣環(huán)境，(23±5)℃下進(jìn)行。高溫實(shí)驗(yàn)為真空環(huán)境或惰性氣體保護(hù)條件，(385±5)℃下進(jìn)行。

內(nèi)壓爆破試驗(yàn)時(shí)，通過堵塞發(fā)訊調(diào)整電磁換向閥控制液壓油進(jìn)入驅(qū)動(dòng)部分。驅(qū)動(dòng)和工作部分完全隔離，原理如圖1所示。工作時(shí)類似一個(gè)杠桿。進(jìn)入的驅(qū)動(dòng)液體流入與大活塞相連的腔，通過換向閥控制驅(qū)動(dòng)液體吸入和排出，活塞可以往復(fù)運(yùn)動(dòng)。試驗(yàn)介質(zhì)在介質(zhì)泵的作用下進(jìn)入高壓腔。在活塞往復(fù)運(yùn)動(dòng)過程中，根據(jù)受力平衡，通過控制大活塞端的低壓驅(qū)動(dòng)壓力，從而得到需要的試驗(yàn)壓力。

圖1 液壓增壓器結(jié)構(gòu)示意圖Fig 1 Schematic of a hydraulic supercharger

測試過程中管材周向應(yīng)力σ周可通過式(1)計(jì)算：

(1)

式中:P——試驗(yàn)流體壓力，MPa；

D內(nèi)——實(shí)時(shí)管材內(nèi)徑,mm；

D外——實(shí)時(shí)管材外徑,mm。

而試驗(yàn)過程中軸向應(yīng)變遠(yuǎn)小于環(huán)向應(yīng)變，因此D內(nèi)可以基于實(shí)時(shí)變形測量獲得的D外依據(jù)恒體積進(jìn)行換算。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 爆破性能

2.1.1 SZA4爆破性能

SZA4鋯合金管材室溫與高溫爆破性能數(shù)據(jù)分別見表3和表4，表中為每個(gè)管號測試3組取平均值數(shù)據(jù)。分別選擇室溫與高溫爆破后試樣的裂口中心、距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm三個(gè)部位進(jìn)行延伸率測量。測量結(jié)果如表3和表4所示顯示。

表3 室溫爆破性能Table 3 The blasting performance at room temperature

表4 高溫爆破性能(385 ℃)

2.1.2 SZA6爆破性能

SZA6鋯合金管材室溫與高溫爆破性能數(shù)據(jù)分別見表3和表4。分別選擇爆破后試樣的裂口中心、距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm三個(gè)部位進(jìn)行延伸率測量。測量結(jié)果顯示如表3和表4所示。

2.2 斷口測試

采用掃描電鏡進(jìn)行爆破裂口不同位置(裂口中心位置以及裂口邊緣)以及不同部位(壁厚的內(nèi)中外)的斷口分析。圖2為室溫以及高溫爆破后典型的裂口中心位置斷口截面。圖3為裂口內(nèi)壁至外壁的斷口截面。由圖3可知，試樣的微觀斷口均為細(xì)小韌窩形貌，為韌性斷裂，局部存在二次裂紋。

圖2 裂口中心位置橫截面Fig.2 The cross-section of the center of the crack

圖3 裂口部位內(nèi)壁至外壁的斷口截面Fig.3 Fracture section of the innerwall to the outer wall of the crack

3 分析討論

3.1 SZA4結(jié)果分析

1T級SZA4室溫爆破壓力及屈服壓力隨退火溫度的升高呈下降趨勢。3T級SZA4(4#以及5#)室溫爆破壓力及屈服壓力略低于1#。1T級以及3T級SZA4室溫爆破強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度以及屈強(qiáng)比均高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

1T級SZA4高溫爆破壓力及屈服壓力隨退火溫度的升高同樣呈現(xiàn)出下降趨勢。5#高溫爆破壓力及屈服壓力略低于1#以及4#管材。1T級以及3T級SZA4高溫爆破強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度以及屈強(qiáng)比均高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

室溫狀態(tài)下，除1#外所有SZA4延伸率均高于參比去應(yīng)力態(tài)管材。不同管材距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm部位延伸率相當(dāng)，鼓泡程度(裂口中心延伸率/裂口邊緣20 mm延伸率)隨退火溫度升高而加大。再結(jié)晶態(tài)延伸率整體高于去應(yīng)力態(tài)以及部分再結(jié)晶態(tài)。1T級再結(jié)晶態(tài)SZA4室溫爆破裂口中心位置延伸率高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果，其余低于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

