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        氣煤自燃特征參數(shù)規(guī)律研究

        2019-03-20 06:50:20朱紅青趙鴻儒王曉寬李世祥
        煤礦安全 2019年2期
        關(guān)鍵詞:耗氧標(biāo)志性煤樣

        朱紅青 ,趙鴻儒 ,李 珂 ,王曉寬 ,李世祥

        (1.中國礦業(yè)大學(xué)(北京)資源與安全工程學(xué)院,北京100083;2.中國礦業(yè)大學(xué)(北京)煤炭資源與安全開采國家重點實驗室,北京100083)

        煤自燃是威脅我國煤礦安全生產(chǎn)的主要災(zāi)害之一。在我國657處重點煤礦中,有煤層自然發(fā)火傾向的礦井?dāng)?shù)量占54.9%[1-2]。煤自燃引發(fā)的礦井火災(zāi)不僅造成煤炭資源的浪費,而且嚴(yán)重影響我國煤礦的安全生產(chǎn)。

        目前,國內(nèi)外許多學(xué)者對煤自燃發(fā)生發(fā)展規(guī)律進行了研究。玄偉偉等[3]通過搭建煤自燃傾向測定平臺,采用籃熱法測定褐煤的自燃傾向,并求得了褐煤自燃的動力學(xué)參數(shù),結(jié)果表明褐煤的自燃傾向性是與煤的低溫氧化反應(yīng)性直接聯(lián)系的,煤樣比表面積決定了對氧的吸附能力,吸附能力越強,其低溫氧化反應(yīng)性越高,越容易發(fā)生自燃。仲曉星等[4]在測試程序升溫條件下煤樣溫度70℃時煤樣罐出氣口氧氣濃度和之后的交叉點溫度的基礎(chǔ)上,提出了煤自燃傾向性的氧化動力學(xué)測定方法;Zhu等[5]通過設(shè)計的煤加熱氧化試驗系統(tǒng)測定煤升溫過程中的耗氧率,結(jié)果表明,煤溫小于180℃時,耗氧率與煤溫在臨界溫度前后均呈線性關(guān)系。煤溫在臨界溫度前,耗氧率較低,但當(dāng)煤溫達(dá)到臨界溫度后耗氧率迅速增加。徐永亮等[6]在交叉點溫度法基礎(chǔ)上,在貧氧條件下對不同氧濃度的煤進行升溫測試,將煤自燃分為4個階段,并通過升溫過程中能量守恒公式推導(dǎo)驗證了上述階段劃分理論。

        上述研究主要是針對煤自燃標(biāo)志性氣體單一特征參數(shù)進行分析,鮮有煤自燃多項特征參數(shù)測試分析。氣煤在煉焦煤種中儲量最大,煤化程度低,揮發(fā)分高,易發(fā)生煤自燃,在動力用煤、氣化用煤和化工用煤中占據(jù)重要地位[7]。因此,通過煤自燃標(biāo)志性氣體測定系統(tǒng),測定了氣煤自燃過程中標(biāo)志性氣體產(chǎn)生規(guī)律,并對氣煤自燃相關(guān)特征參數(shù)進行深度分析,得出了氣煤自燃特征參數(shù)規(guī)律,對科學(xué)有效預(yù)防氣煤自燃具有重要意義。

        1 實驗

        1.1 實驗裝置

        實驗儀器為中國礦業(yè)大學(xué)(北京)自主搭建的煤自燃標(biāo)志性氣體測定系統(tǒng)(圖1)。主要由絕熱反應(yīng)器、程序升溫爐、氣相色譜儀等構(gòu)成。

        圖1 煤自燃標(biāo)志性氣體測定實驗系統(tǒng)

        1.2 實驗過程

        實驗煤樣取自神東保德煤礦,煤級為氣煤。主要煤質(zhì)指標(biāo)見表1。

        表1 保德氣煤煤質(zhì)相關(guān)指標(biāo)

        將大塊新鮮煤樣除去外表預(yù)氧化部分,粉碎過篩為 1.25~1.6 mm、1.6~2 mm、2~3.5 mm、3.5~5 mm、5~7 mm 5種粒徑;煤樣在105℃的干燥箱內(nèi)干燥24 h,取干燥煤樣各40 g,充分混合成200 g待測煤樣快速置于潔凈干燥的玻璃瓶內(nèi),用石蠟密封備用;取煤樣置于絕熱反應(yīng)器中,設(shè)置程序升溫爐空氣流量為60 mL/min,爐溫以0.5℃/min升溫到250℃。升溫過程實時監(jiān)測煤溫,20℃煤溫每升高10℃采集標(biāo)志性氣體通入氣相色譜儀進行氣體分析,記錄采樣時間及標(biāo)志性氣體濃度數(shù)據(jù)。

