□肖小祥

一、引言

輕水堆核電站燃料棒一旦發(fā)生破損，裂變產(chǎn)物(FP)就會(huì)釋放到一回路冷卻劑中，給核電廠的安全、經(jīng)濟(jì)和環(huán)境造成不良影響。機(jī)組燃料出現(xiàn)缺陷時(shí)，停堆過(guò)程存在碘峰釋放效應(yīng)，碘峰時(shí)一回路比活度能否降低至限值將對(duì)以下幾方面有影響：一是反應(yīng)堆開(kāi)蓋后廠房空氣污染和劑量場(chǎng)；二是人員內(nèi)、外照射風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估；三是大修集體劑量和關(guān)鍵路徑。

國(guó)內(nèi)外核電機(jī)組在發(fā)生燃料缺陷時(shí)，對(duì)碘峰預(yù)測(cè)工作一般會(huì)參考美國(guó)核管會(huì)NRC研究的成果：停堆過(guò)程尖峰效應(yīng)可使一回路FP(碘和RIG)活度值為正常運(yùn)行期間的10～1,000倍，該法是從統(tǒng)計(jì)學(xué)角度進(jìn)行評(píng)估，對(duì)電站實(shí)際運(yùn)行指導(dǎo)意義不大，主要是碘峰凈化時(shí)間計(jì)算時(shí)未考慮包殼向一回路的釋放率不斷變化。

二、碘峰預(yù)測(cè)方法的研究

(一)缺陷燃料棒向一回路釋放FP。當(dāng)燃料元件出現(xiàn)缺陷時(shí)，從燃料芯塊向包殼氣相空間釋放的裂變碎片將通過(guò)缺陷進(jìn)入一回路，造成碘、RIG活度上漲。包殼氣相空間向一回路釋放FP的原子數(shù)按式1計(jì)算：

Ns=vi·Ngi

(1)

其中：Ns:從包殼氣相空間向一回路釋放的原子數(shù)，atoms/s；vi：缺陷包殼向一回路的釋放速率，s-1；Ngi：缺陷包殼氣相空間內(nèi)FP總量，atoms。因此，估算碘峰時(shí)一回路碘的活度值只需要估算vi·Ngi在碘峰時(shí)的理論值即可。

(二)碘與RIG的釋放機(jī)理。物性、形態(tài)不同的碘、RIG從包殼氣相空間向一回路的釋放速率不同，造成了一回路裂變核素比活度差異。功率運(yùn)行時(shí)，揮發(fā)性碘不斷進(jìn)入一回路，但其釋放速率遠(yuǎn)低于RIG，是因?yàn)闅鈶B(tài)的RIG從包殼釋放至一回路時(shí)難以被捕集，而碘在各種物理、化學(xué)過(guò)程中易被捕集或吸收[1]。NB/T 20194-2012，當(dāng)燃料包殼破損率長(zhǎng)期保持0.25%運(yùn)行時(shí)，RIG的釋放速率系數(shù)也是所有元素中最大的，其中元素Xe和I的釋放速率系數(shù)分別為6.5E-8和1.3E-8 s-1。相同破損率下，除133mXe和133Xe釋放系數(shù)隨包殼破損尺寸減小而略有增加外，其它核素釋放系數(shù)隨包殼破損尺寸減小而減小[2]。對(duì)于133mXe和133Xe，包殼破損尺寸為10μm時(shí)相對(duì)于34μm時(shí)釋放速率分別增加5.49%和4.90%，與燃料的破損率無(wú)關(guān)。133Xe半衰期長(zhǎng)，在功率運(yùn)行時(shí)的釋放速率可近似為停堆過(guò)程中碘的釋放速率，建模計(jì)算誤差小。

(三)一回路碘、RIG質(zhì)量平衡模型建立。WWER機(jī)組燃料缺陷時(shí)，考慮從包殼氣相空間向一回路的實(shí)際釋放量須考慮凈化、除氣、換水、衰變等因素，一回路FP的質(zhì)量平衡模型(圖1)，通過(guò)數(shù)學(xué)建模計(jì)算。

圖1 一回路FP去除流程示意圖

則一回路FP原子數(shù)隨時(shí)間變化的微分方程：

(2)

其中：NJAA:一回路核素原子數(shù)，atoms；λ:衰變常數(shù)，s-1；Ns=vi·Ngi；QKBE：凈化流量，kg/s；QJEW：至除氣系統(tǒng)的流量，kg/s；QKBA：KBE出口至除氣器的流量，kg/s；W：一回路水裝量，L；η1：KBE對(duì)核素的去除效率，%；η2：除氣效率，%；a：除氣器與一回路的核素活度比；T：燃料循環(huán)時(shí)間，s；t：運(yùn)行時(shí)刻，s；B0：硼酸初始值，mg；B：硼酸變化值，mg/s；L：一回路泄漏率，L/s。