高溫狀態(tài)下選擇與室溫狀態(tài)爆破式樣相同的位置進(jìn)行延伸率測量。不同管材距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm部位延伸率相當(dāng)，鼓泡程度隨退火溫度升高同樣加大。再結(jié)晶態(tài)延伸率整體高于去應(yīng)力態(tài)以及部分再結(jié)晶態(tài)。1T級再結(jié)晶態(tài)SZA4高溫爆破裂口中心位置延伸率高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果，其余低于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

3.2 SZA6結(jié)果分析

1T級SZA6室溫爆破壓力及屈服壓力隨退火溫度的升高呈下降趨勢。3T級SZA6(9#以及10#)室溫爆破壓力及屈服壓力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于6#管材。1T級以及3T級SZA6室溫爆破強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度以及屈強(qiáng)比均高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

切取室溫狀態(tài)爆破式樣三個(gè)部位進(jìn)行延伸率測量。不同管材距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm部位延伸率相當(dāng)，鼓泡程度隨退火溫度升高而加大。再結(jié)晶態(tài)延伸率整體高于去應(yīng)力態(tài)以及部分再結(jié)晶態(tài)。再結(jié)晶態(tài)SZA6室溫爆破裂口中心位置延伸率高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果，其余管材低于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

1T級SZA6高溫爆破壓力及屈服壓力隨退火溫度的升高呈下降趨勢。3T級SZA6(9#以及10#)高溫爆破壓力及屈服壓力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于6#。1T級以及3T級SZA6高溫爆破強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度以及屈強(qiáng)比均高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

分別選擇高溫爆破后試樣的裂口中心、距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm三個(gè)部位進(jìn)行延伸率測量。所有SZA6延伸率均高于Zirlo。不同管材距裂口中心20 mm以及距裂口邊緣20 mm部位延伸率相當(dāng)，鼓泡程度隨退火溫度升高而加大。再結(jié)晶態(tài)延伸率整體高于去應(yīng)力態(tài)以及部分再結(jié)晶態(tài)。再結(jié)晶態(tài)SZA6高溫爆破裂口中心位置延伸率高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果，其余管材低于其拉伸結(jié)果。

3.3 斷口分析

圖2為室溫以及高溫爆破后典型的裂口中心位置斷口截面。由圖2可知，試樣的微觀斷口均為韌窩形貌，表明試樣的斷裂方式為韌性斷裂，斷口面存在軸向的微裂紋，裂口截面韌窩細(xì)小，塑性較差。高溫下爆破試樣截面發(fā)生氧化，但不嚴(yán)重，也未影響到試樣的微觀韌窩特征等形貌。

圖3為裂口內(nèi)壁至外壁的斷口截面。由圖3可知，試樣的微觀斷口均為細(xì)小韌窩形貌，為韌性斷裂，局部存在二次裂紋。由韌窩撕裂的方向可以看出，管材塑性區(qū)由內(nèi)壁擴(kuò)展至外壁后，直至材料硬化效應(yīng)無法抵消壁厚減薄作用發(fā)生由內(nèi)壁向外壁的韌性撕裂。在爆破過程中內(nèi)壁材料首先達(dá)到屈服進(jìn)入塑性階段，但外壁鋯管材料仍處于彈性階段，從而對內(nèi)壁已屈服材料的進(jìn)一步塑性流動(dòng)起到約束作用，從而提高了管材整體的屈服強(qiáng)度、爆破強(qiáng)度以及屈強(qiáng)比。

4 結(jié) 論

1)SZA4以及SZA6鋯合金管材室溫及385 ℃爆破強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度以及屈強(qiáng)比均高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

2)再結(jié)晶態(tài)SZA4以及SZA6鋯合金管材室溫及385 ℃爆破后裂口中心位置延伸率高于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果，其余熱處理工藝國產(chǎn)新鋯合金低于其拉伸試驗(yàn)結(jié)果。

3)SZA4以及SZA6鋯合金管材室溫及385 ℃爆破壓力及屈服壓力隨退火溫度的升高呈下降趨勢，再結(jié)晶態(tài)管材延伸率整體高于去應(yīng)力態(tài)以及部分再結(jié)晶態(tài)管材。

4)室溫以及高溫爆破后斷口截面均為細(xì)小韌窩形貌，斷口面存在軸向的微裂紋，斷裂方式為韌性斷裂但塑性整體較差，爆破過程為由內(nèi)壁向外壁的韌性撕裂。