        2 煤自燃特征參數(shù)分析

        2.1 煤自燃標(biāo)志性氣體產(chǎn)生規(guī)律

        2.1.1 碳氧型標(biāo)志性氣體產(chǎn)生規(guī)律

        保德氣煤碳氧型標(biāo)志性氣體隨煤溫的變化趨勢如圖2。由圖2(a)可以看出,煤溫在40~50℃前,CO產(chǎn)生量增加緩慢;煤溫超過40~50℃,CO的產(chǎn)生量開始呈線性增加趨勢;煤溫達(dá)到100~110℃時,CO產(chǎn)生量出現(xiàn)一個飛躍,此后CO的產(chǎn)生量急速增長,煤樣進入劇烈氧化反應(yīng)階段。如圖2(b),CO2的產(chǎn)生量隨煤溫的升高而增大,呈線性增長趨勢。煤中活性基團發(fā)生氧化反應(yīng)生成CO的過程呈非線性特性,而生成CO2的過程呈線性特性。

        圖2 碳氧型標(biāo)志性氣體隨煤溫的變化趨勢

        2.1.2 烷烴和烯烴標(biāo)志性氣體產(chǎn)生規(guī)律

        保德氣煤烷烴、烯烴標(biāo)志性氣體濃度隨煤溫的變化趨勢如圖3。由圖3(a),隨煤溫的升高,CH4產(chǎn)生量先增大后減小,極值點對應(yīng)的溫度為130℃。這主要是因為煤溫在130℃前,占主導(dǎo)地位的是吸附瓦斯的脫附;煤溫超過130℃,煤氧化反應(yīng)加劇,占主導(dǎo)地位的是煤氧化反應(yīng)產(chǎn)生的CH4。由圖3(b)可以看出,C2H6出現(xiàn)的溫度為30℃,濃度為0.75×10-6。其產(chǎn)生量隨煤溫的升高先增大后成無規(guī)律波動狀態(tài)。如圖3(c),C3H8出現(xiàn)溫度為100℃,濃度2.54×10-6,其產(chǎn)生量隨煤溫的升高而增大。C3H8產(chǎn)生量在110~130℃變化緩慢,在130℃后呈線性增加,240℃時達(dá)到 65.12 ×10-6。圖3(d)為 C2H4濃度隨煤溫的變化趨勢,C2H4氣體出現(xiàn)在100℃,濃度為0.66×10-6。煤溫80~130℃之間增長相對緩慢,130℃后開始以指數(shù)形式快速增長。C2H4的出現(xiàn)是煤自燃進入劇烈氧化階段的重要標(biāo)志。

        圖3 烷烴、烯烴標(biāo)志性氣體隨煤溫的變化趨勢

        2.2 煤自燃標(biāo)志性氣體比值分析

        2.2.1 鏈烷比值分析

        鏈烷比指在火災(zāi)氣體中,C1~C4范圍內(nèi)的烷烴氣體,某一長鏈烷烴單一組分的濃度與甲烷或乙烷濃度的比值。選取C2H6/CH4、C3H8/CH4及C3H8/C2H6的比值來分析其與煤自燃發(fā)展趨勢的關(guān)聯(lián)度。鏈烷比隨煤溫的變化規(guī)律如圖4,C2H6/CH4與C3H8/CH4比值很小,在0.1以下。C3H8/C2H6比值在100~240℃規(guī)律較好,且比值易區(qū)分。

        2.2.2 烯烷比值分析

        烯烷比指在火災(zāi)氣體中,烯烴氣體濃度與某一碳鏈大于或等于該烯烴的烷烴濃度比值。選取C2H4/C3H8及C2H4/C2H6的比值來分析其與煤自燃發(fā)展趨勢的關(guān)聯(lián)度,烯烷比隨煤溫的變化規(guī)律如圖5,C2H4/C3H8比值的規(guī)律性較差,而C2H4/C2H6比值在100~240℃有較強的規(guī)律性,且比值區(qū)分度強。