如計(jì)算131I時(shí)，KBE對(duì)131I的凈化效率近為99%，而對(duì)RIG的凈化效率不到0.1%；除氣器對(duì)131I的除氣效率約為0.1%，但對(duì)RIG高達(dá)99%。由于一回路換水是通過(guò)下泄進(jìn)入除氣器后再排至KBB水箱的，因此對(duì)于131I換水時(shí)除氣器與一回路的核素比活度比近似：a=主泵軸封組件冷卻水流量/下泄流量=0.57，因除氣效率高，對(duì)于RIG無(wú)需考慮換水影響。對(duì)于131I、133Xe核素，分別化簡(jiǎn)為式3、4：

(3)

(4)

當(dāng)t足夠長(zhǎng)，包殼向氣相空間釋放與一回路衰變、凈化平衡時(shí)，積分可得式5、6：

(5)

(6)

可通過(guò)實(shí)驗(yàn)室與在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)獲得NJAA，vi·Ngi即可求。俄方在FSAR12通過(guò)RELWWER程序得出單燃料循環(huán)裂變核素產(chǎn)額以及包殼氣相空間內(nèi)裂變核素的含量。包殼完整時(shí)，氣相空間中各核素的平衡總量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于計(jì)算得出的平衡釋放量，故可認(rèn)為在缺陷時(shí)包殼氣相空間內(nèi)核素的比例基本不變，由此推出式7：

(7)

三、碘凈化時(shí)間預(yù)測(cè)

停堆時(shí)隨著功率的降低、包殼環(huán)境的改變以及后期一回路壓力的下降，導(dǎo)致包殼向一回路釋放的碘量也在不斷變化，根據(jù)U2C7的實(shí)際碘峰曲線趨勢(shì)，結(jié)合其他壓水堆核電經(jīng)驗(yàn)，可認(rèn)為在停堆期間碘峰變化趨勢(shì)符合衰減方程的特征曲線，如圖2。

圖2 U2C7停堆期間131I與一回路壓力、KBE流量變化趨勢(shì)

碘峰出現(xiàn)后，在KBE流量參數(shù)不變的情況下，主回路的131I比活度逐漸減少，說(shuō)明131I從燃料包殼到主回路的釋放量在逐漸減少。故假設(shè)131I從包殼向一回路的釋放量遵循指數(shù)衰減規(guī)律，見(jiàn)式8：

vi·Ngi=AeBt

(8)

A：從包殼向一回路的釋放量；B：衰減常數(shù)，根據(jù)大修的實(shí)測(cè)值列方程組，擬合求得，-0.14。

由于一回路碘峰是在釋放量的衰減與KBE凈化協(xié)同作用下共同形成的峰值，可得積分式9：

(9)

C：實(shí)際測(cè)量的一回路比活度，Bq/L;K：KBE對(duì)131I的凈化效率，%；M：不定積分常數(shù)。

常規(guī)計(jì)算由于未考慮包殼釋放速率，因此無(wú)法解釋在凈化床流量降低后核素反彈的現(xiàn)象，更無(wú)法預(yù)測(cè)比活度。而根據(jù)式9，只需將KBE凈化流量降低前131I比活度數(shù)據(jù)輸入，即可求得停運(yùn)主泵后一回路131I的反彈值，進(jìn)而根據(jù)停運(yùn)主泵至開(kāi)蓋前的計(jì)劃時(shí)間，可估算出開(kāi)蓋前131I的比活度；倘若通碘峰預(yù)測(cè)值代入計(jì)算，可在大修前根據(jù)KBE流量降低的計(jì)劃時(shí)間、KBE流量降低后至開(kāi)蓋前的總時(shí)間，預(yù)測(cè)一回路131I的比活度值，為電廠制定反應(yīng)堆開(kāi)蓋前的限值提供數(shù)據(jù)支持。

四、結(jié)語(yǔ)

結(jié)合WWER機(jī)組實(shí)際功率運(yùn)行的核素比活度、凈化流量、凈化床效率等，從機(jī)理上分析了RIG逃逸與碘釋放的區(qū)別，通過(guò)大量實(shí)際的功率運(yùn)行數(shù)據(jù)，建立了一回路裂變核素比活度計(jì)算的數(shù)學(xué)模型，最終得出了一種能夠推測(cè)碘峰大小和凈化時(shí)間的方法。在燃料氣密性缺失時(shí)，對(duì)停堆過(guò)程中131I峰值進(jìn)行了預(yù)估，并對(duì)凈化到反應(yīng)堆開(kāi)大蓋前的凈化時(shí)間和最終濃度進(jìn)行了預(yù)估，保障了大修進(jìn)度。