        圖4 鏈烷比隨煤溫的變化規(guī)律

        2.2.3 CO與CO2比值分析

        圖5 烯烷比隨煤溫的變化規(guī)律

        CO是煤自燃過程較為靈敏的標(biāo)志性氣體,但煤礦井下條件復(fù)雜,檢測到CO的地點不一定是高溫點,CO被大量滲流的空氣所稀釋,濃度隨風(fēng)流量的變化而變化。所以,單一CO濃度指標(biāo)難以判斷松散煤體實際自燃情況。利用CO/CO2比值來判斷煤自燃的狀況,可消除風(fēng)流大小對氣體濃度的影響。保德氣煤CO/CO2比值隨煤溫的變化規(guī)律如圖6。在氧化初期,CO/CO2比值較小,70 ℃時,CO/CO2為 0.03;在加速氧化階段,CO/CO2比值開始增加,90℃時比值為 0.05,120℃時比值為 0.1,150℃時比值為0.2,240℃時比值為0.28。CO/CO2的比值曲線具有良好的規(guī)律性,可以在一定程度上反映保德氣煤自燃的趨勢。

        圖6 CO/CO2比值隨煤溫的變化規(guī)律

        2.3 CO與CO2及CH4產(chǎn)生率

        程序升溫實驗中,反應(yīng)過程中爐體內(nèi)某點煤的CO、CO2產(chǎn)生率與耗氧速率成正比,即:

        式中:VCO為CO產(chǎn)生速率,mol/(cm3·s);V0CO為標(biāo)準(zhǔn)氧濃度(21%)時的CO產(chǎn)生速率,mol/(cm3·s),C為爐體內(nèi)任意點氧濃度,%;C0為標(biāo)準(zhǔn)氧濃度,取21%。

        由耗氧速率計算公式可推得爐體內(nèi)任意點的氧濃度為:

        式中:z為某一已知點到入口的距離;Q為供風(fēng)量,ml/s;S 為爐體供風(fēng)面積,cm2;n 為孔隙率,

        設(shè)高溫點氧濃度為C1,到入口的距離為z1;其后一點的氧濃度為C2,到入口的距離為z2,C1co、C2co分別為2點的CO濃度,C0為21%,可得:

        由式(3)得標(biāo)準(zhǔn)氧濃度時的CO產(chǎn)生率為:

        同理,程序升溫實驗中煤自燃標(biāo)志性氣體產(chǎn)生率為計算式為:

        式中:V0X為標(biāo)準(zhǔn)氧濃度時煤自燃標(biāo)志性氣體產(chǎn)生率,mol/(cm3·s);V0為耗氧速率;C2X-C1X,為煤樣罐出口處檢測到的X氣體濃度,%;z2-z1為煤樣的高度,cm。

        CO、CO2和CH4產(chǎn)生率隨煤溫變化趨勢如圖7。

        由圖7可知,CO產(chǎn)生率隨著煤溫的升高而呈指數(shù)規(guī)律增加。煤溫在100℃之前,CO產(chǎn)生率增加緩慢,當(dāng)煤溫超過100℃后,CO產(chǎn)生率急劇增加,曲線具有較好的代表性。CO2產(chǎn)生率變化規(guī)律與其濃度變化規(guī)律相似,隨煤溫的升高而增大。CH4產(chǎn)生率變化規(guī)律與其濃度變化規(guī)律相似,隨著溫度逐漸升高,煤樣的CH4產(chǎn)生率先增大后減小,產(chǎn)生率極值點對應(yīng)的溫度為130℃。

        2.4 耗氧速率

        松散煤體內(nèi)各點氧濃度的變化主要與對流(空氣流動)、擴散(分子擴散和紊流擴散)和煤氧作用耗氧等因素有關(guān)[8]。耗氧速率V0計算公式如下:

        式中:zi+1-zi為煤樣在煤樣罐中的高度L,cm;Ci+1為出口氧濃度,%;Ci為入口氧濃度,即新鮮風(fēng)流氧濃度,%;V0的單位為mol/(cm3·s)。

        圖7 CO、CO2、CH4產(chǎn)生率隨煤溫的變化趨勢

        由式(7)可得,在新鮮空氣下,煤樣在不同溫度下的耗氧速率隨煤溫的變化趨勢如圖8。煤溫在100℃之前,耗氧速率呈線性規(guī)律緩慢增加,煤溫超過100℃,耗氧速率迅速增加,呈指數(shù)規(guī)律。

        2.5 最大和最小放熱強度

        假設(shè)煤自燃產(chǎn)生的熱量均由煤氧復(fù)合產(chǎn)生,且主要是由煤氧化學(xué)吸附、化學(xué)反應(yīng)放出熱量組成。據(jù)煤氧復(fù)合三步化學(xué)反應(yīng)理論[9-10],煤氧復(fù)合反應(yīng)產(chǎn)熱量見表2。由實驗測定不同煤溫耗氧速率、CO及CO2的產(chǎn)生率,根據(jù)鍵能變化估算法,推算煤的放熱強度。

        圖8 耗氧速率隨煤溫的變化趨勢

        表2 煤氧復(fù)合反應(yīng)產(chǎn)熱值

        煤自燃過程中,認(rèn)為煤消耗的氧全部轉(zhuǎn)化為CO和CO2,生成2種氣體的比例與實際生成率相同,則這個放熱強度是實際放熱強度的最大值,計算公式為:

        式中:Qmax為煤氧化放熱強度的上限;V0CO為標(biāo)準(zhǔn)氧濃度(21%)時的CO產(chǎn)生速率,mol/(cm3·s);V0CO22為標(biāo)準(zhǔn)氧濃度(21%)時的CO2產(chǎn)生速率,mol/(cm3·s);△HCO為單位 mol CO 平均化學(xué)反應(yīng)熱,kJ/mol;△HCO2為單位 mol CO2平均化學(xué)反應(yīng)熱,kJ/mol。

        氧的消耗除生成CO和CO2外,剩余部分全發(fā)生化學(xué)吸附,則這個放熱強度是實際放熱強度的最小值,計算公式為:

        式中:Qmin為煤氧化放熱強度的下限。

        煤的實際放熱強度應(yīng)介于2種估計值之間,即:Qmin<Q0<Qmax。

        煤樣最大與最小放熱強度隨煤溫的變化趨勢如圖9。保德氣煤的最大與最小放熱強度總體上隨著煤溫的升高而增大。煤溫達(dá)到40℃之后,煤體放熱強度增加,升溫速率加快;煤溫超過100℃之后,煤體氧化復(fù)合反應(yīng)加劇,放熱強度急劇增加。

        2.6 煤自燃特征溫度

        圖9 最大、最小放熱強度隨煤溫的變化趨勢

        圖10 煤樣氧化過程活化能變化曲線

        3 結(jié)論

        1)氣煤自燃升溫過程中,CO產(chǎn)生量隨煤溫升高先緩慢增大,煤溫超過40~50℃,CO的產(chǎn)生量呈線性增大趨勢,煤溫達(dá)到100~110℃,CO產(chǎn)生量出現(xiàn)一個飛躍,此后CO的產(chǎn)生量急速增長。CO2的產(chǎn)生量隨煤溫的升高而增大,呈線性增長趨勢。CH4產(chǎn)生量高先增大后減小,極值點對應(yīng)的溫度為130℃。C2H6出現(xiàn)的溫度為30℃,產(chǎn)生量隨煤溫的升高先增大后成無規(guī)律波動狀態(tài)。C3H8出現(xiàn)溫度為100℃,產(chǎn)生量隨煤溫的升高而增大,煤溫在100~130℃時變化緩慢,130℃后呈線性增大。C2H4氣體出現(xiàn)在100℃,煤溫80~130℃間產(chǎn)生量增大相對緩慢,130℃后開始以指數(shù)形式快速增大。

        2)C2H6/CH4與C3H8/CH4比值很小,在 0.1以下。C3H8/C2H6、C2H4/C2H6比值在 100~240 ℃規(guī)律較好,且比值易區(qū)分。C2H4/C3H8比值的規(guī)律性較差。在煤自燃氧化初期,CO/CO2比值較小,70℃時,CO/CO2為0.03;在加速氧化階段,CO/CO2比值開始增加,90℃時比值達(dá)到0.05,120℃時比值為0.1,150℃時比值為0.2,240℃時比值為0.28。因此,CO/CO2的比值曲線具有良好的規(guī)律性,可以在一定程度上反映保德氣煤氧化自燃的趨勢。

        3)CO產(chǎn)生率隨煤溫的升高而呈指數(shù)規(guī)律增加。煤溫在100℃前,CO產(chǎn)生率增加緩慢,當(dāng)煤溫超過100℃后,CO產(chǎn)生率急劇增加。CO2產(chǎn)生率變化規(guī)律與其濃度變化規(guī)律相似,隨煤溫的升高而增大。CH4產(chǎn)生率變化規(guī)律與其濃度變化規(guī)律相似,隨煤溫升高,煤樣的CH4產(chǎn)生率先增大后減小,產(chǎn)生率極值點對應(yīng)溫度為130℃。保德氣煤的臨界溫度點為42℃,干裂溫度點為101℃。煤溫100℃前,耗氧速率線性緩慢增加,煤溫超過100℃,耗氧速率迅速增加,呈指數(shù)規(guī)律。保德氣煤的最大與最小放熱強度隨煤溫的升高而增大。

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